賈麗霞，韓 煦，白 冰，王東杰 楊 文

(中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

反應(yīng)堆壓力容器(RPV)作為壓水堆核電站中唯一不可更換的關(guān)鍵核心設(shè)備，是防止核電站放射性泄漏的最主要屏障，其使用壽命決定了核電站的使用壽命。當(dāng)前限制RPV鋼服役的關(guān)鍵問題之一是輻照脆化，即輻照引起韌脆轉(zhuǎn)變溫度(DBTT)升高。研究RPV鋼輻照脆化與合金成分的關(guān)系可幫助優(yōu)化RPV鋼材料設(shè)計(jì)、指導(dǎo)其他新材料研發(fā)。合金元素對(duì)脆化的影響已有一定認(rèn)識(shí)，如Cu、Ni是RPV鋼輻照脆化敏感性的關(guān)鍵因素，Mn和Si同樣發(fā)揮著關(guān)鍵作用。但由于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)具有分散性，這些合金元素及其相互作用與輻照脆化的具體關(guān)系不清晰。

圖1 數(shù)據(jù)集中各成分含量分布圖Fig.1 Plots showing range of compositions within dataset

機(jī)器學(xué)習(xí)方法結(jié)合材料數(shù)據(jù)庫，為材料設(shè)計(jì)研發(fā)及性能預(yù)測(cè)提供了全新思路和方法。Raccuglia等[1]從失敗實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)，實(shí)現(xiàn)新材料預(yù)測(cè)，顛覆了材料研發(fā)。在RPV鋼輻照性能方面，Castin等[2]利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法實(shí)現(xiàn)對(duì)RPV鋼輻照硬化的預(yù)測(cè)，重點(diǎn)比較了兩種不同機(jī)器學(xué)習(xí)方法的適用性。Mathew等[3]利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法構(gòu)建了RPV鋼輻照脆化預(yù)測(cè)模型，基于機(jī)器學(xué)習(xí)的模型與基于經(jīng)驗(yàn)構(gòu)建的模型相符合。在兩種模型中，均未系統(tǒng)分析合金成分對(duì)輻照引起韌脆轉(zhuǎn)變溫度改變/屈服強(qiáng)度改變的影響。

本文利用機(jī)器學(xué)習(xí)中的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法，通過對(duì)已有輻照監(jiān)督數(shù)據(jù)進(jìn)行學(xué)習(xí)，建立輻照脆化與合金成分的關(guān)系，為RPV鋼材料成分優(yōu)化、新材料設(shè)計(jì)研發(fā)提供指導(dǎo)。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)集

本研究使用的數(shù)據(jù)來自美國民用電力數(shù)據(jù)庫(NUREG/CR-6551)。數(shù)據(jù)庫中樣品取向包括LT和TL兩種，本文選擇其中TL取向相關(guān)數(shù)據(jù)作為研究的數(shù)據(jù)集，共208條數(shù)據(jù)。因合金成分、輻照條件是影響微觀結(jié)構(gòu)演化及輻照脆化的關(guān)鍵因素。本文將主要合金成分Cu、Mn、Ni、Si、P的含量以及中子注量、中子注量率、運(yùn)行溫度作為輸入屬性，輻照引起韌脆轉(zhuǎn)變溫度增量(ΔDBTT，℃)作為輸出。圖1為數(shù)據(jù)集中各成分含量分布圖。隨機(jī)抽取數(shù)據(jù)集中80%作為訓(xùn)練數(shù)據(jù)集(共167條)，剩余20%作為測(cè)試數(shù)據(jù)集(共41條)。由于20%的數(shù)據(jù)是模型訓(xùn)練時(shí)不曾見過的，因此測(cè)試數(shù)據(jù)集的表現(xiàn)效果可有效衡量模型的泛化能力。

1.2 模型構(gòu)建

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)有助于識(shí)別單/多維輸入和輸出數(shù)據(jù)之間的高度復(fù)雜的線性與非線性關(guān)系。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通常不需事先了解輸入變量與輸出變量間的相關(guān)性，就可通過數(shù)據(jù)集找到相應(yīng)的解決方案。本研究建模開發(fā)一種具有前饋功能的多隱層全連接神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)如圖2所示。

圖2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)Fig.2 Structure of neural network

該網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為全連接神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的1種，每層的每個(gè)神經(jīng)元均與上、下兩層全部連接，每個(gè)神經(jīng)元的值代入1個(gè)非線性激活函數(shù)進(jìn)行輸出。該網(wǎng)絡(luò)的最終輸出可表示為式(1)。

(1)

其中：wli、wki、wji為隱藏層的權(quán)重值；wzi為輸出層的權(quán)重值；LeakyRule和Tanh為隱藏層激活函數(shù)；bji為第1層隱藏層的偏置值；bki為第2層隱藏層的偏置值；bli為第3層隱藏層的偏置值；bzi為輸出層的偏置值。

(2)

如果一味追求損失函數(shù)的最小值，就易出現(xiàn)過擬合，即網(wǎng)絡(luò)的泛化能力較低，表現(xiàn)為在用訓(xùn)練數(shù)據(jù)代入模型時(shí)，數(shù)據(jù)集的預(yù)測(cè)結(jié)果非常好；但將預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)代入模型后，預(yù)測(cè)結(jié)果誤差非常大。為解決這種問題，通常需使用較小的隨機(jī)值初始化權(quán)重方式或在損失函數(shù)中增加L2行正則化公式進(jìn)行改善。當(dāng)權(quán)重矩陣w被設(shè)置為接近于0時(shí)，可使神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中很多隱藏單元的影響變小，實(shí)現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)簡化的同時(shí)保持網(wǎng)絡(luò)的深度，從而矯正神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的過擬合狀態(tài)。本文在交叉熵的損失函數(shù)J(yi,a|L(i)|)中增加了L2型的正則化范式。改進(jìn)后損失函數(shù)J(yi,a|L(i)|)及反向傳播方式如式(3)所示。

(3)

圖3 訓(xùn)練集預(yù)測(cè)值與真實(shí)值對(duì)比圖Fig.3 Diagram with predicted values and true values of training data

圖3、4分別為韌脆轉(zhuǎn)變溫度訓(xùn)練集與測(cè)試集的預(yù)測(cè)值與真實(shí)值對(duì)比情況。根據(jù)材料需求，預(yù)測(cè)值誤差在25 ℃(ΔDBTT)的范圍內(nèi)是允許的，圖中虛線表示真實(shí)值上下誤差25 ℃(ΔDBTT)的范圍，點(diǎn)表示測(cè)試數(shù)據(jù)。其中測(cè)試數(shù)據(jù)集中90%以上的預(yù)測(cè)值在誤差允許范圍內(nèi)，訓(xùn)練數(shù)據(jù)集中90%以上預(yù)測(cè)值在誤差允許范圍內(nèi)，證明所訓(xùn)練的模型有效。

圖4 測(cè)試集預(yù)測(cè)值與真實(shí)值對(duì)比圖Fig.4 Diagram with predicted values and true values of test data

2 結(jié)果分析

在訓(xùn)練好模型后，利用該模型分析了ΔDBTT對(duì)單個(gè)合金元素、雙合金元素依賴關(guān)系。分析時(shí)，關(guān)注成分的含量可變化，其他成分的含量設(shè)為固定值(接近國產(chǎn)A5083鋼成分范圍：Cu，<0.05%；Mn，1.2%～1.4%；Ni，0.73%～0.79%；Si，0.19%～0.27%；P，<0.009%)，其中溫度為554 K，中子注量為1×1019cm-2，中子注量率為1×1011cm-2·s-1。

2.1 單個(gè)合金元素對(duì)輻照脆化的影響

圖5為中子注量為1×1019cm-2時(shí)，不同合金成分與輻照脆化的關(guān)系。各成分質(zhì)量含量固定值為：Cu，0.05%；Mn，1.2%；Ni，0.8%；Si，0.2%；P，0.007%。通過對(duì)比可知，Cu含量改變引起脆化程度變化最大：當(dāng)Cu含量從0.04%變化至0.4%時(shí)，ΔDBTT約增加100 ℃，而其他合金元素含量變化引起ΔDBTT變化較??；這表明RPV鋼輻照脆化對(duì)Cu含量最敏感。

當(dāng)Cu含量>0.1%時(shí)，ΔDBTT隨著Cu含量的增加大幅增加；當(dāng)Cu含量為0.03%～0.07%范圍時(shí)，脆化程度較低。EONY模型[4]中指出，對(duì)于低Cu合金(Cu含量<0.072%)，輻照產(chǎn)生的基體損傷(包括溶質(zhì)-缺陷團(tuán)簇等)是引起脆化的主要因素；對(duì)于高Cu合金(Cu含量>0.072%)，輻照產(chǎn)生的基體損傷和富Cu析出物是引起脆化的主要因素。國產(chǎn)A5083鋼Cu含量為0.034%～0.07%，此時(shí)Cu含量較低，脆化程度較低。

當(dāng)Cu含量為0.05%、中子注量為1×1019cm-2時(shí)，其他合金元素對(duì)脆化程度影響較弱，ΔDBTT在誤差范圍內(nèi)。從圖5b可看出，ΔDBTT隨Ni含量變化曲線出現(xiàn)兩個(gè)極值點(diǎn)。通過分析數(shù)據(jù)集中Ni含量分布范圍(圖1)，可知Ni含量在0.2%～0.5%范圍內(nèi)數(shù)據(jù)量較少，曲線出現(xiàn)的第1個(gè)極值點(diǎn)恰好在此濃度范圍內(nèi)；認(rèn)為該濃度范圍內(nèi)出現(xiàn)的極值點(diǎn)與此濃度范圍內(nèi)數(shù)據(jù)量較少有關(guān)。這表明機(jī)器學(xué)習(xí)方法結(jié)果對(duì)數(shù)據(jù)集的均勻性存在依賴關(guān)系。通常認(rèn)為Ni含量較高時(shí)會(huì)提高淬透性，因此當(dāng)Ni含量在0.8%附近時(shí)，脆化程度最低。對(duì)廣泛應(yīng)用的RPV鋼SA508，ASME規(guī)范中明確Ni含量為0.4%～1.00%，實(shí)際生產(chǎn)中控制在0.85%[5]。當(dāng)Ni>0.8%時(shí)，隨著Ni含量的增加，脆化程度不斷增加。VVER-1000焊縫材料中Ni含量超過1.5%，該鋼表現(xiàn)出嚴(yán)重的輻照脆化[6]。從圖5c可看出，當(dāng)Mn含量為1.2%～1.4%時(shí)，脆化程度最低。從圖5d可看出，脆化程度隨P含量的增加不斷增加；當(dāng)P含量<0.01%時(shí)，脆化程度不明顯。從圖5e可看出，Si在0.25%和0.8%附近有兩個(gè)極值點(diǎn)，目前關(guān)于Si對(duì)輻照脆化的影響還沒得到系統(tǒng)研究，但在實(shí)際RPV鋼的制造過程中，認(rèn)為Si會(huì)增加輻照脆化程度，應(yīng)控制其質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于0.35%[7]。國產(chǎn)A5083鋼為低Cu合金鋼(Cu含量為0.05%)，Ni和Mn含量分別為0.73%～0.79%和1.2%～1.4%，Si含量為0.2%左右，P含量被限制在<0.009%。雖然其他合金元素含量變化引起的ΔDBTT在誤差范圍內(nèi)，但從各合金成分與輻照脆化關(guān)系圖中得到的最優(yōu)成分含量與實(shí)際鋼中含量相近。

圖5 韌脆轉(zhuǎn)變溫度增量與單合金成分的關(guān)系Fig.5 Change of DBTT expressed as a function of composition

2.2 雙合金元素對(duì)脆化的影響

1) 不同Cu含量合金鋼中雙合金元素(Cu-Ni/Cu-Mn/Cu-P)對(duì)脆化的影響

圖6為Cu-Ni合金成分與輻照脆化程度的關(guān)系圖。從圖中可知，當(dāng)Ni含量不變時(shí)，隨著Cu含量的增加，脆化程度不斷增加；當(dāng)Cu含量不變時(shí)，脆化程度隨著Ni含量的增加而增加。當(dāng)Cu含量>0.30%、Ni含量>1.1%時(shí)，輻照脆化程度最高。從圖5a和b中可知，當(dāng)Cu含量>0.1%時(shí)(此時(shí)Mn，1.2%；Ni，0.8%；Si，0.2%；P，0.007%)，脆化程度隨Cu含量的增加而增加；當(dāng)Ni含量在0.8%附近時(shí)(此時(shí)Cu，0.05%；Mn，1.2%；Si，0.2%；P，0.007%)，脆化程度最低(由于數(shù)據(jù)集中Ni含量在0.2%～0.5%范圍內(nèi)數(shù)據(jù)量少，不關(guān)注此范圍內(nèi)脆化程度與Ni含量的關(guān)系)。從圖5中可知，脆化程度隨Cu含量變化最大，其他合金成分對(duì)脆化程度的影響均在誤差范圍內(nèi)；而從圖6中3D曲面圖可知，脆化程度與Cu-Ni含量的關(guān)系曲線出現(xiàn)明顯的臺(tái)階形狀(有最低、最高區(qū)域存在)，這表明脆化程度不僅與Cu含量有關(guān)，Ni含量的增加亦會(huì)促進(jìn)脆化，即Cu-Ni對(duì)輻照脆化存在協(xié)同影響。文獻(xiàn)[8]指出高Cu合金(Cu>0.5%)中提高Ni含量(0.79%→1.52%)會(huì)明顯促使富Cu原子團(tuán)簇的析出，這是合金元素Ni增加RPV鋼中子輻照脆化敏感性的本質(zhì)原因。

圖7為Cu-P和Cu-Mn兩種合金成分與輻照脆化對(duì)應(yīng)關(guān)系。從圖中可看出，對(duì)同一P含量，隨著Cu含量的增加，脆化程度不斷增加；對(duì)同一Cu含量，隨著P含量的增加，脆化程度也不斷增加。圖5a和d中脆化程度與此時(shí)的Cu、P關(guān)系趨勢(shì)一致。雙合金元素Cu-P對(duì)脆化程度影響曲面變化較平緩，可看出脆化主要與Cu含量有關(guān)，P對(duì)脆化程度影響貢獻(xiàn)較弱，因此認(rèn)為Cu和P間不存在協(xié)同作用。Chaouadi等[9]通過研究調(diào)制合金鋼輻照脆化與Cu/P含量的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)Cu-P不存在協(xié)同作用，與本文結(jié)論一致。對(duì)Cu-Mn而言，輻照脆化程度隨Cu含量增加不斷增加；當(dāng)Mn含量在某范圍時(shí)，輻照脆化較低。這與圖5a和c中單獨(dú)Cu、Mn對(duì)脆化程度影響基本一致。從脆化程度與Cu-Mn合金元素關(guān)系圖中可知，Cu影響起主導(dǎo)作用，Mn影響很弱，即Cu-Mn間幾乎無協(xié)同影響。

圖6 Cu-Ni成分與輻照脆化程度的關(guān)系Fig.6 Change of DBTT expressed as a function of Cu content and Ni content

圖7 Cu-P、Cu-Mn合金成分與輻照脆化關(guān)系Fig.7 Change of DBTT expressed as a function of Cu-P composition and Cu-Mn composition

2) 低Cu鋼中雙合金成分(Mn-Ni/Mn-Si/Ni-Si)對(duì)脆化的影響

在低Cu合金鋼(Cu含量<0.072%)中，Mn-Ni-Si團(tuán)簇(MNSPs)是引起脆化的主要微觀結(jié)構(gòu)。本文分析了低Cu合金鋼(Cu含量0.05%)中Mn-Ni、Mn-Si、Ni-Si與脆化的關(guān)系。

圖8為Mn-Ni合金成分與輻照脆化程度的關(guān)系。從圖中可知，隨著Ni含量的增加，輻照脆化不斷增加，當(dāng)Ni含量>1.2%、Mn含量>1.4%時(shí)，輻照脆化程度最高；當(dāng)Ni含量較高時(shí)，輻照脆化隨Mn含量的增加而增加。這表明Mn和Ni之間，脆化程度主要由Ni含量決定。因?yàn)镸NSPs是引起低Cu合金鋼輻照脆化的主要因素；而Ni在MNSPs的形成過程中扮演著非常重要的角色[10]。Efsing和Lundgren等[11-12]研究結(jié)果表明：低Ni(≈0.88%)、低Mn(≈0.75%)合金輻照脆化程度低于高Ni(1.5%)、高M(jìn)n(1.4%)合金的，即Mn與Ni存在協(xié)同作用。Kryukov等[6]研究結(jié)果表明，低Ni含量時(shí)輻照脆化程度最低，高Ni低Mn含量時(shí)脆化程度較低Ni鋼增加，而高Ni高M(jìn)n時(shí)脆化程度最高。Chaouadi等[9]通過研究Mn-Ni協(xié)同作用對(duì)輻照脆化的影響，發(fā)現(xiàn)高Ni高M(jìn)n含量時(shí)，Ni和Mn存在協(xié)同作用，輻照脆化程度最高。本文用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法研究表明，當(dāng)Mn和Ni含量均最高時(shí)，脆化程度最高，與文獻(xiàn)研究結(jié)果符合。

圖9為Ni-Si和Mn-Si合金成分與輻照脆化關(guān)系。從圖中可看出，輻照脆化與Mn-Si含量、Ni-Si含量存在較強(qiáng)依賴關(guān)系。當(dāng)Ni、Si含量之比為1或2時(shí)，脆化程度較低；脆化隨著Ni含量的增加而增加，當(dāng)Ni含量>1.0%、Si含量>0.75%時(shí)，脆化最強(qiáng)；Ni-Si表現(xiàn)出一定協(xié)同作用。從Mn-Si圖中可知，脆化程度與Mn或Si的含量及Mn+Si總含量有關(guān)：當(dāng)Mn含量>1.6%、2.3%>Mn+Si總含量>2.1%時(shí)，脆化程度最高；而Mn含量>1.6%時(shí)，當(dāng)Mn+Si總含量高于2.3%時(shí)，脆化程度最低。

圖8 Mn-Ni合金成分與輻照脆化程度的關(guān)系Fig.8 Change of DBTT expressed as a function of Mn content and Ni content

圖9 Ni-Si和Mn-Si合金成分與輻照脆化關(guān)系Fig.9 Change of DBTT expressed as a function of Ni-Si composition and Mn-Si composition

結(jié)合圖8、9可知，低Cu合金鋼輻照脆化隨Ni含量的增加而增加；Ni-Mn、Ni-Si對(duì)輻照脆化表現(xiàn)出一定協(xié)同作用；輻照脆化與Mn/Si含量及Mn+Si總含量有關(guān)。Almirall等[10]分析了低Cu合金鋼中的MNSPs相的成分信息，發(fā)現(xiàn)Ni是控制Mn-Ni-Si相析出的關(guān)鍵因素；Ni與Mn+Si總含量有一定化學(xué)計(jì)量關(guān)系(1～1.2)；MNSPs相中Mn含量增加會(huì)引起Si含量相應(yīng)減少，與本文研究結(jié)果一致。

利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法分析單個(gè)合金元素、雙合金元素與RPV鋼輻照脆化的關(guān)系，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法預(yù)測(cè)的趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果趨勢(shì)相同。而合金元素與RPV鋼輻照脆化這種相關(guān)性的機(jī)理解釋，需結(jié)合計(jì)算模擬和微觀表征等手段給出。

3 結(jié)論

本文基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法建立了韌脆轉(zhuǎn)變溫度增量與合金成分、輻照條件等屬性的關(guān)聯(lián)模型。在此基礎(chǔ)上分析單個(gè)合金元素、雙合金元素相互作用對(duì)輻照脆化的影響。研究結(jié)果表明，在所研究條件下，Cu、Ni是RPV鋼輻照脆化最敏感的因素，合金元素對(duì)RPV鋼輻照脆化的影響程度依次為：Cu>Ni>Mn/Si/P；Cu-Ni對(duì)輻照脆化存在協(xié)同作用；Cu-P、Cu-Mn對(duì)輻照脆化無協(xié)同影響；低Cu鋼(Cu含量0.05%)中，Mn-Ni、Ni-Si對(duì)輻照脆化存在協(xié)同影響；低Cu鋼輻照脆化與Mn/Si含量及Mn+Si總含量有關(guān)。利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法對(duì)已有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)學(xué)習(xí)，可給出合金成分與輻照脆化的關(guān)系，而這種影響關(guān)系還需借助計(jì)算模擬方法及微觀結(jié)構(gòu)表征來給出機(jī)理解釋。

感謝中國原子能科學(xué)研究院材料輻照效應(yīng)創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)成員的幫助與指導(dǎo)。