吳 菲，鄭秀娟

(1.武漢科技大學(xué)冶金自動(dòng)化與檢測(cè)技術(shù)教育部工程研究中心，湖北 武漢，430081；2.武漢科技大學(xué)機(jī)器人與智能系統(tǒng)研究院，湖北 武漢，430081)

鋰離子電池作為諸多領(lǐng)域儲(chǔ)能系統(tǒng)的核心部件，具有輸出電壓高、能量密度大、循環(huán)性能好、自放電量小、無(wú)記憶效應(yīng)以及環(huán)保等突出優(yōu)點(diǎn)[1]。然而在實(shí)際應(yīng)用中，鋰離子電池性能會(huì)因其內(nèi)部不可逆的物理、化學(xué)反應(yīng)以及工況條件等因素而逐漸老化、衰退[2-4]，從而導(dǎo)致用電系統(tǒng)發(fā)生功能性失效或損壞，并有可能造成巨大經(jīng)濟(jì)損失。因此，對(duì)鋰離子電池進(jìn)行高效管理是保障用電設(shè)備安全運(yùn)行的重要措施，也是當(dāng)前能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)問(wèn)題。

鋰離子電池的性能退化是一個(gè)動(dòng)態(tài)、時(shí)變的復(fù)雜非線性電化學(xué)過(guò)程，其性能狀態(tài)指標(biāo)主要有荷電狀態(tài)(state of charge, SOC)、健康狀態(tài)(state of health, SOH)和剩余使用壽命(remaining useful life, RUL)等[4-6]，可利用濾波模型、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)或數(shù)據(jù)融合的方法等對(duì)這些性能指標(biāo)進(jìn)行估算[7-8]，其中，基于濾波模型的估算方法主要有擴(kuò)展卡爾曼濾波(extended Kalman filter，EKF)[9-10]、無(wú)跡卡爾曼濾波(unscented Kalman filter，UKF)[2, 11-13]、粒子濾波(particle filter，PF)[14-16]等，該類方法將SOC、SOH和RUL等作為系統(tǒng)內(nèi)部狀態(tài)，通過(guò)建立系統(tǒng)狀態(tài)空間方程再以遞推的形式實(shí)現(xiàn)最優(yōu)估計(jì)；利用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)對(duì)鋰離子電池性能進(jìn)行估算的方法則從數(shù)據(jù)本身出發(fā)，借助神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(neural network,NN)[17-18]、支持向量機(jī)(support vector machine, SVM)或相關(guān)向量機(jī)(relevance vector machine,RVM)[7, 15, 19]等機(jī)器學(xué)習(xí)方法對(duì)歷史數(shù)據(jù)進(jìn)行學(xué)習(xí)和分析，從而提取電池的性能狀態(tài)；數(shù)據(jù)融合法主要通過(guò)有效融合多種預(yù)測(cè)方法，綜合利用單個(gè)方法的優(yōu)點(diǎn)來(lái)改善模型的性能、提高整體模型的預(yù)測(cè)精度，從而提供更為可靠的估算和預(yù)測(cè)結(jié)果，如Chang等[7]提出了融合PF與RVM的鋰離子電池壽命預(yù)測(cè)方法，并對(duì)預(yù)測(cè)結(jié)果的不確定性進(jìn)行了分析，Li等[15]提出了一種融合交互式多模型PF與支持向量回歸的方法，Ma等[16]在提出一種容量再生檢測(cè)方法的基礎(chǔ)上，融合自回歸模型與PF算法對(duì)鋰離子電池RUL進(jìn)行了預(yù)測(cè)。不過(guò)，已有研究大多只關(guān)注了鋰離子電池的全局退化趨勢(shì)而忽視了其局部容量再生行為，即電池充放電結(jié)束后，在短期擱置時(shí)出現(xiàn)局部容量增加的現(xiàn)象，這將在一定程度上改變正常的電池容量退化曲線，進(jìn)而影響電池RUL預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。有鑒于此，本文在綜合考慮鋰離子電池容量全局退化趨勢(shì)和局部再生現(xiàn)象的基礎(chǔ)上，建立一種新的電池容量退化模型，提出融合PF與高斯過(guò)程回歸(Gaussian process regression，GPR)的鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)算法并對(duì)該算法的有效性進(jìn)行驗(yàn)證。

1 鋰離子電池容量退化過(guò)程建模

1.1 電池?cái)?shù)據(jù)集

本文基于NASA Ames Prognostic Center of Excellence (PCoE)提供的電池?cái)?shù)據(jù)集[20]，選取其中容量退化特征較明顯的B5、B6、B7和B18電池為典型樣本。該數(shù)據(jù)集是通過(guò)在室溫下對(duì)18650號(hào)鋰離子電池(額定容量2 Ah)進(jìn)行循環(huán)充放電實(shí)驗(yàn)而獲得的，電池充放電循環(huán)工況如下：

(1)充電測(cè)試：電池在1.5 A恒定電流模式下充電，直到電池電壓達(dá)到4.2 V，然后以恒定電壓模式繼續(xù)充電，直到充電電流降至20 mA；

(2)放電測(cè)試：電池在2 A的恒定電流模式下放電，B5、B6、B7和B18電池的放電截止電壓分別為2.7、2.5、2.2、2.5 V；

(3)通過(guò)電化學(xué)阻抗譜進(jìn)行阻抗測(cè)量，掃描頻率為0.1 Hz～5 kHz。

當(dāng)電池容量衰減至額定容量的70%左右時(shí)停止實(shí)驗(yàn)，因此，實(shí)驗(yàn)中將電池容量失效閾值設(shè)置為1.38 Ah。圖1所示為B5、B6、B7、B18電池的容量退化曲線。由圖1可見，4組電池的容量衰減特征大致相似，前期退化速率較慢而后期退化速率明顯加快，都出現(xiàn)了多次局部容量再生現(xiàn)象，并且每次容量再生的程度和時(shí)間也存在差異。4組電池中B6電池的容量衰退速度最快，B7電池的容量衰退速度最慢，后者容量在實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)仍未衰減至失效閾值。

圖1 B5，B6，B7和B18電池容量退化曲線

1.2 電池容量全局退化模型

用來(lái)描述鋰離子電池容量退化過(guò)程的雙指數(shù)經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蚚21]為：

xk=akexp(bkk)+ckexp(dkk)

(1)

式中，k為循環(huán)次數(shù)，xk為k次循環(huán)時(shí)的電池容量，a、b、c、d是根據(jù)電池歷史數(shù)據(jù)擬合的參數(shù)。雖然該模型能較好地?cái)M合鋰離子電池容量的衰退趨勢(shì)，但在后續(xù)電池RUL預(yù)測(cè)過(guò)程中需處理4個(gè)參數(shù)，計(jì)算復(fù)雜且誤差較大，因此，Russell等[22]提出了一種改進(jìn)的雙參數(shù)模型：

(2)

式中，α是決定電池容量退化速率的參數(shù)，參數(shù)β與電池容量退化速率的峰值位置有關(guān)，vk、vα和vβ表示系統(tǒng)噪聲。該模型只需處理2個(gè)參數(shù)，故而大大減少了計(jì)算工作量。

1.3 考慮局部再生的電池容量退化模型

文獻(xiàn)[23]指出，當(dāng)電池?cái)R置時(shí)間不足2 h時(shí)對(duì)電池容量恢復(fù)幾乎沒有影響，超過(guò)10 h時(shí)電池容量恢復(fù)量則較為明顯。以B5電池為例，提取出對(duì)應(yīng)的擱置時(shí)間并去除異常點(diǎn)，得到電池?cái)R置時(shí)間與其再生容量的擬合曲線如圖2所示?；谠摂M合曲線，建立鋰電池容量局部再生模型為：

g(t)=a1ta2+a3

(3)

式中，g(t)表示電池容量的增量，t表示電池?cái)R置的時(shí)間(h)，a1、a2、a3是需要擬合的參數(shù)。

綜合鋰離子電池容量的全局退化模型及局部再生模型，建立鋰離子電池容量的退化模型為：

(4)

式中，γt∈{0,1}，是一個(gè)判斷能否發(fā)生容量再生現(xiàn)象的二元變量，取值條件為：

(5)

式中，θ是一個(gè)超參數(shù)，它隨歷史數(shù)據(jù)集的變化而變化，根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，此處選取θ=10；Δt(k)表示電池第k次循環(huán)與第k-1次循環(huán)之間的間隔時(shí)間，T(k)是一個(gè)新電池完成第k次充放電循環(huán)的時(shí)間。

采用擬合優(yōu)度R2和均方根誤差(root mean squared error, RMSE)兩個(gè)指標(biāo)對(duì)模型進(jìn)行評(píng)估，二者表達(dá)式為：

(6)

圖2 B5電池?cái)R置時(shí)間與容量再生量擬合曲線

表1 鋰離子電池容量退化模型評(píng)估

2 鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)

2.1 粒子濾波(PF)算法

PF算法基于貝葉斯濾波和蒙特卡羅算法，以樣本均值代替積分運(yùn)算獲得狀態(tài)的最小方差估計(jì)，通過(guò)狀態(tài)更新和測(cè)量更新得到狀態(tài)的概率密度分布函數(shù)(probability density function, PDF)。使用PF算法來(lái)估計(jì)本文所建鋰離子電池退化模型(式(4))的參數(shù)，假設(shè)初始狀態(tài)為x0，其PDF可以表示為p(x0|Q0)=p(x0)，則狀態(tài)的一步預(yù)測(cè)可表示為：

p(xk|Q1:k-1)=

(7)

式中，Q1:k-1={Q1,Q2,…,Qk-1}表示第1個(gè)周期到第k-1個(gè)周期的電池容量。在k時(shí)刻獲得測(cè)量值Qk，則更新后的狀態(tài)后驗(yàn)PDF可表示為：

(8)

(9)

(10)

(11)

式中，π(·)表示重要抽樣密度函數(shù)，一般選擇為π(xk|xk-1)=p(xk|xk-1)。最后，在粒子權(quán)重更新過(guò)程中利用重采樣算法，保留并復(fù)制權(quán)重大的粒子，淘汰權(quán)重小的粒子，從而減少粒子的退化。

需要指出的是，采用粒子濾波算法進(jìn)行狀態(tài)預(yù)測(cè)時(shí)，由于缺少預(yù)測(cè)起始時(shí)刻之后的測(cè)量值，將導(dǎo)致狀態(tài)的后驗(yàn)PDF無(wú)法完成更新過(guò)程，只能利用所建系統(tǒng)模型迭代進(jìn)行狀態(tài)預(yù)測(cè)。隨著預(yù)測(cè)步長(zhǎng)的增加，迭代過(guò)程中的誤差變得越來(lái)越大，從而可能導(dǎo)致預(yù)測(cè)結(jié)果不可信。

2.2 高斯過(guò)程回歸(GPR)模型

數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法可借助機(jī)器學(xué)習(xí)建立電池電壓、電流、溫度和容量等數(shù)據(jù)和電池狀態(tài)之間的非線性映射關(guān)系，其中高斯過(guò)程回歸模型是一種非參數(shù)模型，能夠輸出預(yù)測(cè)均值、方差和置信區(qū)間，預(yù)測(cè)結(jié)果具備不確定性表達(dá)能力。給定一組輸入和輸出序列D={(xi,yi)},i=1,2，…,n,則GPR模型可以表示為：

y=f(x)+ε

(12)

(13)

式中，Y={y1,y2,…,yn}，X={x1,x2,…,xn}，K(X,X)=[Kij]=[k(xi,xj)],為n×n階對(duì)稱正定協(xié)方差矩陣，用來(lái)描述xi與xj之間的相關(guān)性。I為n階單位矩陣。Y和預(yù)測(cè)值Y′的聯(lián)合先驗(yàn)分布為：

(14)

式中，X′為測(cè)試輸入數(shù)據(jù)。預(yù)測(cè)值的集合Y′的后驗(yàn)分布為：

(15)

一般說(shuō)來(lái)，使用電池容量數(shù)據(jù){Qk}作為GPR模型訓(xùn)練的輸入和輸出數(shù)據(jù)時(shí)，預(yù)測(cè)過(guò)程需滿足：

(16)

式中，L表示輸入的維數(shù)，P表示預(yù)測(cè)的步長(zhǎng)，且L=P。該處理方式存在兩個(gè)不足：一方面，由于訓(xùn)練數(shù)據(jù)只包含單一的電池容量值，數(shù)據(jù)量有限；另一方面，鋰離子電池容量難以直接在線獲取，在實(shí)際應(yīng)用中，無(wú)法通過(guò)直接測(cè)量容量來(lái)評(píng)估電池的狀態(tài)。

通過(guò)對(duì)鋰離子電池容量退化數(shù)據(jù)進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)，在充電過(guò)程中，隨著鋰離子電池的老化，電壓、電流和溫度都存在著規(guī)律性的變化，以B5電池的電壓、電流和溫度分別在第10、50、100周期的變化為例(見圖3)，可以看到隨著電池的老化，相應(yīng)充電電壓升至截止電壓所需時(shí)間以及充電電流保持恒定的時(shí)間均變短，電池溫度更快速地升至最大值。根據(jù)這種變化趨勢(shì)，可以利用GPR模型處理鋰離子電池的電壓、電流和溫度與容量之間的映射關(guān)系，即：

(17)

然而，基于GPR的鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)方法只能為退化狀態(tài)提供一個(gè)點(diǎn)估計(jì)，隨著時(shí)間的推移，電池退化狀態(tài)不斷變化，單一退化模型不足以完整描述整個(gè)退化過(guò)程，特別是對(duì)于退化過(guò)程中的電池容量再生現(xiàn)象，利用GPR很難實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)確跟蹤。

2.3 基于PF-GPR算法的鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)

針對(duì)單獨(dú)使用PF或GPR算法在進(jìn)行電池退化預(yù)測(cè)時(shí)存在的優(yōu)點(diǎn)和不足，本研究提出PF-GPR融合算法對(duì)鋰電池RUL進(jìn)行預(yù)測(cè)。首先利用GPR模型預(yù)測(cè)得到鋰離子電池全局退化趨勢(shì)，從而在預(yù)測(cè)過(guò)程中實(shí)現(xiàn)對(duì)PF后驗(yàn)概率密度函數(shù)和模型參數(shù)的更新，使PF能夠跟蹤局部的容量再生現(xiàn)象，具體步驟如下：

Step1：從NASA PCoE電池?cái)?shù)據(jù)集中提取電池充電狀態(tài)下的電壓、電流、溫度作為輸入特征，提取電池容量作為輸出特征。將數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，剔除異常數(shù)據(jù)點(diǎn)并進(jìn)行數(shù)據(jù)的歸一化處理，然后將數(shù)據(jù)集按7∶3劃分為訓(xùn)練集和驗(yàn)證集；

Step2：利用Step1中確定的訓(xùn)練集訓(xùn)練得到GPR模型；

Step3：假設(shè)預(yù)測(cè)起始時(shí)刻為T，利用GPR預(yù)測(cè)模型輸入測(cè)試集特征預(yù)測(cè)得到T時(shí)刻后的測(cè)試集容量{QT,QT+1,…,QT+n}；

Step4：利用電池容量局部再生模型(式(3))得到預(yù)測(cè)值，再以Step3中的高斯預(yù)測(cè)值{QT,QT+1,…,QT+n}充當(dāng)觀測(cè)值來(lái)修正PF算法，進(jìn)行狀態(tài)更新過(guò)程；

Step5：如果預(yù)測(cè)容量達(dá)到給定的閾值QEOL，則鋰離子電池RUL=tEOL-tT。

該融合算法主要流程如圖4所示：

圖4 PF-GPR算法流程圖

3 仿真實(shí)驗(yàn)

因NASA PCoE電池?cái)?shù)據(jù)集中的B7電池在實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)仍未衰減至失效閾值，故此處選用B5、B6、B18電池進(jìn)行仿真實(shí)驗(yàn)來(lái)驗(yàn)證本文所提算法的有效性，B5、B6、B18電池的實(shí)際壽命結(jié)束周期(end of life, EOL)分別為128、112和99。由圖1所示的電池容量的退化曲線可知，B5電池容量局部再生現(xiàn)象出現(xiàn)在第32、90和121周期；B6電池相應(yīng)現(xiàn)象出現(xiàn)在第32、48和91周期；B18電池相應(yīng)現(xiàn)象則出現(xiàn)在第26、57和72周期，選取這些容量再生點(diǎn)作為預(yù)測(cè)起始時(shí)刻，使用本文提出的PF-GPR模型進(jìn)行仿真實(shí)驗(yàn)。設(shè)置粒子數(shù)M為500，預(yù)測(cè)開始時(shí)，初始參數(shù)(x,α,β)的值根據(jù)T時(shí)刻之前數(shù)據(jù)利用PF估計(jì)得到。假設(shè)系統(tǒng)的噪聲都是高斯白噪聲，設(shè)置狀態(tài)噪聲方差為:v=vα=vβ=10-4，系統(tǒng)測(cè)量噪聲方差為w=5×10-5。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖5，相應(yīng)的預(yù)測(cè)結(jié)果評(píng)價(jià)分別列于表2～表4，其中Erul為電池RUL的預(yù)測(cè)誤差，表達(dá)式為：

Erul=|RULT-RULP|

(18)

式中，RULT表示預(yù)測(cè)起始時(shí)刻T處的剩余使用壽命值，RULP表示預(yù)測(cè)值。由表2～表4中電池RUL預(yù)測(cè)結(jié)果的評(píng)價(jià)指標(biāo)可以看出，本文所提融合方法總體預(yù)測(cè)誤差較小，整體預(yù)測(cè)精度高，對(duì)于電池容量再生現(xiàn)象也有較好的預(yù)測(cè)效果，并且將預(yù)測(cè)點(diǎn)設(shè)置為電池壽命早期條件下的RUL預(yù)測(cè)精度最高。同時(shí)也注意到，B5電池以121周期為預(yù)測(cè)起點(diǎn)時(shí)，相對(duì)誤差較大，主要原因應(yīng)為預(yù)測(cè)起始點(diǎn)與電池EOL接近。

(a) B5電池

(b) B6電池

(c) B18電池

表2 B5電池預(yù)測(cè)結(jié)果評(píng)價(jià)

表3 B6電池預(yù)測(cè)結(jié)果評(píng)價(jià)

表4 B18電池預(yù)測(cè)結(jié)果評(píng)價(jià)

設(shè)定預(yù)測(cè)起始點(diǎn)為第30周期，分別利用PF、GPR以及本文所提PF-GPR融合算法對(duì)鋰離子電池RUL進(jìn)行預(yù)測(cè)，相關(guān)性分析仿真結(jié)果如圖6所示，相應(yīng)的預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比見表5。由圖6可見，本文所提PF-GPR融合算法相較于GPR算法的預(yù)測(cè)結(jié)果更接近于真實(shí)值，表5預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比分析顯示，相較于GPR算法，PF-GPR融合算法在維持鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)精度基礎(chǔ)上提高了整體預(yù)測(cè)效果，驗(yàn)證了本文所提融合算法的有效性。

(a) B5電池

(b) B6電池

(c) B18電池

表5 預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比

4 結(jié)語(yǔ)

針對(duì)鋰離子電池在退化過(guò)程中出現(xiàn)的容量再生現(xiàn)象，建立了電池局部容量再生模型，并提出了基于PF-GPR算法的鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)方法，該方法主要利用GPR模型學(xué)習(xí)電池充電過(guò)程中所采集電壓、電流和溫度數(shù)據(jù)與電池容量之間的非線性映射關(guān)系，并對(duì)電池容量退化的全局趨勢(shì)進(jìn)行預(yù)測(cè)，從而在預(yù)測(cè)過(guò)程中實(shí)現(xiàn)對(duì)PF的后驗(yàn)概率密度函數(shù)和模型參數(shù)的更新，使得PF能夠跟蹤局部的容量再生現(xiàn)象。借助NASA Ames Prognostic Center of Excellence (PCoE)提供的電池?cái)?shù)據(jù)集進(jìn)行的仿真實(shí)驗(yàn)表明，本文所提基于PF-GPR算法的鋰離子電池RUL預(yù)測(cè)方法具有較高的預(yù)測(cè)精度，其有效性得到驗(yàn)證。