王釗 郭宇 鄭小戰(zhàn) 周心經(jīng) 石曉龍

摘 要：為研究垃圾場(chǎng)區(qū)域重金屬積累對(duì)周邊土壤的污染及人體健康影響，以廣州市某垃圾場(chǎng)為例，采用單因子評(píng)價(jià)及健康風(fēng)險(xiǎn)模型方法進(jìn)行評(píng)估。測(cè)得了其中41個(gè)采樣點(diǎn)As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn的豐度;討論了重金屬含量與成土母質(zhì)相關(guān)性、重金屬間元素聚類(lèi)分析組合特征，并統(tǒng)計(jì)了風(fēng)險(xiǎn)篩選點(diǎn)和管制點(diǎn);進(jìn)而圈定了地球化學(xué)異常;進(jìn)行了重金屬污染環(huán)境評(píng)價(jià)和人體健康的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，分別評(píng)價(jià)了單元素及重金屬整體對(duì)成年男性、女性和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)、非致癌風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明，土壤清潔率達(dá)到87.8%，存在5個(gè)As元素1個(gè)Pb元素污染管制點(diǎn)，初步判斷重金屬來(lái)源于成土母質(zhì)和外來(lái)輸入。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估表明，土壤重金屬對(duì)三類(lèi)人群都存在明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)，對(duì)兒童存在明顯的潛在非致癌風(fēng)險(xiǎn)，風(fēng)險(xiǎn)主要來(lái)自As、Cr。

關(guān)鍵詞：重金屬;地質(zhì)背景;環(huán)境質(zhì)量;健康評(píng)價(jià)

中圖分類(lèi)號(hào)：P66;X81

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

隨著工農(nóng)業(yè)發(fā)展，土地質(zhì)量問(wèn)題日益敏感。目前土地質(zhì)量相關(guān)評(píng)價(jià)研究主要集中在養(yǎng)分質(zhì)量評(píng)價(jià)[1-2]和環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方面[3-5]，相比較而言，污染元素的破壞作用要比有益元素的提升作用影響更大。環(huán)境中重金屬元素如As、Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Zn、Ni和有機(jī)污染物對(duì)土地和人類(lèi)健康造成了嚴(yán)重危害。

城市里的大型垃圾填埋場(chǎng)，由于長(zhǎng)年累月的堆放和淋濾，對(duì)周邊土壤產(chǎn)生了一定的風(fēng)險(xiǎn)隱患，由此將可能帶來(lái)一系列的城市土壤重金屬污染問(wèn)題[6-7]。在其周邊一定影響范圍內(nèi)進(jìn)行調(diào)查取樣，以此來(lái)評(píng)估城市點(diǎn)源風(fēng)險(xiǎn)場(chǎng)地周邊土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。研究其土壤地球化學(xué)及地質(zhì)環(huán)境具有典型意義。

1 土壤地球化學(xué)特征

選取廣州市某垃圾填埋場(chǎng)作為研究對(duì)象。其工作區(qū)面積約16 km2，是廣州市屬的大型垃圾場(chǎng)，現(xiàn)為垃圾焚燒廠。該廠位于廣州市白云區(qū)龍歸鎮(zhèn)永興鄉(xiāng)李坑村附近的山谷，距離市中心25 km。該場(chǎng)1992年投入使用，已于2004年4月進(jìn)行了封場(chǎng)，已完成封場(chǎng)和生態(tài)恢復(fù)建設(shè)，其運(yùn)行期間累計(jì)垃圾填埋總量約為750萬(wàn)噸，目前垃圾堆體仍有較多滲濾液產(chǎn)生，對(duì)滲濾液采用了生化前處理+深度處理的工藝流程[8]。區(qū)內(nèi)地貌單元為丘陵和沖積盆地。地質(zhì)基底為元古代老變質(zhì)巖、侵入花崗巖及石炭紀(jì)地層三者結(jié)合部位，當(dāng)花崗巖巖漿侵入石炭紀(jì)地層中時(shí)，其頂蓋受熱膨脹，而后冷卻收縮，張性裂隙十分發(fā)育，兼之位于廣從斷裂帶上，多期次構(gòu)造-巖漿活動(dòng)形成大量斷裂、節(jié)理裂隙，為污染物的遷移提供了通道。表層地質(zhì)條件為第四紀(jì)沖積平原砂泥質(zhì)沉積，局部分布碎屑巖（圖1）。

1.1 地球化學(xué)統(tǒng)計(jì)特征

本次在垃圾填埋場(chǎng)及周邊附近共采集了41件表層土壤樣品（圖2），統(tǒng)計(jì)參數(shù)見(jiàn)表1。與廣州市土壤背景值相比，該垃圾場(chǎng)土壤重金屬元素平均含量中As、Cd、Pb均高于廣州市土壤重金屬背景值，As富集系數(shù)最高，達(dá)到1.89，為強(qiáng)富集[9]。 Zn、Cr接近廣州市土壤重金屬背景值，而Cu、Hg、Ni均低于廣州市土壤重金屬背景值，Hg和Cu元素為弱貧乏。通過(guò)對(duì)垃圾填埋場(chǎng)區(qū)域重金屬元素地球化學(xué)特征分析發(fā)現(xiàn)，所有重金屬元素的變異程度不高，其中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Zn元素的變異系數(shù)介于0.5～1之間，為強(qiáng)度變異，分布極不均勻;Cu、Ni元素的變異系數(shù)介于0.2～0.5之間，為中等程度變異，分布較均勻。

由于地表環(huán)境受人為、自然等多種因素影響，不同母質(zhì)的表層土壤元素含量分布特征既有一定規(guī)律，又復(fù)雜多變?？傮w上不同巖石類(lèi)型風(fēng)化物發(fā)育的土壤，其地球化學(xué)組份保留了部分原成土母質(zhì)特有元素（最高值或最低值）的含量特征。填埋場(chǎng)范圍內(nèi)土壤類(lèi)型單一，而成土母質(zhì)主要有第四紀(jì)松散沉積物（Q）、花崗巖風(fēng)化物（J2γη）、砂頁(yè)巖風(fēng)化物、變質(zhì)巖風(fēng)化物四大類(lèi)成土母質(zhì)。在四大母質(zhì)單元中，第四紀(jì)松散沉積物分布區(qū)多為人類(lèi)生產(chǎn)、生活活動(dòng)影響較大區(qū)域，后3種單元多位于丘陵區(qū)，表層土壤不發(fā)育，為淺覆蓋區(qū)，大部分地區(qū)受人類(lèi)生產(chǎn)活動(dòng)影響較小。

通過(guò)表1濃集克拉克值（C）可以看出，相對(duì)廣州市土壤背景值，Cd、As、Pb、Cr相對(duì)富集，Hg、Cu、Ni、Zn相對(duì)貧化。而土壤元素的富集與貧化是一個(gè)相對(duì)的概念，利用不同地質(zhì)背景成土母質(zhì)土壤元素含量背景值與表1整體背景值的比值來(lái)體現(xiàn)[10]（表2）。對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，第四紀(jì)松散沉積物的土壤以高Cd為特點(diǎn)，砂頁(yè)巖風(fēng)化物和變質(zhì)巖風(fēng)化物以高As為特點(diǎn)，花崗巖風(fēng)化物以重金屬匱乏為特點(diǎn)。

第四紀(jì)松散沉積物母質(zhì)土壤與研究區(qū)整體和其它成土母質(zhì)土壤相比，Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn、Cd7種元素含量普遍較高。尤其是Cd元素的含量大部分在全區(qū)土壤中值的1.4倍以上，表明第四紀(jì)松散沉積物分布區(qū)Cd元素呈高背景分布。第四紀(jì)松散沉積物大部分元素的含量均值與整體平均值相當(dāng)，其他三種成土母質(zhì)除個(gè)別元素之外，則全部低于整體平均值。結(jié)合不同地質(zhì)背景土壤地球化學(xué)特征分析，第四紀(jì)松散沉積物大部分重金屬元素含量高于其他類(lèi)型，主要是人類(lèi)活動(dòng)的影響程度較大。

1.2 元素組合特征

垃圾填埋場(chǎng)土壤元素R型聚類(lèi)分析見(jiàn)下表3與圖3，根據(jù)元素相關(guān)性，可將8個(gè)重金屬分成二組：第一組是Cu、Pb、Cr、Ni、As;第二組Cd、Zn、Hg。

2 地球化學(xué)空間分布特征

2.1 元素異常分布特征

按《地球化學(xué)普查規(guī)范（1∶50 000）》（DZ/T 0011—2015）[11]要求，采用累積頻率的分級(jí)方法對(duì)單元素圈定異常，垃圾填埋場(chǎng)元素異常分布特征見(jiàn)圖4，元素As、Cr、Cu、Ni、Zn等異常高含量區(qū)位于工區(qū)的東部，而低值區(qū)位于工區(qū)的中部及北部地區(qū)，Cd高異常區(qū)位于工區(qū)西部，Hg、Pb高異常區(qū)位于工區(qū)的西南部，As與Pb主要分布于填埋場(chǎng)及附近區(qū)。按元素異常強(qiáng)度進(jìn)行分類(lèi)，As、Cd、Pb強(qiáng)度高，出現(xiàn)三級(jí)異常;Ni強(qiáng)度中等，出現(xiàn)二級(jí)異常;Cr、Cu、Hg、Zn強(qiáng)度低，只有一級(jí)異常。

2.2 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

GB36600明確了6種重金屬元素的污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值和風(fēng)險(xiǎn)管制值[12]（表4），土壤環(huán)境質(zhì)量參考第二類(lèi)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值和風(fēng)險(xiǎn)管制值，對(duì)比檢測(cè)結(jié)果發(fā)現(xiàn)As元素污染最嚴(yán)重，有5個(gè)點(diǎn)超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)篩選值，其中四個(gè)點(diǎn)超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)管制值;Pb元素一個(gè)點(diǎn)超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)管制值。以上超過(guò)管制值的應(yīng)采取修復(fù)措施或風(fēng)險(xiǎn)管控。

另外，采用單項(xiàng)污染指數(shù)法進(jìn)行土壤環(huán)境質(zhì)量重金屬單元素污染評(píng)價(jià)，在單指標(biāo)土壤環(huán)境質(zhì)量劃分基礎(chǔ)上，每個(gè)評(píng)價(jià)單元的土壤環(huán)境質(zhì)量等同于單指標(biāo)劃分出的環(huán)境等級(jí)最差的等級(jí)[12-13]。

單項(xiàng)污染指數(shù)法公式為，

Pi=Ci/Si（1）

式中：Pi為污染指數(shù);Ci為污染物實(shí)測(cè)值;Si為污染物評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，為風(fēng)險(xiǎn)篩選值（表4）。i代表某種污染物。具體分級(jí)評(píng)價(jià)指標(biāo)為：若Pi≤1，一等（清潔）;15.0，五等（重毒污染）。

垃圾填埋場(chǎng)風(fēng)險(xiǎn)區(qū)的環(huán)境質(zhì)量綜合等級(jí)分析統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明，樣點(diǎn)整體超標(biāo)率高達(dá)12.2%，其中二等（輕微污染）樣點(diǎn)占比為2.44%，三等（輕度污染）樣點(diǎn)占比2.44%，五等（重度污染）樣點(diǎn)占比為7.32%。6種重金屬元素中As元素超標(biāo)最為嚴(yán)重，超標(biāo)率達(dá)12.2%;其次為Pb，有一個(gè)點(diǎn)超標(biāo);Cd、Cu、Ni、Hg元素的均為清潔土壤，沒(méi)有污染（表5）。

綜合評(píng)級(jí)另一個(gè)常用方法為內(nèi)梅羅指數(shù)法[14]，其計(jì)算公式為，

P綜合=（P）2+P2max 2（2）

式中：P與Pmax分別為八種重金屬元素單項(xiàng)污染指數(shù)P的均值和最大值。P綜合可劃分為五個(gè)等級(jí)，即P綜合值在0～0.7間為安全，0.7～1之間為警告，1～2之間為輕度污染，2～3之間為中度污染，3以上為重污染[15]。通過(guò)計(jì)算得知，有35個(gè)點(diǎn)等級(jí)為安全，4個(gè)點(diǎn)等級(jí)為警告，2個(gè)點(diǎn)位輕度污染，與綜合環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)基本一致。

垃圾填埋場(chǎng)風(fēng)險(xiǎn)區(qū)所有樣點(diǎn)中，在區(qū)域分布上，垃圾場(chǎng)重金屬污染主要位于垃圾場(chǎng)附近，垃圾場(chǎng)下游有污染物比例較高，如垃圾場(chǎng)東門(mén)側(cè)。有As元素有3個(gè)樣點(diǎn)、Pb元素有一個(gè)樣點(diǎn)為五等（重度污染），甚至已超過(guò)建設(shè)用地As、Pb重金屬元素風(fēng)險(xiǎn)管控值，且集中分布在垃圾填埋場(chǎng)北面草地上，需要引起高度重視，建議及時(shí)在樣點(diǎn)附近區(qū)域開(kāi)展異常查證工作，圈定其超標(biāo)范圍，查明污染成因，有必要及時(shí)采取有力措施，嚴(yán)控As、Pb污染的擴(kuò)展和轉(zhuǎn)移的同時(shí)，采取合適的物理、化學(xué)或生物技術(shù)進(jìn)行As、Pb元素的污染修復(fù)。

2.3 重金屬元素異常來(lái)源分析

依據(jù)評(píng)價(jià)結(jié)果重金屬異常來(lái)源進(jìn)行分析，究其成因，可能有以下幾種因素：

1）土壤As元素超標(biāo)可能與成土母質(zhì)有關(guān)。通過(guò)采樣點(diǎn)與成土母質(zhì)圖層的疊加統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，垃圾填埋場(chǎng)所有超標(biāo)樣點(diǎn)的成土母質(zhì)全部都在變質(zhì)巖風(fēng)化物成土母質(zhì)類(lèi)型當(dāng)中，As元素在該類(lèi)型的成土母質(zhì)基準(zhǔn)值和背景值相對(duì)于其他公園所屬的第四紀(jì)松散沉積物類(lèi)型的成土母質(zhì)要高很多。

2）垃圾填埋場(chǎng)北面草地上超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)管控值的4個(gè)樣點(diǎn)不排除受到外來(lái)輸入型污染的影響，如建筑垃圾等影響造成。

3）垃圾場(chǎng)東門(mén)外污染物比例高可能與垃圾場(chǎng)外農(nóng)業(yè)生產(chǎn)有關(guān)，如農(nóng)藥或施肥殘留垃圾等。

3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

3.1 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型

僅利用環(huán)境指標(biāo)計(jì)算所得的綜合污染指數(shù)值標(biāo)準(zhǔn)太過(guò)單一，這種方法的評(píng)價(jià)結(jié)果難以客觀反映土壤重金屬對(duì)城市環(huán)境和城區(qū)居民中不同年齡、不同人群的影響大小。

為避免人為標(biāo)準(zhǔn)對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果的影響，本項(xiàng)目利用各采樣點(diǎn)重金屬含量結(jié)果，采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦的劑量-反應(yīng)模型（蒙特卡洛方法）[16]進(jìn)行人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是通過(guò)模型和數(shù)學(xué)方法定量判斷人體化學(xué)暴露后發(fā)生致癌和非致癌風(fēng)險(xiǎn)的概率。根據(jù)暴露人群身體結(jié)構(gòu)和行為習(xí)慣的差異，將暴露群體分為成年男性、女性和兒童;重金屬暴露途徑主要考慮手-口攝入（非食物途徑）、皮膚接觸和呼吸吸入3種途徑，模型方程如下：

3.2 重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

通過(guò)計(jì)算得到的土壤中不同重金屬環(huán)境暴露和不同暴露途徑對(duì)三種人群的潛在風(fēng)險(xiǎn)分別如表8和表9所示。

將表8和表9所列結(jié)果與US EPA推薦的臨界值（非致癌風(fēng)險(xiǎn)1.0;總致癌風(fēng)險(xiǎn)最大可接受值1×10-4;單個(gè)元素致癌風(fēng)險(xiǎn)可接受范圍1×10-6～1×10-4）[23-24]進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn)，土壤重金屬對(duì)三類(lèi)人群都存在明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)，影響程度從大到小依次為兒童、成年女性、成年男性;垃圾填埋場(chǎng)土壤重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)主要源于As，Cr對(duì)成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)有一定影響，對(duì)兒童致癌風(fēng)險(xiǎn)影響則相當(dāng)明顯;垃圾場(chǎng)土壤對(duì)人體健康的致癌風(fēng)險(xiǎn)都是經(jīng)手-口攝入這一途徑產(chǎn)生。

垃圾場(chǎng)土壤重金屬對(duì)兒童存在明顯的潛在非致癌風(fēng)險(xiǎn)，風(fēng)險(xiǎn)主要來(lái)自As。其對(duì)成年人存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)較小。垃圾場(chǎng)土壤對(duì)人體健康的非致癌風(fēng)險(xiǎn)都是經(jīng)手-口攝入這一途徑產(chǎn)生。

4 結(jié)論

對(duì)垃圾填埋場(chǎng)的各重金屬元素進(jìn)行環(huán)境質(zhì)量地球化學(xué)評(píng)價(jià)及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，根據(jù)其土壤環(huán)境特征描述，得到以下結(jié)論。

1）垃圾填埋場(chǎng)土壤元素含量平均值中As、Cd、Cr、Pb均高于廣州市土壤背景值，而Cu、Zn、Hg、Ni均低于廣州市土壤背景值，重金屬元素的變異程度不高，第四紀(jì)松散沉積物的土壤以高Cd為特點(diǎn)，砂頁(yè)巖風(fēng)化物和變質(zhì)巖風(fēng)化物以高As為特點(diǎn)，花崗巖風(fēng)化物以重金屬匱乏為特點(diǎn)，第四紀(jì)松散沉積物的土壤元素分布特征受人類(lèi)活動(dòng)影響。

2）根據(jù)元素相關(guān)性，可將8個(gè)重金屬分成二組：第一組是Cu、Pb、Cr、Ni、As;第二組Cd、Zn、Hg。對(duì)單元素圈定異常，As、Cd、Pb強(qiáng)度高，出現(xiàn)三級(jí)異常;Ni強(qiáng)度中等，出現(xiàn)二級(jí)異常;Cr、Cu、Hg、Zn強(qiáng)度低，只有一級(jí)異常。據(jù)GB36600有4個(gè)As和1個(gè)Pb數(shù)據(jù)超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)管制值，垃圾場(chǎng)區(qū)域除個(gè)別點(diǎn)外整體受污染程度較輕。

3）單元素環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)發(fā)現(xiàn)6種重金屬元素中As元素超標(biāo)最為嚴(yán)重，超標(biāo)率達(dá)12.2%;其次為Pb，有一個(gè)點(diǎn)超標(biāo);Cd、Cu、Ni、Hg元素的均為清潔土壤，沒(méi)有污染。整體綜合評(píng)價(jià)二等（輕微污染）樣點(diǎn)占比為2.44%，三等（輕度污染）樣點(diǎn)占比2.44%，五等（重度污染）樣點(diǎn)占比為7.32%。內(nèi)梅羅指數(shù)評(píng)價(jià)基本一致。重金屬異常來(lái)源判斷As元素超標(biāo)可能與成土母質(zhì)有關(guān)。不排除受到外來(lái)輸入型污染的影響并可能與垃圾場(chǎng)外農(nóng)業(yè)生產(chǎn)有關(guān)。

4）健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估表明，垃圾場(chǎng)土壤對(duì)人體健康的潛在風(fēng)險(xiǎn)都是經(jīng)手-口攝入這一途徑產(chǎn)生。土壤重金屬對(duì)兒童存在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)大，對(duì)成年人影響小，非致癌風(fēng)險(xiǎn)主要來(lái)自As。土壤重金屬對(duì)三類(lèi)人群都存在明顯的致癌風(fēng)險(xiǎn)，影響程度從大到小依次為兒童、成年女性、成年男性;垃圾場(chǎng)土壤重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)主要源于As、Cr對(duì)兒童存在致癌風(fēng)險(xiǎn)。

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（責(zé)任編輯：于慧梅）

Abstract：

In order to study the pollution and health effects of heavy metal accumulation in the garbage disposal area on the surrounding agricultural soil， a garbage dump in Guangzhou was taken as an example to evaluate that by single factor evaluation and health risk model. The abundances of As， Cd， Cr， Cu， Hg， Ni， Pb， Zn in 41 sampling sites of a landfill site were measured;The correlation between heavy metal content and soil parent material， cluster analysis and combination characteristics of heavy metal elements were discussed. Then， the geochemical anomalies were delineated， and the environmental assessment of heavy metal pollution and the risk assessment of human health were carried out， in which the carcinogenic and non carcinogenic risks of single element and heavy metals to adult men， women and children were evaluated respectively. The results show that the soil cleaning rate reached 87.8%， and there were five as elements and one Pb element pollution control point. It was preliminarily judged that the heavy metals came from soil parent material and external input.Health risk assessment show that heavy metals in soil had significant carcinogenic risk to all three groups of people， and significant potential non carcinogenic risk to children. The risk mainly came from As and Cr.

Key words：

heavy metal; geological background; environmental quality; health assessment