李子龍 萬源3)

1) (中國科學(xué)院物理研究所,凝聚態(tài)理論與材料計(jì)算重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100190)

2) (中國科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院,北京 100049)

3) (松山湖材料實(shí)驗(yàn)室,東莞 523808)

非線性相干光譜是一種測(cè)量材料非線性光學(xué)響應(yīng)的譜學(xué)手段.相比線性光譜,非線性相干光譜具有多個(gè)時(shí)間變量,能夠提供材料的更多信息.作為非線性相干光譜的代表之一,二維相干光譜在眾多領(lǐng)域取得了豐碩的成果.在化學(xué)、生物學(xué)等領(lǐng)域,二維相干光譜已經(jīng)展現(xiàn)出相比線性譜學(xué)的優(yōu)越性.隨著太赫茲技術(shù)的發(fā)展,二維相干光譜在強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系也顯現(xiàn)出巨大潛力,相關(guān)的理論與實(shí)驗(yàn)工作正在開展.本文簡(jiǎn)要概括了強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系二維相干光譜的發(fā)展現(xiàn)狀,介紹了二維相干光譜的基本概念與理論工具,分析了二維相干光譜的主要特點(diǎn),并重點(diǎn)總結(jié)了我們研究組近幾年關(guān)于強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系二維相干光譜的理論研究工作.

1 研究現(xiàn)狀

凝聚態(tài)物理的進(jìn)步與譜學(xué)手段的發(fā)展息息相關(guān).例如,中子散射、掃描隧道光譜以及角分辨電子能譜的發(fā)展拓寬了我們對(duì)材料性質(zhì)的認(rèn)識(shí).在強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子學(xué)領(lǐng)域,二維相干光譜作為一種新興的譜學(xué)手段受到越來越多的重視.二維相干光譜利用多束相干電磁波來探測(cè)材料的非線性響應(yīng),因而在頻域上產(chǎn)生一個(gè)二維的光譜來表征材料的非線性響應(yīng)[1,2,3].

相比傳統(tǒng)的線性光譜,二維相干光譜不僅能得到材料中光學(xué)激發(fā)的信息,也能揭示激發(fā)之間的聯(lián)系.在紅外以及高頻波段,二維相干光譜已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于化學(xué)、生物學(xué)等領(lǐng)域,用來刻畫化學(xué)反應(yīng)以及生命活動(dòng)的動(dòng)力學(xué)過程[1-4].太赫茲技術(shù)的發(fā)展使這一譜學(xué)手段達(dá)到了強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)的能量窗口.太赫茲波段的頻率范圍為 0.1—10×1012Hz,對(duì)應(yīng)的能量范圍大致為 1meV—0.1 eV.高溫超導(dǎo)體的贗能隙和超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度對(duì)應(yīng)的能量為幾十個(gè)mV[5],幾種量子磁性材料的磁激發(fā)對(duì)應(yīng)的能量為幾個(gè)mV[6-8],典型拓?fù)浣^緣體的能隙也為幾十個(gè)mV[9].這些強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的特征能量尺度在太赫茲的波段范圍,因而可以用太赫茲二維相干光譜進(jìn)行研究.目前,這一譜學(xué)手段被應(yīng)用在量子阱[10]、反鐵磁磁體[11]、電子玻璃[12]等強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中.

與不斷涌現(xiàn)的實(shí)驗(yàn)成果相比,相關(guān)的理論仍然不成熟.首先,人們并不清楚強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的非線性響應(yīng)是否與體系的性質(zhì)存在直截了當(dāng)?shù)年P(guān)系;其次,目前大多數(shù)理論工作仍然使用能級(jí)的圖像來描述非線性響應(yīng)過程.這樣一套圖像將非線性響應(yīng)與量子系統(tǒng)在時(shí)間維度上的干涉現(xiàn)象聯(lián)系起來,為二維相干光譜提供了一個(gè)直觀的物理解釋.然而,量子多體系統(tǒng)具有空間上的廣延性.因此,多體系統(tǒng)的非線性響應(yīng),除了時(shí)間維度上存在干涉效應(yīng)外,還可能存在空間維度上的干涉效應(yīng).因此,針對(duì)強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的非線性光譜研究需要一套新的物理圖像.

理論工作者們利用數(shù)值和解析手段計(jì)算了一些重要強(qiáng)關(guān)聯(lián)模型的非線性響應(yīng),并通過聯(lián)系非線性光譜學(xué)中已有的分析手段,對(duì)這些模型的非線性響應(yīng)光譜做出解釋.與此同時(shí),重整化、玻色化以及規(guī)范理論等多體物理的分析工具被引入并與原有的雙邊費(fèi)曼圖等方法結(jié)合,從而給出強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系二維相干光譜更深刻的理解.

Wan 與Armitage[13]從理論上研究了一種典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)自旋系統(tǒng)—一維橫場(chǎng)伊辛(Ising)模型.自旋算符作用到基態(tài)激發(fā)兩個(gè)分?jǐn)?shù)激發(fā)—“自旋子”.線性光譜是不同動(dòng)量“自旋子”的連續(xù)譜,體系的退相干時(shí)間等信息隱藏在譜內(nèi).在不引入耗散的前提下,退相干時(shí)間是無窮大,因而線性譜中的展寬與耗散無關(guān).二維相干光譜通過光子回波將引起展寬的失相過程消除,因而重現(xiàn)了“自旋子”的尖峰結(jié)構(gòu).在引入耗散過程后,退相干時(shí)間有限,二維光譜的尖峰結(jié)構(gòu)出現(xiàn)展寬.這說明二維光譜將耗散與非耗散過程引起的展寬區(qū)分開來,從而獲得相比線性光譜關(guān)于激發(fā)更多的信息.雖然橫場(chǎng)伊辛模型是一維模型,但由于分?jǐn)?shù)激發(fā)是自旋液體中普遍存在的激發(fā),因而他們認(rèn)為二維相干光譜可以用來分析更高維的、具有連續(xù)譜結(jié)構(gòu)的自旋液體模型.

隨后,Choi 等[14]進(jìn)行了Kitaev 自旋液體的二維相干光譜的理論研究.利用Kitaev 模型的嚴(yán)格可解性,他們計(jì)算了體系的三階非線性響應(yīng),發(fā)現(xiàn)一個(gè)自旋算符可以從體系的基態(tài)中激發(fā)一個(gè)馬約拉納費(fèi)米子與兩個(gè)量子渦旋(vison),但這兩種激發(fā)在二維光譜中的特征不同,因而可以被區(qū)分出來.其中,二維光譜的對(duì)角線方向尖銳的峰代表了馬約拉納費(fèi)米子的激發(fā),這對(duì)實(shí)驗(yàn)上認(rèn)證馬約拉納費(fèi)米子有指導(dǎo)意義.

作為工作的延續(xù),Nandkishore 等[15]對(duì)具有能隙的自旋液體進(jìn)行了進(jìn)一步研究.他們考慮了幾種典型的有能隙的自旋液體模型,如伊辛模型、二維toric code 模型、Haah’s code 模型以及X-cube 模型.對(duì)于常規(guī)自旋液體,各類激發(fā)在線性光譜中無法表現(xiàn)出顯著的特征.但他們通過理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),這些激發(fā)在二維相干光譜上都有明顯特征.對(duì)于非常規(guī)自旋液體,第I 類分形相(X-cube)的激發(fā)在線性光譜以及二維相干光譜中都表現(xiàn)出明顯尖峰特征.與之相比,第II 類分形相(Haah’s code)需要更高階的非線性響應(yīng)來獲取體系激發(fā)的特征,這也對(duì)實(shí)驗(yàn)提出了更大的挑戰(zhàn).

Parameswaran和Gopalakrishnan[16]從理論上研究了無序量子磁體的非線性響應(yīng).以一維無序量子橫場(chǎng)伊辛模型為例,他們通過實(shí)空間重整化技術(shù),說明在相變點(diǎn)附近該模型可以用一系列孤立二能級(jí)系統(tǒng)描述.緊接著,他們?nèi)藶榈匾肼曌优c體系中二能級(jí)系統(tǒng)的相互作用,從而使體系的激發(fā)存在壽命.在這種情況下,他們考慮了對(duì)應(yīng)于“泵浦-探測(cè)(PP)”技術(shù)的非線性響應(yīng)函數(shù).通過分析他們發(fā)現(xiàn),相比線性光譜,二維相干光譜不僅能夠?qū)⒊谠ミ^程與退相干過程區(qū)分開,也能夠得到體系的態(tài)密度和重整化后的磁矩等物理信息.

Phuc和Trung[17]將二維相干光譜運(yùn)用到一個(gè)典型的電子體系—雙帶哈伯德模型中.通過模擬計(jì)算,他們發(fā)現(xiàn)在沒有占位能的情況下,二維光譜的峰都分布在對(duì)角線上.他們將這種特征歸因于無相互作用的準(zhǔn)激發(fā).隨著占位能增加,非對(duì)角峰開始顯現(xiàn),體系中相互作用的大小正比于非對(duì)角峰的強(qiáng)度;在體系進(jìn)入莫特相后,二維相干光譜表現(xiàn)為一個(gè)原點(diǎn)位置單一的峰,這對(duì)應(yīng)于基態(tài)到激發(fā)態(tài)的躍遷.此外,他們進(jìn)一步發(fā)現(xiàn),二維相干光譜也可以用來分析強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中的含時(shí)演化問題.

可以發(fā)現(xiàn),以上幾個(gè)工作都局限于有能隙的體系.這些體系在經(jīng)過一定處理后,都可以直接利用分析原子、分子體系非線性相干光譜的方法,因而無法說明二維相干光譜在強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系中的新特性.為了進(jìn)一步說明二維相干光譜在強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的巨大潛力,Li 等[18]討論了一種典型的無能隙系統(tǒng)—拉廷格(Luttinger)液體.他們發(fā)現(xiàn)拉廷格液體的二維相干光譜中仍然存在光子回波信號(hào).與其他光子回波產(chǎn)生的機(jī)理不同,他們將這一現(xiàn)象歸因于一種特殊的時(shí)空間干涉過程.第1 個(gè)自旋算符產(chǎn)生兩個(gè)分?jǐn)?shù)激發(fā),第2和第3 個(gè)自旋算符分別改變兩個(gè)分?jǐn)?shù)激發(fā)的手性,最終二者匯聚于原點(diǎn)并被湮滅掉.在這個(gè)過程中,兩個(gè)分?jǐn)?shù)激發(fā)的世界線猶如被一面透鏡聚焦于焦點(diǎn),因而這一過程又被命名為“透鏡”效應(yīng).當(dāng)體系存在色散或者耗散,這種“透鏡”效應(yīng)不再完美,因而光子回波信號(hào)隨時(shí)間衰減.這一工作將非線性光譜的時(shí)間干涉圖像擴(kuò)展為時(shí)空間干涉圖像,對(duì)于理解強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的非線性光譜有啟發(fā)性.

在接下來的部分中,本文將介紹如下內(nèi)容:第2節(jié)以二能級(jí)系統(tǒng)為例,簡(jiǎn)要介紹二維相干光譜的含義與方法;第3節(jié)和第4節(jié)以本研究組發(fā)表的兩篇工作為例,說明強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系二維相干光譜的新特點(diǎn).其中,第3節(jié)主要介紹二維相干光譜在有能隙體系—橫場(chǎng)伊辛模型的應(yīng)用[13],第4節(jié)主要介紹二維相干光譜在無能隙體系—拉廷格液體的應(yīng)用[18].

2 二維相干光譜基本概念—以二能級(jí)系統(tǒng)為例[1,2,12]

2.1 響應(yīng)理論

考慮一個(gè)由二能級(jí)模型描述的分子體系:

其中,σz是泡利矩陣,Δ是二能級(jí)系統(tǒng)的激發(fā)能.希爾伯特空間的任何一個(gè)態(tài)都可以由|0〉和|1〉展開.假設(shè)交變電場(chǎng)的作用是使得二能級(jí)系統(tǒng)躍遷,哈密頓量可以加入一項(xiàng)含時(shí)相互作用:

其中,E(t)是電磁場(chǎng)的電場(chǎng)分量,μ對(duì)應(yīng)于分子體系中的偶極子算符,μ=μ10σx.假設(shè)體系初始處于基態(tài),其含時(shí)演化的薛定諤方程為

假設(shè)含時(shí)相互作用W(t) 很弱,電場(chǎng)表現(xiàn)為δ函數(shù)的形式:E(t)=?δ(t).將?(t)=c0(t)|0〉+c1(t)|1〉代入(3)式O(?),得到:

在與電磁場(chǎng)相互作用后,密度矩陣的形式為

密度矩陣此后自由演化,也就是

從而得到任意時(shí)刻體系中電偶極矩的值:

由麥克斯韋方程知,周期運(yùn)動(dòng)的電偶極矩產(chǎn)生其運(yùn)動(dòng)頻率的電磁場(chǎng),因而(7)式是一可測(cè)量.響應(yīng)的強(qiáng)度與電偶極子的躍遷矩陣元和電場(chǎng)強(qiáng)度的乘積成比例,Hamm 等[19]仔細(xì)討論了不同體系電偶極矩的估計(jì)方法以及線性和非線性光譜實(shí)驗(yàn)需要的光場(chǎng)強(qiáng)度.以上得出了線性響應(yīng)理論的主要結(jié)果,但與此同時(shí),物理圖像在計(jì)算中并不清晰,因而需要使用一套更恰當(dāng)?shù)拿枋龇椒?

從密度矩陣的劉維爾方程出發(fā),

在相互作用繪景中,密度矩陣表達(dá)為

式中下標(biāo) I 代表相互作用繪景.將(9)式展開到電場(chǎng)的一階,得到:

從而得到電偶極矩的時(shí)間演化:

將電場(chǎng)的具體形式E(t)=?δ(t) 代入(11)式再次得到(7)式,這證明了兩種描述方法的等價(jià)性.更高階的響應(yīng)函數(shù)可以通過保留(9)式更高階的項(xiàng)得到:

因而,電偶極矩的更高階近似為

2.2 劉維爾路徑

2.1節(jié)給出了線性和非線性響應(yīng)的具體形式,但仍然缺乏清晰的物理圖像.為此,將(13)式展開并按項(xiàng)分析其中的物理含義.首先,以線性響應(yīng)為例,將〈μ(t)〉(1)分解為兩項(xiàng):

仍然假設(shè)體系初始處于基態(tài),即ρ(t0)=|0〉〈0|.R1(t,t1)代表密度矩陣的時(shí)間演化,可以用如下劉維爾路徑描述:

以上的劉維爾路徑描述了這樣的過程:二能級(jí)體系在t1時(shí)刻與電磁場(chǎng)相互作用,密度矩陣由|0〉〈0|激發(fā)到|1〉〈0|,而后在H0下自由演化并積累相位因子,最終測(cè)量過程使|1〉〈0|重新回到|0〉〈0|,對(duì)該矩陣取跡即得到R1(t,t1) 的值.時(shí)間上的自由演化貢獻(xiàn)了劉維爾路徑的相位,最終的響應(yīng)函數(shù)是所有劉維爾路徑的求和(圖1).Mukamel 等[1]將之類比為一種時(shí)間維度上的干涉行為.這種分析方法優(yōu)點(diǎn)在于演化過程的物理圖像清晰,可以容易地為體系添加衰減過程.體系的衰減過程分為兩種:一種是激發(fā)態(tài)向基態(tài)自發(fā)弛豫,其特征時(shí)間為T1;另一種是體系的退相干過程,其特征時(shí)間為T2.在加入這兩種過程后,R1(t,t1) 可以自然寫作:

圖1 線性響應(yīng)的劉維爾路徑.R1對(duì)應(yīng)的路徑為圖中的紅色實(shí)線Fig.1.Liouville paths of linear responce.R1 is illustrated by the solid red line.

在考慮進(jìn)衰減過程后,線性響應(yīng)的電偶極矩為

若系統(tǒng)是由激發(fā)能Δ各異的二能級(jí)體系組成的系綜,由(17)式知,各二能級(jí)系統(tǒng)的電偶極矩正比于sin(Δt),因而大小不同、正負(fù)各異.系綜平均使電偶極矩互相抵消,這種過程被稱為“失相”.例如,假設(shè)Δ服從正態(tài)分布Δ～(Δ0,σ2),電偶極矩在系綜平均后得到:“失相”過程貢獻(xiàn)了衰減因子

以上的分析可以自然推廣到非線性響應(yīng).由于(2)式具有粒子空穴對(duì)稱性,因而二階非線性響應(yīng)為0.三階非線性響應(yīng)是領(lǐng)頭階的非線性響應(yīng).由(11)式知,體系的三階非線性響應(yīng)為

考慮圖2所示的脈沖序列,E(t)=?1δ(t)+?2δ(t-t1)+?3δ(t-t1-t2)).扣除(19)式中體系僅與一個(gè)脈沖和兩個(gè)脈沖相互作用的部分從而保留體系與3 個(gè)光脈沖都相互作用的部分.用代表這部分貢獻(xiàn).

圖2 一個(gè)典型的脈沖序列Fig.2.A prototypical pulse sequence.

式中取跡的部分可以展開成8 項(xiàng),每一項(xiàng)分別代表一條劉維爾路徑:

其中,μ0,μ1,μ2,μ3分別是μI(0),μI(t1),μI(t1+t2),μI(t1+t2+t3)的簡(jiǎn)寫.不失一般性,在這里僅給出R1的分析過程:

沿用線性光譜的分析方法,以上劉維爾路徑(圖3)可做如下解釋.體系在 0 時(shí)刻與電磁場(chǎng)相互作用,由基態(tài)|0〉〈0|激發(fā)到|0〉〈1|,此后在H0作用下自由演化積累相位eiΔt1并由此產(chǎn)生失相,同時(shí)退相干過程引入一衰減因子.在t1時(shí)刻,體系再次與電磁場(chǎng)相互作用并被激發(fā)到激發(fā)態(tài)|1〉〈1|.而后在激發(fā)態(tài)下演化,并由于體系弛豫引進(jìn)一個(gè)衰減因子.在t1+t2時(shí)刻體系與電磁場(chǎng)相互作用,密度矩陣由|1〉〈1|轉(zhuǎn)變?yōu)閨1〉〈0|.之后自由演化,積累一個(gè)與失相過程符號(hào)相反的相位,此過程又被稱為回相過程.與此同時(shí),退相干過程產(chǎn)生另一個(gè)衰減因子.當(dāng)t1=t3時(shí),失相與回相的相位完全抵消,因而由失相引起的信號(hào)衰減現(xiàn)象被移除,這個(gè)效應(yīng)又被稱為“光子回波”.最終體系在t1+t2+t3時(shí)刻被測(cè)量,再次回到基態(tài).這里的“光子回波”與Hahn[20]首先提出并由Carr和Purcell[21]改進(jìn)的“自旋回波”過程類似,由 Abella 等[22]首次觀測(cè)到.綜合以上可得:

圖3 非線性響應(yīng)的劉維爾路徑.R1由圖中紅色實(shí)線表示Fig.3.Liouville paths of non-linear responce.R1 is illustrated by the solid red line.

其中〈···〉Δ代表對(duì)整個(gè)系綜做平均.其他各項(xiàng)均可以通過這種方法得到:

因?yàn)槿A非線性響應(yīng)有3 個(gè)時(shí)間指標(biāo),可以選取任意兩個(gè)進(jìn)行二維相干光譜研究.由(23)式和(24)式可知,不同的衰減過程對(duì)應(yīng)于不同的時(shí)間指標(biāo).退相干引起的信號(hào)衰減正比于t1+t3,自發(fā)弛豫帶來的信號(hào)衰減正比于t2,失相帶來的信號(hào)衰減正比于|t1-t3|.通過選取特定的時(shí)間通道,可以得到不同物理過程的特征時(shí)間.與之相比,線性光譜無法將3 種物理過程區(qū)分開.除此之外,也可以采用雙邊費(fèi)曼圖的辦法來分析非線性響應(yīng)過程,具體可參見文獻(xiàn)[1,2].

作為回顧,本部分主要介紹了非線性響應(yīng)理論,并通過分析劉維爾路徑將響應(yīng)函數(shù)中的時(shí)間變量與不同的物理過程聯(lián)系起來.下面兩部分將介紹這些分析技巧在具體例子中的應(yīng)用.

3 一維橫場(chǎng)伊辛模型的二維相干光譜[13]

Wan 等[13]考慮了一個(gè)典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系—一維橫場(chǎng)伊辛模型[23].其哈密頓量為

為了與(25)式中的σz區(qū)分開,在這里使用τz代表泡利矩陣.x方向的總磁矩在安德森準(zhǔn)自旋表象下表達(dá)為

其中 sinθk=Δk/λk.若體系與x方向偏振的光脈沖耦合,那么哈密頓量寫作

由于不同動(dòng)量的安德森準(zhǔn)自旋的算符之間互相對(duì)易,因而描述不同動(dòng)量的二能級(jí)體系互相獨(dú)立.該模型是二能級(jí)體系的系綜,這也正是第2節(jié)中考慮的情形.但要注意,在第2節(jié)中偶極子算符僅有非對(duì)角元,與之相比,既有非對(duì)角元也有對(duì)角元.但這種不同只增加了劉維爾路徑的數(shù)量,第2節(jié)中的分析方法仍然適用.

沿著這樣的分析,詳細(xì)計(jì)算線性響應(yīng)、二階非線性響應(yīng)以及三階非線性響應(yīng)等各階響應(yīng)函數(shù).線性響應(yīng)的結(jié)果為

退相干衰減與失相導(dǎo)致的衰減都與t有關(guān),因而無法被區(qū)分.在頻率空間,線性譜描述了不同動(dòng)量“自旋子”的連續(xù)譜,而體系退相干時(shí)間的信息都隱藏在連續(xù)譜內(nèi)(圖4(a)和圖4(f)).

由于(28)式不具有粒子-空穴對(duì)稱性,因而二階非線性響應(yīng)非零,其具體形式為

其中右側(cè)第一項(xiàng)不隨τ演化.在頻域空間,這對(duì)應(yīng)于wt=0并沿wτ方向分布的條帶(圖4(b)).條帶隨著T1的減小而增寬,因而可以來表征體系的弛豫時(shí)間.右側(cè)第二項(xiàng)隨著t+τ振蕩,這說明體系經(jīng)歷失相過程,由此帶來的衰減與退相干引起的衰減混合在一起無法區(qū)分,在頻域空間對(duì)應(yīng)于第一象限彌散的信號(hào)(圖4(g)).

圖4 橫場(chǎng)伊辛模型鐵磁相[h/(h+J)=0.3]的一維和二維光譜.從上到下,(a)-(e)無耗散的結(jié)果(1/T1,2=0);(f)-(j)有耗散的結(jié)果(1/T1,2=0.2(J +h));(k)-(o)添加無序后的結(jié)果.從左到右,每列分別是(ω),以及(t,t+τ),×(t,t+τ,t+τ),(t,t,t+τ)的傅里葉變換,以及沿著黑色箭頭方向的信號(hào)輪廓(本圖來自文獻(xiàn)[13])Fig.4.One dimensional (1D) and two dimensional (2D) spectra in the FM phase [ h/(h+J)=0.3 ]of the TFIC.From the top to bottom,the rows show (a)-(e) the case with no dissipation (1/T1,2=0),(f)-(j) with dissipation (1/T1,2=0.2(J +h)),and(k)-(o) with quenched disorder.From the left to right,the columns show,respectively,(ω),and the FTs of (t,t+τ),(t,t+τ,t+τ),(t,t,t+τ),and its profile along a cut indicated by the black arrow.(This figure is reprinted from ref.[13]).

三階非線性響應(yīng)函數(shù)荷載更多信息.對(duì)于圖5(a)表示的脈沖序列,非線性響應(yīng)函數(shù)表達(dá)為

圖5 脈沖序列 (a) (t3,t3+t2,t3+t2+t1)對(duì)應(yīng)的三脈沖過程以及“自旋子”回波過程 對(duì)應(yīng)的劉維爾路徑;(b) 作為三脈沖極限的兩脈沖序列下的三階響應(yīng)(本圖來自文獻(xiàn)[13])χ(3)Fig.5.Pulse sequences:(a) Three-pulse process associated with (t3,t3+t2,t3+t2+t1).The spinon echo process that produces the rephasing signal is also shown.(b) The χ(3) terms measured in the two-pulse setup are special limits of the threepulse process.(This figure is reprinted from ref.[13]).

其中

Wan 等將劉維爾路徑分為4 類,前3 類中相因子沒有抵消,所描述的劉維爾路徑中沒有回波過程.與之相比,第4 類中與t和τ相關(guān)的相因子符號(hào)相反,互相抵消,說明相應(yīng)的劉維爾路徑中存在回波過程.當(dāng)t=τ時(shí),失相和回相過程產(chǎn)生的相位完全抵消,這是第2節(jié)中提及的“光子回波”過程.由于體系中的準(zhǔn)激發(fā)是自旋子,因而文獻(xiàn)[13]中又稱之為“自旋子”回波.

“光子回波”能夠敏感地探測(cè)體系中的耗散效應(yīng).考慮一特殊的時(shí)間通道,對(duì)應(yīng)于t3→t,t2→0,t1→τ(圖5(b)).在此時(shí)間通道中,第4 類劉維爾路徑存在回波過程,所以在頻譜上位于第二、四象限,而其他3 類劉維爾路徑均處于一、三象限或坐標(biāo)軸附近.如此一來,二維相干光譜將“自旋子回波”同其他信號(hào)獨(dú)立出來.進(jìn)一步地,這種回波信號(hào)可以將退相干與失相引起的衰減區(qū)分開.具體來說,在頻譜中,尖銳的峰分布在頻譜的第四象限的對(duì)角線并組成一條條帶,這是回波信號(hào)的重要特征.在不引入退相干過程時(shí),這些峰沿反對(duì)角線方向的峰寬為零(圖4(d)和圖4(e)).在加入退相干過程后,反對(duì)角線的峰出現(xiàn)展寬(圖4(i)和圖4(j)),并且展寬與退相干過程的特征時(shí)間T2有關(guān).與之相比,其他時(shí)間通道并不包含回波信號(hào).比如考慮(t,t+τ,t+τ) (圖5(b)),此時(shí)第3 類和第4 類劉維爾路徑的相因子只和t有關(guān).在二維相干光譜中,對(duì)應(yīng)的信號(hào)呈分布在ωτ=0的一條條帶.在不引入激發(fā)態(tài)向基態(tài)弛豫過程時(shí),該條帶沿ωτ方向峰寬為0 (圖4(c)).在引入這樣的過程后,沿ωτ方向出現(xiàn)展寬(圖4(h)),并且展寬與弛豫時(shí)間T1有關(guān).這些結(jié)果再一次印證了(23)式和(24)式后的分析.

除此之外,Wan 等還討論了系統(tǒng)無序?qū)Y(jié)果的影響,作者將相互作用常數(shù)J和橫場(chǎng)h設(shè)置為位置相關(guān)Jn和hn,并假定其滿足正態(tài)分布.由于模型仍然可積,“自旋子”依然是體系的嚴(yán)格本征態(tài),因而二維相干光譜中回波信號(hào)的反對(duì)角線方向?qū)挾葹榱?圖4(m)—圖4(o)).這說明這種無序不影響二維相干光譜的主要結(jié)構(gòu),無法為體系引入耗散過程.

4 拉廷格液體的二維相干光譜[18]

第3節(jié)討論了一個(gè)有能隙的強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系,但本質(zhì)上該模型可以映射為二能級(jí)體系系綜,進(jìn)而使用雙邊費(fèi)曼圖等技巧進(jìn)行分析.這樣的體系在本質(zhì)上并未脫離針對(duì)分子體系的非線性光譜的分析框架.為了討論更一般的情形,Li 等[18]考慮了S=1/2 的XXZ模型(圖6(a),(b)),這一模型在某些參數(shù)空間的激發(fā)是無能隙的,自然不能簡(jiǎn)化為二能級(jí)體系系綜:

圖6 (a) 法拉第構(gòu)型示意圖.磁場(chǎng)沿 z 方向.3 個(gè)圓偏振短光脈沖通過自旋模型,傳播方向平行于 z 方向.第1 個(gè)光脈沖為右旋偏振,第2和第3 個(gè)光脈沖為左旋偏振.第1和第2 個(gè)光脈沖的時(shí)間間隔為 τ,第2和第3 個(gè)光脈沖的時(shí)間間隔為 tw,第三個(gè)光脈沖和測(cè)量時(shí)間的時(shí)間間隔為 t.(b) t≈τ 時(shí),光子回波信號(hào)出現(xiàn)(本圖來自文獻(xiàn)[18])Fig.6.(a) The Faraday configuration.A magnetic field B is applied in the z axis.Three short electromagnetic pulses with circular polarizations pass through the S=1/2 spin chain.The propagation direction is parallel with the spin z axis.The first pulse is right-handed,whereas the second and the third are left-handed.The time delay between the first and the second pulse is denoted by τ,the second and the third by tw,and the third pulse and the time of detection by t.(b) When t≈τ,photon echo appears.(This figure is reprinted from ref.[18]).

其中 0,-1,-2,-3是時(shí)空坐標(biāo)(0,0),(-t1,-x1),(-t2,-x2),(-t3,-x3)的簡(jiǎn)寫.為了得到(35)式的表達(dá)式,首先利用約當(dāng)-維格納變換將XXZ模型映射為費(fèi)米子模型[26].在費(fèi)米子的表象下,自旋算符不是局域算符,因而(35)式仍難得到封閉表達(dá)式.在自旋液體相,進(jìn)一步將費(fèi)米子模型玻色化[27-30],忽略掉模型中重整化群意義下的無關(guān)項(xiàng)后,玻色子哈密頓量由拉廷格自旋液體描述:

其中的費(fèi)米速度v和拉廷格參數(shù)K由模型的微觀參數(shù)J⊥,Jz以及外磁場(chǎng)B共同決定.場(chǎng)算符的對(duì)易關(guān)系為

哈密頓量同樣可以通過手征玻色場(chǎng)表達(dá):

其中手征玻色場(chǎng)定義為

?L僅是x+=vt+x的函數(shù),?R僅是x-=vt-x的函數(shù).

在玻色子的表象下,自旋算符由一類特殊的頂點(diǎn)算子表達(dá):

其中m是由外磁場(chǎng)B誘導(dǎo)的磁密度,x是格點(diǎn)j的空間坐標(biāo).注意到在鐵磁情形下,自旋算符在玻色場(chǎng)表象中與磁化密度無關(guān),因而沿z方向的外場(chǎng)不改變鐵磁二維相干光譜的行為.與之相比,反鐵磁情形的自旋算符在玻色場(chǎng)表象下與磁化密度有關(guān),哈密頓量中的塞曼項(xiàng)會(huì)明顯改變反鐵磁二維相干光譜的行為.

將(40)式代入(35)式中,利用場(chǎng)論的相關(guān)技巧,得到(35)式的具體表達(dá)式.將結(jié)果代入(34)式并作適當(dāng)近似,得到三階響應(yīng)函數(shù)χ+--+(t,tw,τ)的漸近形式.對(duì)于鐵磁情形,他們發(fā)現(xiàn)χ+--+(t,tw,τ)的漸近形式為

其中,Δ=2K+1/(2K).相比鐵磁情形,反鐵磁χ(3)在時(shí)域是復(fù)的,這是因?yàn)榇呕芏扔绊懥俗孕惴诓Ｉ珗?chǎng)中的表達(dá).同樣,數(shù)值積分的結(jié)果再一次確認(rèn)了回波信號(hào)的存在(圖8(a)—圖8(d)).與橫場(chǎng)伊辛模型不同,XXZ模型不能寫成二能級(jí)系綜的形式,因而二維相干光譜中的回波信號(hào)需要其他解釋.

圖8 (a),(b) 以 πTt, πTτ為自變量,反鐵磁鏈的三階非線性響應(yīng)的實(shí)部和虛部.固定 πTtw=1,拉廷格參數(shù) K=1,磁化密度 2mu/T=1.15.(c),(d) 分別是二維相干光譜的實(shí)部和虛部(本圖來自文獻(xiàn)[18])Fig.8.(a),(b) The real and imaginary parts of Nonlinear magnetic susceptibility of an antiferromagnetic chain as function of πTtand πTτ.The waiting time πTtw=1.The Luttinger parameter is K=1.The magnetization density2mu/T=1.15.(c),(d) The real and imaginary parts of the two-dimensional spectrum.(This figure is reprinted from Ref.[18]).

按照玻色化方法,磁化密度算符寫作:

由基本的對(duì)易關(guān)系(37)式以及手征玻色場(chǎng)定義可知:

該劉維爾路徑用“自旋子”產(chǎn)生湮滅圖像理解如下:首先在 (-x1,-t1) 由S+(-1) 產(chǎn)生一對(duì)“自旋子”,在演化時(shí)間t后,這對(duì)“自旋子”在空間的位置分別為-x1-vt1(左行)以及-x1+vt1(右行).在 0 時(shí)刻,在原點(diǎn)位置由S-(0) 產(chǎn)生一對(duì)反自旋子.如圖7(a),“自旋子”與“反自旋子”無法互相抵消,并且“自旋子”與“反自旋子”的距離隨t1增加而增大,初態(tài)演化后與末態(tài)的交疊積分減小,因而該劉維爾路徑隨t1衰減.

圖7 (a) 以 πTt,πTτ為自變量,鐵磁鏈的三階非線性響應(yīng).固定 πTtw=1,拉廷格參數(shù) K=1.(b),(c) 分別是圖(a)中數(shù)據(jù)傅里葉變換后二維光譜的實(shí)部和虛部(本圖來自文獻(xiàn)[18])Fig.7.(a) Nonlinear magnetic susceptibility of a ferromagnetic chain as function of πTtand πTτ.The waiting time πTtw=1.The Luttinger parameter is K=1.(b),(c) The real and imaginary parts of two dimensional spectrum,obtained by Fourier transforming the data of panel (a).(This figure is reprinted from Ref.[18]).

劉維爾路徑中產(chǎn)生的“自旋子”與“反自旋子”全部抵消掉(圖9(c)),所以這一劉維爾路徑不隨t衰減.Li 等將這一過程命名為“透鏡效應(yīng)”,這一效應(yīng)正是回波信號(hào)的起源.Li 等進(jìn)一步檢驗(yàn)了這一物理圖像,發(fā)現(xiàn)“透鏡效應(yīng)”對(duì)應(yīng)的路徑對(duì)響應(yīng)函數(shù)貢獻(xiàn)最大(圖9(d)).反鐵磁也可做同樣分析,與鐵磁不同,產(chǎn)生一對(duì)“自旋子”和一對(duì)“勞弗林(Laughlin)準(zhǔn)粒子”[31].“透鏡效應(yīng)”在反鐵磁情形中依然存在,因而二維相干光譜中依然有回波信號(hào).

圖9 (a) 兩點(diǎn)關(guān)聯(lián)函數(shù)中的“自旋子”產(chǎn)生湮滅過程.實(shí)線代表“自旋子”的動(dòng)力學(xué)過程.虛線代表“反自旋子”的動(dòng)力學(xué)過程.(b) 四點(diǎn)關(guān)聯(lián)函數(shù)中的“自旋子”產(chǎn)生湮滅過程.(c) 四點(diǎn)關(guān)聯(lián)函數(shù)中的“透鏡效應(yīng)”構(gòu)型.(d) 在圖(c)陰影部分的行為(本圖來自文獻(xiàn)[18])Fig.9.(a) The spinon creation/annihilation process in two-point correlation function.Solid and dashed lines represent dynamical processes of spinon and antispinon respectively.(b) The spinon creation/annihilation process in four-point correlation function.(c) The“Lensing”configuration in four-point correlation function.(d) The behavior of the shaded area in panel (c).(This figure is reprinted from ref.[18]).

當(dāng)玻色場(chǎng)存在色散時(shí),空間中的“自旋子”波包隨時(shí)間擴(kuò)散開.“透鏡效應(yīng)”說明,波包擴(kuò)散導(dǎo)致“光子回波”衰減.具體來說,τ很大時(shí),由S+(-3)產(chǎn)生的左行自旋子的波包在-t2時(shí)刻會(huì)非常平坦.這一擴(kuò)散開的波包無法與由S-(-2) 產(chǎn)生的左行反自旋子互相抵消.這使得“透鏡效應(yīng)”不再完美,從而導(dǎo)致“光子回波”信號(hào)的衰減.聯(lián)系第2節(jié)的討論,熱弛豫引起的信號(hào)衰減僅與tw有關(guān),而色散引起的“光子回波”衰減僅與t和τ有關(guān).二維相干光譜將兩種衰減方式區(qū)分開來.

我們已經(jīng)注意到回波現(xiàn)象對(duì)于研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系的重要作用.按照Mukamel[1]的物理圖像,二維相干光譜中的回波信號(hào)來源于不同劉維爾路徑的時(shí)間維的干涉作用.“透鏡效應(yīng)”將這一圖像進(jìn)一步發(fā)展.回波現(xiàn)象實(shí)際上描述了準(zhǔn)激發(fā)的波包之間的時(shí)空間干涉作用.由電磁場(chǎng)激發(fā)的準(zhǔn)激發(fā)以波包的形式在空間運(yùn)動(dòng),不同波包之間互相干涉.當(dāng)滿足干涉最大條件時(shí)(準(zhǔn)激發(fā)的波包完全重疊),二維相干光譜對(duì)應(yīng)的響應(yīng)強(qiáng)度最大.這一圖像自然解釋了XXZ模型中的回波現(xiàn)象并預(yù)言了色散對(duì)回波的影響.這種色散導(dǎo)致回波衰減的效應(yīng)難以被傳統(tǒng)的分析方法如雙邊費(fèi)曼圖所描述,因而這種新圖像涵蓋了更多物理內(nèi)容.

5 總結(jié)與展望

本文通過本研究組的兩個(gè)工作,試圖說明二維相干光譜在強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系的重大潛力.這些理論工作為非線性譜學(xué)提供了新的概念與方法,對(duì)未來的研究具有很大啟發(fā)性.與此同時(shí),強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系的二維相干光譜作為一個(gè)理論上嶄新的方向,也充滿未知與挑戰(zhàn).首先,目前的理論工作局限于一些可以嚴(yán)格求解的解析模型,并沒有一套成熟的微擾方法對(duì)一般體系進(jìn)行研究.此外,大部分理論工作集中于強(qiáng)關(guān)聯(lián)系統(tǒng)的磁響應(yīng),相比電響應(yīng),磁響應(yīng)實(shí)驗(yàn)難度更大[19].最后,仍然沒有一個(gè)確定性的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證理論預(yù)言的結(jié)果.未知也意味著可能性,能否通過非平衡場(chǎng)論[32]發(fā)展出一套微擾方法? 能否將這樣的方法應(yīng)用到超導(dǎo)等體系中獲得諸如庫珀對(duì)的壽命等信息? 能否利用一些半經(jīng)典方法[33-35]理解二維相干光譜? 我們相信,未來對(duì)這些問題的研究會(huì)揭示強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系中更豐富的物理信息.

感謝與Peter Armitage和Masaki Oshikawa 的有益合作.