楊廣宇，史芳杰，李乾武，黃 飛，劉亞飛

(蘇州熱工研究院有限公司，蘇州 215004)

17-4PH不銹鋼是一種沉淀硬化馬氏體不銹鋼，是制造壓水堆主反應堆冷卻劑系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)材料，廣泛應用于核電站的閥桿等部件。17-4PH不銹鋼在核電廠運行溫度下(約300 ℃)長期服役，會發(fā)生熱老化脆化，其內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)變化可引起力學性能下降[1-2]，對核安全造成潛在影響。對閥桿進行在線無損檢測可以提升工業(yè)設備的運行安全水平，減少災難性事故的發(fā)生。傳統(tǒng)的無損檢測方法受檢測技術(shù)原理的限制，對于損傷早期階段形成的微尺寸缺陷并不敏感，無法表征材料或構(gòu)件早期性能的退化[3]，而非線性超聲技術(shù)可通過對材料性能變化的響應來評估17-4PH的熱脆性[4]。非線性超聲檢測是根據(jù)超聲波的非線性效應(包括諧振頻率的變化、二次諧波及高次諧波的產(chǎn)生等)發(fā)展而來的檢測方法，其主要通過分析頻域信號特征來評估缺陷損傷，較好地克服了傳統(tǒng)線性超聲檢測方法的不足[5]。筆者以17-4PH不銹鋼為研究對象，以某核電廠主蒸汽隔離閥備件為試驗對象，研究了其在400 ℃下時效處理后的非線性系數(shù)變化，討論了非線性系數(shù)與力學性能的關(guān)系。為17-4PH不銹鋼熱老化脆化的非線性超聲檢測提供了理論依據(jù)。

1 試驗方案

1.1 試驗材料

主蒸汽隔離閥閥桿備件外觀如見圖1所示，其制造規(guī)范參照ASTM A 564-2007 《熱軋和冷精軋時效硬化不銹鋼棒材和型材的標準規(guī)格》 中的Type 630金屬，元素質(zhì)量分數(shù)為：C為0.042%;Si為0.54%;Mn為0.48%;P為0.021%;S為0.000 3%;Cr為15.22%;Ni為4.61%;Cu為3.32%;Nb與Ta一共為0.33%。在1 052 ℃保溫10.5 h空冷的固溶處理后，在593 ℃下回火12 h，空冷。

圖1 主蒸汽隔離閥閥桿備件外觀

1.2 熱老化試驗

試樣加工成圓棒形狀，尺寸(直徑×長度)為16 mm×90 mm。試樣表面進行打磨處理,保證足夠的光滑平整。試樣在400 ℃下進行時效處理，時效時間分別為0,100,200,300,500 h。閥桿實際運行溫度約為283 ℃。

1.3 試驗分析方法

在非線性超聲(頻率為0.29 MHz,瑞麗波)測量時，使用中心頻率為5 MHz的窄帶壓電換能器作為發(fā)射探頭，使用中心頻率為 10 MHz 的寬帶壓電換能器作為接收探頭，且每次測量時施加在換能器上的壓力相對穩(wěn)定。超聲換能器與試樣之間均為薄層耦合，采用的耦合劑為甘油。最后通過傅里葉變換獲得非線性系數(shù)。

進行非線性超聲檢測后，再對試樣的沖擊功、布氏硬度、拉伸性能進行了測試。沖擊試驗樣品參考標準GB/T 229-2007 《金屬材料 夏比擺錘沖擊試驗方法》 加工成尺寸(長×寬×高)為10 mm×10 mm×55 mm的V型缺口試樣，采用Zwick RKP 450型沖擊試驗機測量其0 ℃的沖擊功。拉伸試樣根據(jù)標準GB/T 228.1-2010 《拉伸試驗 第1部分：室溫試驗方法》 加工尺寸為M12×80 mm(螺紋直徑×長度)，拉伸性能采用100 kN AG-IC型拉力試驗機測得。試驗采用XHBT-3000Z型硬度計測量樣品硬度。

2 試驗結(jié)果及分析

2.1 非線性超聲

非線性系數(shù)β通過基波A1和二次諧波A2的幅值計算得出，非線性系數(shù)β隨時效時間的變化如圖2所示。由圖2可知，在400 ℃時效溫度下，β隨時效時間的延長呈明顯增大趨勢，表明時效時間對β產(chǎn)生了重要影響。這是由于隨著時效時間的延長，17-4PH不銹鋼發(fā)生了不同程度的脆化。需要指出的是，β相對于β0(0 h對應的非線性系數(shù))的增量并不大，在0300 h,β有相對較大的增速；在時效時間為500 h時，β達到了最大值。

圖2 17-4PH不銹鋼閥桿非線性系數(shù)隨時效時間的變化曲線

17-4PH不銹鋼是一種晶體結(jié)構(gòu)，其機械性能的下降與位錯的移動相關(guān)。金屬材料中的非線性效應主要與位錯、晶體結(jié)構(gòu)、沉淀析出以及微裂紋有關(guān)。高次諧波分量通常是由超聲波在非諧固體中傳播時變形引起的，這種現(xiàn)象與晶體的晶格非諧性有關(guān)(非諧性來自聲子與聲子間的相互作用，熱振動等)。另一個可能影響超聲波非線性響應的因素是第二相和位錯作用產(chǎn)生的微應變。

晶格畸變引起超聲波的非線性效應增加。超聲波穿過彈性固體介質(zhì)時，析出相的晶格間距不同于基質(zhì)的晶格間距,這會導致晶格失配，引起應變場扭曲(可以通過失配參數(shù)進行測量)。第二相和矩陣之間不匹配也會引起晶格應變。1956年GRANATO等[6]提出了材料的位錯弦釘扎理論，認為晶體中的位錯或點缺陷等可能在位錯線上形成釘扎點，而形成的釘扎點會限制位錯線的運動。因此，析出相可能是控制17-4PH不銹鋼熱脆化過程中超聲波產(chǎn)生非線性響應的最主要因素。

2.2 布氏硬度

17-4PH不銹鋼閥桿布氏硬度與時效時間的關(guān)系曲線如圖3所示。閥桿時效時間為0 h時，其布氏硬度為350 HBW。隨著熱老化的加速進行，硬度不斷增大，直至500 h時達到最大值,為374 HBW。硬度在整個過程中上升了7%。

圖3 17-4PH不銹鋼閥桿布氏硬度與時效時間的關(guān)系曲線

在比較非線性系數(shù)和硬度在0500 h的變化規(guī)律時發(fā)現(xiàn)，二者變化規(guī)律大體一致。圖4為17-4PH不銹鋼閥桿非線性系數(shù)與硬度的關(guān)系曲線(決定系數(shù)為0.97)。根據(jù)ARDELL的研究可知，時效處理后共格沉淀的尺寸和數(shù)量增大，其與位錯發(fā)生相互作用產(chǎn)生時效硬化，使材料的硬度增大。同時，滑移面上形成的釘扎點阻礙了位錯運動，在應力作用下，相鄰釘扎點之間的位錯線會產(chǎn)生受迫振動，伴隨著產(chǎn)生高頻諧波分量。因此非線性系數(shù)與硬度的變化規(guī)律表現(xiàn)出一致性。

圖4 17-4PH不銹鋼閥桿非線性系數(shù)與硬度的關(guān)系曲線

2.3 拉伸性能

17-4PH不銹鋼閥桿拉伸性能與時效時間的關(guān)系曲線如圖5所示，閥桿初始抗拉強度為1 082 MPa，屈服強度為1 051 MPa。隨著熱老化的進行，閥桿的抗拉強度和屈服強度增大，但增速逐漸下降，直至500 h時達到最大值,分別為1 212,1 175 MPa。

圖5 17-4PH不銹鋼閥桿拉伸性能與時效時間的關(guān)系曲線

圖6為17-4PH不銹鋼閥桿抗拉強度和屈服強度與非線性系數(shù)的關(guān)系曲線(兩條曲線的決定系數(shù)均為0.98)。與硬度一樣，抗拉強度、屈服強度的變化與非線性參數(shù)密切相關(guān)。彭艷華等[7]認為析出相的沉淀硬化效果主要在于其和位錯的交互作用所產(chǎn)生的強化，同時造成一定程度的晶格畸變(表現(xiàn)為抗拉強度以及屈服強度的增大)。這兩種因素也是非線性效應產(chǎn)生的主要原因，因此表現(xiàn)出很強的相關(guān)性。

圖6 17-4PH不銹鋼閥桿抗拉強度和屈服強度與非線性系數(shù)的關(guān)系曲線

2.4 沖擊功

17-4PH不銹鋼閥桿在0 ℃時沖擊功與時效時間的關(guān)系曲線如圖7所示。由圖7可知，沖擊功隨熱老化的進行下降明顯，在0100 h的下降速率最大，100 h之后緩慢地持續(xù)下降。時效處理過程中沖擊功由0 h的90.8 J下降到500 h的22 J，下降了76%。

圖7 17-4PH不銹鋼閥桿在0 ℃時沖擊功與時效時間的關(guān)系曲線

圖8為17-4PH不銹鋼閥桿沖擊功與非線性系數(shù)的關(guān)系曲線(決定系數(shù)為0.82)。鄒紅等[8]觀察到很多二次碳化物沿馬氏體板條束界析出，這也會降低晶界的結(jié)合強度，使材料產(chǎn)生脆化，造成沖擊功的嚴重下降。由此推論，對于非線性效應，析出相在晶界附近造成的影響不如位錯相互作用的影響明顯，所以沖擊功與非線性系數(shù)雖然也表現(xiàn)出了一定的相關(guān)性，但不如硬度和拉伸性能與非線性系數(shù)的相關(guān)性高。

圖8 17-4PH不銹鋼閥桿沖擊功與非線性系數(shù)的關(guān)系曲線

3 結(jié)語

(1) 對核電廠中使用的17-4PH不銹鋼閥桿在400 ℃下進行時效處理，其非線性系數(shù)、硬度、抗拉強度、屈服強度以及沖擊功均呈現(xiàn)出單一的變化規(guī)律，其中非線性系數(shù)、硬度、抗拉強度、屈服強度單調(diào)上升，且速率變化規(guī)律相近;沖擊功的變化則相反，是逐漸下降的,且最大下降了76%。

(2) 材料性能退化可增強透過材料傳播的超聲波非線性力學行為，微觀結(jié)構(gòu)的退化造成了二次諧波分量幅度的增加，基于此發(fā)展的非線性超聲檢測技術(shù)對17-4PH不銹鋼早期階段的熱老化脆化有良好的檢測效果。

(3) 由于非線性參數(shù)的變化與析出相的變化相關(guān)，非線性系數(shù)與硬度、拉伸性能表現(xiàn)出高相關(guān)性，所以非線性系數(shù)可以用來評估17-4PH不銹鋼的熱脆化程度。