劉瑩瑩，錢健行，付明杰，王富鑫，曾元松

（1.中國(guó)航空制造技術(shù)研究院，北京 100024；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)，哈爾濱 150001）

鈦基復(fù)合材料因其高比強(qiáng)度、高比模量及優(yōu)異的耐高溫性能等優(yōu)點(diǎn)，成為航空航天中極具應(yīng)用前景的新型輕質(zhì)高溫結(jié)構(gòu)材料[1-2]。但復(fù)材中TiB 等硬質(zhì)陶瓷增強(qiáng)相的引入，增加了航空航天中大型復(fù)雜薄壁結(jié)構(gòu)件的成形難度[3]。采用高溫下超塑變形的手段可有效解決難變形材料加工成形困難的問題，有望促進(jìn)鈦基復(fù)材的工程化應(yīng)用[4]。前期研究發(fā)現(xiàn)，采用粉末熱壓燒結(jié)制備的TiBw/TA15 網(wǎng)狀復(fù)合材料在經(jīng)過熱軋制變形之后獲得了良好的強(qiáng)塑性匹配，使該種材料在航空航天薄壁復(fù)雜零部件制造領(lǐng)域具備廣泛的應(yīng)用前景。

本文通過研究TiBw/TA15 復(fù)合材料的超塑變形行為，獲得其最佳超塑變形參數(shù)，并探究揭示鈦基復(fù)材超塑變形機(jī)理，為這種復(fù)合材料的后續(xù)成形及應(yīng)用提供參考和依據(jù)。

1 試驗(yàn)及方法

本研究采用α+β 相區(qū)軋制TiBw/TA15 復(fù)合材料板材，原始厚度為1.5mm，經(jīng)金相法測(cè)得相轉(zhuǎn)變溫度Tβ≈1010℃。圖1為軋制方向試樣退火態(tài)顯微組織，可見兩種形態(tài)的初生α 相：等軸狀和層片狀。次生α 相大部分已發(fā)生球化，僅有少部分保留變形后冷卻過程中形成的針狀形貌特征。復(fù)合材料中TiB 晶須軋制后發(fā)生明顯破碎并沿軋制方向呈定向分布。

圖1 TiBw/TA15 復(fù)合材料原始顯微組織Fig.1 Original structure of TiBw/TA15 composites

利用電火花線切割方法沿軋制方向切取超塑拉伸試樣，其尺寸如圖2所示。試樣采用SiC 水磨砂紙研磨至各表面無橫向劃痕。變形溫度為900～960℃，間隔20℃；應(yīng)變速率為5×10-4～10-2s-1。變形加熱前對(duì)試樣進(jìn)行防氧化涂覆處理（防氧化涂料采用Ti-1200 玻璃防護(hù)潤(rùn)滑劑），試樣裝爐加熱至試驗(yàn)設(shè)定的溫度保溫5min后進(jìn)行恒應(yīng)變速率拉伸，試樣斷裂后取出立即進(jìn)行淬火，以保留超塑變形組織。高溫超塑性拉伸后的復(fù)合材料橫斷面樣品經(jīng)金相砂紙粗磨和細(xì)磨后進(jìn)行機(jī)械拋光，隨后利用Kroll 腐蝕液對(duì)其進(jìn)行腐蝕并觀察微觀組織。

圖2 超塑拉伸試樣（mm）Fig.2 Superplastic tensile specimen (mm)

2 結(jié)果與討論

2.1 不同變形條件下的延伸率

圖3為TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在900～960℃，5×10-4～10-2s-1條件下拉伸前后試樣的宏觀形貌。試樣拉伸過程中氧化較少，表層防氧化涂料完整。整體伸長(zhǎng)率較好，局部變形試樣中發(fā)現(xiàn)有沿試樣長(zhǎng)度方向變形不均勻現(xiàn)象，試樣寬度呈現(xiàn)“波浪形”變化，這可能與復(fù)合材料中晶須引入導(dǎo)致的板材組織不均勻引起的局部硬化和軟化不平衡有關(guān)[5]。在940℃、5×10-3s-1時(shí)，試樣伸長(zhǎng)達(dá)到最大。

圖3 TiBw/TA15 復(fù)合材料板材超塑性變形前后尺寸對(duì)比Fig.3 Comparison of dimensions of TiBw/TA15 composites sheet before and after superplastic deformation

TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在不同拉伸溫度和不同應(yīng)變速率下的斷后伸長(zhǎng)率變化曲線如圖4所示?？梢钥闯?，區(qū)別于傳統(tǒng)鈦合金材料，復(fù)合材料板材斷后伸長(zhǎng)率隨溫度及應(yīng)變速率變化規(guī)律并不明顯，但整體伸長(zhǎng)率不低于100%；在940℃、5×10-3s-1變形條件下，最大超塑性伸長(zhǎng)率可達(dá)439%。

圖4 應(yīng)變速率和拉伸溫度對(duì)TiBw/TA15 復(fù)合材料板材伸長(zhǎng)率的影響Fig.4 Effect of temperature and strain rate on elongation of TiBw/TA15 composites sheet

2.2 變形溫度和應(yīng)變速率對(duì)超塑拉伸應(yīng)力應(yīng)變曲線的影響

圖5為不同應(yīng)變速率下，不同變形溫度的TiBw/TA15復(fù)合材料真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線。隨變形溫度的升高，復(fù)合材料的峰值應(yīng)力顯著降低?？紤]可能與高溫基體軟化嚴(yán)重及晶須與基體界面連接強(qiáng)度減弱相關(guān)，拉伸溫度越高，基體越容易軟化。同時(shí)較高溫度下晶須與基體界面結(jié)合強(qiáng)度明顯下降，拉伸孔洞更易萌生，增強(qiáng)相轉(zhuǎn)移載荷效果明顯減弱，從而大幅降低了TiBw/TA15 復(fù)合材料的變形抗力[6]。此外，在較高溫度下變形時(shí)（940℃、960℃），TiBw/TA15 復(fù)合材料穩(wěn)態(tài)流變特征顯著。圖6為不同變形溫度下不同應(yīng)變速率的復(fù)合材料真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線。隨應(yīng)變速率的增加，復(fù)合材料的流變應(yīng)力顯著上升，考慮與高應(yīng)變速率下位錯(cuò)增殖和塞積嚴(yán)重有關(guān)。變形初期，高應(yīng)變速率下動(dòng)態(tài)回復(fù)和動(dòng)態(tài)再結(jié)晶進(jìn)行不充分，加工硬化顯著，流變應(yīng)力明顯升高[7]。同時(shí)，高應(yīng)變速率下晶須與基體之間的變形協(xié)調(diào)時(shí)間短，其變形阻礙作用明顯，導(dǎo)致復(fù)合材料流變應(yīng)力增加[6]。

圖5 不同應(yīng)變速率下的TiBw/TA15 復(fù)合材料板材拉伸真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線Fig.5 True stress-strain curves of TiBw/TA15 composites sheet at different strain rates

圖6 不同變形溫度下的TiBw/TA15 復(fù)合材料板材拉伸真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線Fig.6 True stress-strain curves of TiBw/TA15 composites sheet at different temperatures

2.3 TiBw/TA15 復(fù)合材料本構(gòu)方程的建立

通過雙曲正弦形Arrhenius 方程構(gòu)建鈦基復(fù)合材料的本構(gòu)關(guān)系，對(duì)本構(gòu)方程進(jìn)行一元線性回歸處理，計(jì)算超塑拉伸變形激活能以及應(yīng)變速率敏感性指數(shù)m，通過m值的變化探究超塑拉伸變形機(jī)制[6]。依據(jù)應(yīng)力水平不同，Arrhenius 方程分為冪指數(shù)、指數(shù)和雙曲正弦3 種函數(shù)形式[5，7-8]：

式中，A1、A2、A、n、α、β為與溫度無關(guān)的材料常數(shù)；n、n1為應(yīng)力指數(shù)；Q為變形激活能；R為氣體常數(shù)；T為絕對(duì)溫度，K。α、β、n1之間的關(guān)系：α=β/n1。

對(duì)上述公式兩邊取對(duì)數(shù)，以不同變形溫度下的峰值應(yīng)力（σp）分別繪制lnε.-lnσp和lnε.-σp曲線并進(jìn)行一元線性回歸處理，如圖7（a）和（b）所示，其斜率分別為n1和β，n1=2.7728，β=0.05516，由α=β/n1計(jì)算α的值為0.019893249MPa-1。將α值代入式（1），繪制lnε.-ln[sinh（ασ）]曲線（圖8（a）），其中各溫度下斜率的平均值為式（3）中的n，n=1.9915MPa，對(duì)式（3）變換后求偏導(dǎo)得到激活能為

圖7 TiBw/TA15 復(fù)合材料板材的lnε.-lnσp 和lnε.-σp 關(guān)系曲線Fig.7 lnε.-lnσp and lnε.-σp curves of the TiBw/TA15 composites sheet

式中，Q為變形激活能，kJ/mol；{[ln[sinh（ασ）]/（1000/T）}ε為ln[sinh（ασ）]-（1/T） 曲線線性擬合后直線斜率平均值（圖8（b）），即為38.555。將n、R值代入式（4）計(jì)算得出激活能Q=638.06kJ/mol。對(duì)比α-Ti 和β-Ti的自擴(kuò)散激活能170kJ/mol 和153kJ/mol 發(fā)現(xiàn)，TiBw/TA15 復(fù)合板材在兩相區(qū)的變形激活能明顯更高?？紤]與晶須及基體再結(jié)晶相關(guān)[6]。依據(jù)ln[sinh（ασ）]=，圖8（a）中Y軸截距為[Q/RT-lnA]/n2，計(jì)算得出A=3.55×108。TiBw/TA15 復(fù)合材料峰值應(yīng)力本構(gòu)方程常數(shù)如表1所示。

表1 TiBw/TA15 復(fù)合材料的峰值應(yīng)力本構(gòu)方程材料常數(shù)Table 1 Peak stress constitutive equation of TiBw/TA15 composite material and material constants

圖8 TiBw/TA15 復(fù)合材料板材的lnε.-ln[sinh(ασ)]和ln[sinh(ασ)]-(1/T)關(guān)系曲線Fig.8 lnε.-ln[sinh(ασ)]and ln[sinh(ασ)]-(1/T ) curves of TiBw/TA15 composites sheet

將上述材料常數(shù)代入式（3）得出幾乎適用于所有應(yīng)力狀態(tài)下的流變應(yīng)力本構(gòu)方程，

將應(yīng)變?yōu)?.2 時(shí)的真應(yīng)力的ln（σ）-ln（）曲線進(jìn)行線性擬合，其直線斜率即為m值。TiBw/TA15 復(fù)合材料板材超塑性變形的ln（σ）-ln（）曲線及應(yīng)變速率敏感系數(shù)m值如圖9所示。復(fù)合材料板材的應(yīng)變速率敏感系數(shù)m值在900℃、920℃、940℃、960℃時(shí)分別為0.36、0.37、0.38、0.44，在960℃達(dá)到m=0.44。

圖9 TiBw/TA15 復(fù)合材料板材的lnσp-lnε. 關(guān)系曲線Fig.9 lnσp-lnε. curve of TiBw/TA15 composites sheet

2.4 TiBw/TA15 復(fù)合材料超塑變形過程中微觀組織演變

圖10為TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在5×10-3s-1、900～960℃變形條件下遠(yuǎn)離斷口處相對(duì)均勻變形區(qū)的顯微組織。觀察發(fā)現(xiàn)，基體中等軸α 相尺寸隨溫度升高不斷增加，組織整體等軸化趨勢(shì)較高。考慮與變形過程中的相變以及高溫下α 相的合并長(zhǎng)大相關(guān)[7]。較高程度的等軸化加之高溫下晶須與基體良好的變形協(xié)調(diào)能力，導(dǎo)致復(fù)合材料伸長(zhǎng)率明顯增加。但過高的變形溫度（960℃）一方面由于相變的發(fā)生使部分等軸α 相轉(zhuǎn)變?yōu)棣?相，本身α 相含量較少；另一方面，高溫也易引起等軸α 相的過度長(zhǎng)大合并，從而惡化超塑性能[6]。此外，不同溫度變形后TiBw/Ti 復(fù)合材料板材中的孔洞分布特征有所差異，在900℃時(shí)，沿變形方向可明顯觀察到晶須與基體界面連接處呈均勻排布的孔洞；隨溫度的升高，孔洞不僅產(chǎn)生于基體與晶須連接處，基體晶粒處也存在有一定孔洞，且溫度越高，基體中孔洞數(shù)量越高。這與高溫下基體軟化有關(guān)，高溫下晶界強(qiáng)度弱于晶內(nèi)強(qiáng)度，導(dǎo)致基體內(nèi)孔洞的產(chǎn)生[6-7，9]。

圖10 TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在不同溫度下超塑性變形后的顯微組織（應(yīng)變速率5×10-3s-1）Fig.10 Microstructure of TiBw/TA15 composites sheets after superplastic deformation at different temperatures (strain rate 5×10-3s-1)

圖11為TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在920℃和1×10-2s-1、5×10-3s-1、1×10-3s-1、5×10-4s-1變形條件下遠(yuǎn)離斷口處相對(duì)均勻變形區(qū)的顯微組織。觀察發(fā)現(xiàn)，隨著應(yīng)變速率的降低，基體中等軸α 相的尺寸呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì)。這主要與不同應(yīng)變速率下TiBw/TA15 復(fù)合材料內(nèi)部α 相動(dòng)態(tài)再結(jié)晶演變相關(guān)。變形起始階段，在較低的應(yīng)變速率下，α 相發(fā)生充分的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，晶粒尺寸較小，之后當(dāng)應(yīng)變速率進(jìn)一步降低時(shí)，等軸α 再結(jié)晶晶粒發(fā)生長(zhǎng)大粗化，TiBw/TA15 復(fù)合材料斷后伸長(zhǎng)率降低，因而過低的應(yīng)變速率反而不利于超塑性伸長(zhǎng)率的增加[7]。對(duì)不同應(yīng)變速率變形條件下組織中的孔洞觀察發(fā)現(xiàn)，在高應(yīng)變速率下，孔洞主要分布于晶須與基體的界面處，并沿拉伸方向排列；隨應(yīng)變速率的降低，分布在晶須與基體的界面處的孔洞數(shù)量逐漸減少，α 晶/相界及三叉晶界處孔洞數(shù)量增加。（圖11（c）中發(fā)現(xiàn)有燒結(jié)態(tài)局部未反應(yīng)的TiB2聚集現(xiàn)象，拉伸過程中屬于缺陷，從而引起裂紋的產(chǎn)生）這是由于初期較高應(yīng)變速率下增強(qiáng)相與基體間的變形協(xié)調(diào)性差，增強(qiáng)相附近位錯(cuò)塞積嚴(yán)重，孔洞更易萌生于增強(qiáng)相與基體結(jié)合界面的端部，但隨著應(yīng)變速率的降低，基體組織發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，由于初期變形過程中增強(qiáng)相對(duì)位錯(cuò)的阻礙作用，基體再結(jié)晶晶粒形核位置大多位于增強(qiáng)相附近，新的再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大過程中會(huì)導(dǎo)致部分增強(qiáng)相與基體結(jié)合界面端部孔洞發(fā)生愈合，裂紋萌生擴(kuò)展能力下降，材料超塑變形性增強(qiáng)[6-7，10]。

圖11 TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在不同應(yīng)變速率下拉伸變形后的顯微組織（920℃）Fig.11 Microstructure of TiBw/TA15 composites sheets after superplastic deformation at different strain rates (920℃)

圖12為TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在最佳超塑變形條件下拉伸斷口的顯微組織。觀察發(fā)現(xiàn)，斷口呈現(xiàn)蜂窩狀，存在明顯較大且深的韌窩，表明復(fù)合材料有著良好的超塑拉伸性，拉伸后獲得了良好的伸長(zhǎng)率。從高倍顯微組織圖中可以發(fā)現(xiàn)，復(fù)合材料超塑拉伸斷口中存在明顯較多的與基體分離呈拔出形態(tài)的TiB 晶須。這是由于高溫下基體發(fā)生軟化，增強(qiáng)相與基體界面結(jié)合強(qiáng)度下降導(dǎo)致拉伸過程中晶須與基體發(fā)生脫粘，表現(xiàn)在斷口中即為局部增強(qiáng)相的拔出現(xiàn)象。

圖12 940℃、5×10-3s-1 變形條件下TiBw/TA15 復(fù)合材料拉伸斷口Fig.12 Fracture surfaces of TiBw/TA15 composites (940℃，5×10-3s-1)

3 結(jié)論

（1）TiBw/TA15 復(fù)合材料板材在940℃、5×10-3s-1變形條件下可獲得439%的最大超塑伸長(zhǎng)率，流變應(yīng)力隨拉伸溫度的升高和應(yīng)變速率的減小而降低，低溫高應(yīng)變條件下應(yīng)變軟化特征顯著。

（2）在900～960℃溫度范圍內(nèi)進(jìn)行超塑變形時(shí)，應(yīng)變速率敏感系數(shù)m與拉伸溫度呈正相關(guān)，變形激活能Q不斷下降。最佳超塑性變形條件下，應(yīng)變速率敏感系數(shù)m=0.38，變形激活能Q=638.1kJ/mol，所建立的峰值流變應(yīng)力本構(gòu)方程：ε·=3.55×108[sinh（2.0×10-2σ）]1.99×exp（-6.381×105/RT）。

（3）拉伸溫度和應(yīng)變速率對(duì)TiBw/TA15 復(fù)合材料板材超塑變形組織影響顯著。隨拉伸溫度的升高和應(yīng)變速率的降低，基體α 相動(dòng)態(tài)再結(jié)晶充分并發(fā)生長(zhǎng)大，晶須與基體間協(xié)調(diào)變形能力提高，晶須與基體界面連接處產(chǎn)生的孔洞發(fā)生部分愈合，α 晶/相界及三叉晶界處孔洞數(shù)量增加；動(dòng)態(tài)再結(jié)晶影響著復(fù)合材料的超塑變形能力。