彭怡剛，梁斌斌，王子默，巴偉偉，劉 超，高 翔

(原子高科股份有限公司，北京 102413)

85Kr測(cè)厚源一般安裝在β射線測(cè)厚儀上，廣泛用于測(cè)量紙張、金屬箔和鋰電極涂布片的厚度或面密度[1-6]。85Kr測(cè)厚源的β射線輸出強(qiáng)度影響測(cè)厚儀的精度，隨著市場對(duì)測(cè)厚儀的精度要求越來越高，測(cè)厚儀廠商對(duì)放射源β射線輸出強(qiáng)度的要求也越來越高。一般相同規(guī)格尺寸的85Kr測(cè)厚源輸出性能和填充活度成正比。但測(cè)厚儀廠商反饋，在同等規(guī)格尺寸和活度條件下，市場上放射源的輸出性能不一致，這可能和各85Kr放射源制造商的制備工藝不同有關(guān)。出廠時(shí)放射源的填裝活度為名義活度的1±10%，但是由于制備工藝不同，導(dǎo)致放射源的輸出不一致，從而影響測(cè)厚儀的精度。

85Kr測(cè)厚源的制備方法是將含一定豐度85Kr的氪氣密封在金屬殼體(源殼)中[7-9]。在制備測(cè)厚源時(shí)，影響85Kr測(cè)厚源的輸出性能除了填裝料量，還需考慮源殼材質(zhì)、85Kr原料的豐度、載氣活性區(qū)的體積大小。為了提升85Kr測(cè)厚源的輸出，一種方法是提高填裝活度，使其超過名義活度的+10%，但會(huì)造成原料氣的浪費(fèi)；另一種是改進(jìn)制備工藝，即優(yōu)化源殼材質(zhì)、85Kr原料氣豐度、以及活性區(qū)體積，以保證測(cè)厚源有較高的射線輸出。為了指導(dǎo)85Kr測(cè)厚源的制備，本文擬在同等規(guī)格尺寸和填裝活度條件下，研究源殼材質(zhì)、85Kr原料的豐度以及載氣活性區(qū)體積大小對(duì)85Kr測(cè)厚源輸出性能的影響。

1 實(shí)驗(yàn)材料

1.1 主要材料

85Kr測(cè)厚源源殼：不銹鋼與鈦材質(zhì)，GB牌號(hào)分別為022Cr17Ni12Mo2與TA1，外形尺寸為φ22 mm×27 mm，其中源窗厚度為30 μm，自行設(shè)計(jì)研制；5%、20%豐度85Kr原料氣：常壓下的比活度約2.5 GBq/cm3和10 GBq/cm3，購自俄羅斯RAIMS ltd。

1.2 主要儀器及裝置

Kr-85充氣系統(tǒng)：可同時(shí)對(duì)6個(gè)源殼充氣，充氣壓力1～5個(gè)大氣壓，原子高科股份有限公司研制；DigiBASE(-E)NaI(Tl)數(shù)字化譜儀：美國 ORTEC公司；85Kr源β輸出電壓裝置：源與探測(cè)器距離3 cm，探測(cè)靈敏面積φ24 mm，原子高科股份有限公司研制。

1.3 85Kr源殼結(jié)構(gòu)

根據(jù)活性區(qū)大小將85Kr源殼分Ⅰ型和Ⅱ型兩種結(jié)構(gòu)，如圖1所示。Ⅰ型和Ⅱ型源殼的外形尺寸外殼完全一致，Ⅰ型源殼活性區(qū)體積為Ⅱ型的2倍，Ⅰ型結(jié)構(gòu)活性區(qū)體積4 cm3，Ⅱ型結(jié)構(gòu)體積2 cm3，兩種結(jié)構(gòu)的放射源均通過國家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的安全性能等級(jí) C33322[10]。

a——Ⅰ型源殼；b——Ⅱ型源殼

2 實(shí)驗(yàn)過程

2.1 充氣實(shí)驗(yàn)

準(zhǔn)備不銹鋼材質(zhì)和鈦材質(zhì)的Ⅰ型85Kr源殼和Ⅱ型源殼若干個(gè)；將源殼接入85Kr充氣系統(tǒng)，抽空源殼至內(nèi)部壓力為5 Pa，再釋放5%豐度原料氣和20%豐度原料氣。

充氣壓力通過公式(1)計(jì)算。

(1)

式中：A0為期望載氣活度，GBq；Apv為原料氣比活度，GBq/cm3；V為活性區(qū)大小。

期望載氣活度A0為7.4 GBq，5%豐度原料氣的Apv為2.5 GBq/cm3·(0.101 MPa)-1，20%豐度原料氣的Apv為10 GBq/cm3·(0.101 MPa)-1，Ⅰ型源殼、Ⅱ型源殼活性區(qū)大小分別為4 cm3、2 cm3。通過公式(1)計(jì)算得出：若充5%豐度原料氣，Ⅰ型源需充74.74 kPa，Ⅱ型源需充149.4 kPa；若充20%豐度原料氣，Ⅰ型源需充18.69 kPa，Ⅱ型源需充37.38 kPa；實(shí)際充氣壓力列于表1。

表1 實(shí)際充氣壓力和實(shí)際充氣活度

2.2 測(cè)厚源制備

充氣結(jié)束后，進(jìn)行剪切、源帽焊接，制備出一批活度(7.4 GBq)相近的85Kr測(cè)厚源。

2.3 NaI能譜γ計(jì)數(shù)率

制備好的85Kr測(cè)厚源經(jīng)過檢驗(yàn)不泄露后，采用DigiBASE(-E)NaI(Tl)數(shù)字化譜儀測(cè)量這批源的伽馬能譜計(jì)數(shù)率，85Kr測(cè)厚源與NaI能譜儀探頭距離為1 m，測(cè)量時(shí)本底計(jì)數(shù)率應(yīng)小于2 s-1，測(cè)量3次，統(tǒng)計(jì)平均值。

2.4 輸出電壓

采用85Kr源β輸出電壓裝置測(cè)量這批源的輸出電壓，85Kr源β輸出電壓裝置的探測(cè)探頭與β測(cè)厚儀完全一致，如圖2所示，85Kr測(cè)厚源的源窗面發(fā)射出的β粒子，經(jīng)過探測(cè)器被吸收，轉(zhuǎn)變?yōu)殡妷盒盘?hào)，經(jīng)過放大到顯示器讀取，其測(cè)量結(jié)果為放射源的輸出電壓，可以表征85Kr測(cè)厚源的β輸出性能。

圖2 85Kr源β輸出電壓裝置

3 結(jié)果與討論

3.1 NaI能譜γ計(jì)數(shù)率

KR-0001至KR-0008測(cè)厚源的NaI γ能譜儀計(jì)數(shù)率列于表2，為便于討論，將測(cè)厚源的γ能譜計(jì)數(shù)率除以實(shí)際載氣活度得到每1 GBq的計(jì)數(shù)率歸一化值(s-1)。

表2 NaI γ能譜儀計(jì)數(shù)率

從表2中可以看出，KR-0001至KR-0008測(cè)厚源在1 m處的γ能譜計(jì)數(shù)率相差不大，說明裝載活度相同時(shí)，源殼材質(zhì)、原料氣豐度、活性區(qū)大小對(duì)NaI γ能譜計(jì)數(shù)率影響不大。這是因?yàn)樵? m處，NaI能譜儀探測(cè)到的是85Kr的衰變分支：強(qiáng)度為514 keV的γ射線，而該能量的γ射線穿透能力強(qiáng)，幾乎不發(fā)生自吸收，也幾乎不被源窗阻擋，強(qiáng)度未發(fā)生明顯改變，故而該批源的NaI能譜計(jì)數(shù)率相近。這也表明采用NaI能譜γ計(jì)數(shù)率可以相對(duì)地測(cè)量85Kr測(cè)厚源的載氣活度。

3.2 輸出電壓

KR-0001至KR-0008測(cè)厚源的輸出電壓結(jié)果列于表3，為便于討論，將源的輸出電壓除以實(shí)際載氣活度得到每1 GBq的輸出電壓。

表3 測(cè)厚源β輸出電壓

3.2.1源殼材質(zhì)對(duì)輸出性能的影響 從表3中可以看出，原料氣豐度為5%、活性區(qū)為I型時(shí)，不銹鋼材質(zhì)的KR-0001測(cè)厚源輸出電壓小于鈦材質(zhì)的KR-0003。其余同等原料氣豐度、同等活性區(qū)體積、不銹鋼材質(zhì)的測(cè)厚源輸出電壓均小于鈦材質(zhì)的測(cè)厚源。這說明同等條件下，鈦材質(zhì)的測(cè)厚源輸出性能高于不銹鋼材質(zhì)的測(cè)厚源。

當(dāng)活性區(qū)中的85Kr釋放的β射線經(jīng)過測(cè)厚源的源窗時(shí)，強(qiáng)度和能量均會(huì)發(fā)生一定程度的損失。β射線與物質(zhì)相互作用時(shí)，會(huì)以電離和輻射的方式產(chǎn)生能量損失[11]；以電離方式發(fā)生的單位路程上的能量損失率(-dE/dx)ion，與穿過物質(zhì)的原子序數(shù)Z成正比；以輻射方式發(fā)生的單位路程上的能量損失率(-dE/dx)rad，與穿過物質(zhì)的原子序數(shù)Z2成正比。

85Kr的β射線譜為從0～0.672 MeV連續(xù)的能量不等的一束電子，輻射能量損失率約為電離能量損失率的2%，穿過鈦和不銹鋼材質(zhì)30 μm的源窗后，經(jīng)過估算，電離能量損失率比值ΔE鈦∶ΔE鋼約為0.85∶1。

能量損失的同時(shí)，射線強(qiáng)度也會(huì)發(fā)生減弱，主要是射線被吸收引起的，吸收規(guī)律近似為[8,11]：

I=I0e-μt

(2)

式中，μ為衰減系數(shù)，t為厚度。

線衰減系數(shù)μm可表示為μ/ρ，μm和射線能量相關(guān)，根據(jù)公式(3)可以估算[8]。

(3)

通過公式(3)估算μm=37 cm2/g，而ρ不銹鋼=7.8 g/cm3，ρ鈦=4.5 g/cm3，t=30 μm，再通過公式(2)可以得到β射線穿過鈦材質(zhì)的源窗后強(qiáng)度約為初始的61%，β射線穿過不銹鋼材質(zhì)的源窗后強(qiáng)度約為初始的42%。β射線穿過鈦材質(zhì)源窗后射線強(qiáng)度約為穿過不銹鋼材質(zhì)源窗的1.45倍，而表3中，鈦測(cè)厚源的輸出電壓約為不銹鋼測(cè)厚源的1.4至1.5倍。

3.2.2原料豐度對(duì)輸出性能的影響 從表3中可知，測(cè)厚源KR-0001和KR-0005均為Ⅰ型源、不銹鋼材質(zhì)，采用20%豐度原料的 KR-0005源輸出電壓略高于采用5%豐度原料的KR-0001，而其他的測(cè)厚源，同等活性區(qū)大小、相同材質(zhì)，20%豐度原料的測(cè)厚源輸出電壓均略高于5%豐度原料的測(cè)厚源。

這是因?yàn)楫?dāng)載氣活度相同時(shí)，相同體積條件下，單位體積內(nèi)的放射性85Kr原子數(shù)量相同，如圖3所示。圖3(a)為采用20%85Kr原料氣的放射源，內(nèi)部壓力為P；圖3(b)為采用5%85Kr原料氣的放射源，內(nèi)部壓力為4P。兩種放射源的活度均為A，即圖示內(nèi)含有相同數(shù)量的85Kr原子。采用5%豐度原料氣的測(cè)厚源比20%豐度原料氣測(cè)厚源的內(nèi)壓更高，單位體積內(nèi)的非放射性84Kr原子更多，對(duì)β射線的自吸收更強(qiáng)，因此5%豐度原料氣的測(cè)厚源的輸出電壓略低于20%豐度原料的測(cè)厚源。

圖3 20%豐度(a)和5%(b)豐度原料氣的放射源內(nèi)部示意圖

3.2.3活性區(qū)大小對(duì)輸出性能的影響 從表3中可知，當(dāng)采用相同材質(zhì)的源殼、相同豐度的原料氣時(shí)，Ⅰ型活性區(qū)測(cè)厚源的輸出電壓比Ⅱ型活性區(qū)測(cè)厚源的輸出電壓小。

活性區(qū)大小不同時(shí)的放射源內(nèi)部示意如圖4所示。圖4(a)Ⅱ型放射源的活性區(qū)體積為V，內(nèi)部壓力為P；圖4(b)Ⅰ型放射源的活性區(qū)體積為2V，內(nèi)部壓力為P/2。兩種放射源的活度均為A，即圖示內(nèi)含有相同數(shù)量的85Kr原子。當(dāng)Ⅱ型活性區(qū)轉(zhuǎn)變到Ⅰ型活性區(qū)時(shí)，原料氣的體積膨脹，有一部分85Kr原子距離源窗處更遠(yuǎn)，85Kr原子釋放的β粒子會(huì)受到源殼內(nèi)壁的阻擋吸收而不容易從源窗處發(fā)射，導(dǎo)致這些85Kr原子的β輸出角度更小。即當(dāng)活性區(qū)從大向小轉(zhuǎn)變時(shí)，放射源的β射線輸出角度逐漸增大，使得更多的β射線進(jìn)入探測(cè)器。因此同等豐度、相同材質(zhì)條件下，小活性區(qū)的測(cè)厚源輸出電壓更高。

圖4 活性區(qū)大小不同時(shí)的放射源內(nèi)部示意圖

4 結(jié)論

本文采用85Kr豐度為5%和20%的原料，設(shè)計(jì)了兩種活性區(qū)大小不同的源殼結(jié)構(gòu)，采用了兩種材質(zhì)的源殼，制備了一批裝載活度約為7.4 GBq的85Kr測(cè)厚源，對(duì)該批源進(jìn)行了NaI γ能譜測(cè)量和β輸出電壓測(cè)試。結(jié)果表明，該批源的γ能譜計(jì)數(shù)率相近，在其他條件相同時(shí)，采用鈦材質(zhì)源殼的測(cè)厚源輸出電壓高于不銹鋼，采用小活性區(qū)的測(cè)厚源輸出電壓高于大活性區(qū)，采用高豐度原料的測(cè)厚源輸出電壓高于低豐度。

因此，在制備某種活度的85Kr測(cè)厚源時(shí)，為提高測(cè)厚源的輸出性能，應(yīng)優(yōu)先采用高豐度原料，并且盡量減少活性區(qū)的大小，在選用源殼材質(zhì)時(shí)，應(yīng)盡量使用鈦材質(zhì)。