周志波 孫詩奇 劉立坤 張海青 初泉麗 李多宏 楊麗芳譚西早 林 俊 武朝輝

1（國家核安保技術(shù)中心 北京102401）

2（中國科學(xué)院微觀界面物理與探測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

放射性廢物為含有放射性核素或被放射性核素污染，其濃度或活度大于國家審管部門規(guī)定的清潔解控水平，并且預(yù)計(jì)不再利用的物質(zhì)。為了防止放射性廢物對(duì)自然環(huán)境和人類造成危害，實(shí)現(xiàn)放射性廢物的安全處置，需要根據(jù)不同類型的放射性廢物潛在的危害，處置時(shí)所需的包容和隔離程度，對(duì)其進(jìn)行分類，并使得廢物的處理方式與其對(duì)應(yīng)的類別相適應(yīng)，以保證廢物處置的長期安全。

我國生態(tài)環(huán)保部于1995年12月發(fā)布了《放射性廢物分類》標(biāo)準(zhǔn)（GB 9133-1995）［1］，根據(jù)放射性固體廢物分級(jí)的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，放射性固體廢物中半衰期大于30 a的α發(fā)射體核素的放射性比活度在單個(gè)包裝中大于4×106Bq·kg-1（對(duì)近地表處置設(shè)施，多個(gè)包裝的平均α 比活度大于4×105Bq·kg-1）的放射性廢物為α廢物。

我國是核工業(yè)大國，截至2019 年底，中國大陸在運(yùn)核電機(jī)組47臺(tái)，居世界第三；在建機(jī)組15臺(tái)，居世界第一；民用研究堆（臨界裝置）19 座；民用核燃料循環(huán)設(shè)施18 座，低、中水平放射性固體廢物處置場(chǎng)兩座。各類核燃料循環(huán)設(shè)施、核電站、后處理廠等都存在α廢物。如何處理、處置此類放射性廢物，已經(jīng)成為我國核工業(yè)發(fā)展所面臨的重大問題。為此，需要一種專門針對(duì)α 廢物分類的檢測(cè)設(shè)備對(duì)α 廢物進(jìn)行分類，最終確定α廢物處理、處置的方式［2］。

非破壞性分析方法是實(shí)現(xiàn)這類固體廢物分類檢測(cè)的一種有效方法，主要對(duì)核廢物γ 和中子信息進(jìn)行測(cè)量［3-5］。其中中子技術(shù)是對(duì)這類放射性廢物自發(fā)或誘發(fā)裂變產(chǎn)生的中子進(jìn)行測(cè)量，根據(jù)測(cè)量得到的符合中子計(jì)數(shù)以及裂變核素的同位素信息，計(jì)算放射性廢物的α比活度。結(jié)合放射性廢物分類標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行α 廢物分類，分類后采用適當(dāng)?shù)奶幚?、處置方法，?shí)現(xiàn)放射性廢物處置的長期安全。

目前，國內(nèi)已有核設(shè)施使用廢物桶檢測(cè)系統(tǒng)（Waste Drum Assay System，WDAS）對(duì)固體放射性廢物進(jìn)行分類檢測(cè)，但使用時(shí)均只對(duì)桶內(nèi)裂變中子的符合計(jì)數(shù)進(jìn)行測(cè)量，并未對(duì)放射性廢物中基體介質(zhì)對(duì)符合中子計(jì)數(shù)的影響進(jìn)行修正［6-11］。當(dāng)放射性性廢物中存在大量中子慢化吸收介質(zhì)時(shí)，會(huì)產(chǎn)生較大的測(cè)量誤差。因此，針對(duì)廢物桶中介質(zhì)對(duì)中子的吸收效應(yīng)，提出了一種校正方法。

1 基本原理

中子測(cè)量技術(shù)是非破壞性分析技術(shù)之一，廣泛應(yīng)用于核材料衡算測(cè)量、軍控核查［12］和放射性廢物檢測(cè)等方面。中子測(cè)量方法主要包括總中子測(cè)量、符合中子測(cè)量、中子多重性測(cè)量。中子測(cè)量模式包括有源測(cè)量模式和無源測(cè)量模式，有源模式主要測(cè)量含U物料，無源模式主要測(cè)量含Pu物料［13-15］。

通常含钚廢物中239Pu 的質(zhì)量占比約80%，240Pu約為20%，而238Pu 和242Pu 的含量通常約占1%，钚廢物中往往還含有微量的241Am。如表1所示，在含钚廢物桶中Pu 元素的偶核同位素（238Pu、240Pu 和242Pu）具有很高的自發(fā)裂變中子產(chǎn)額，而奇核同位素（239Pu、241Pu）自發(fā)裂變中子產(chǎn)額很低。由于240Pu 在偶核同位素中比例最大，因此，通常使用有效240Pu質(zhì)量表示偶核同位素的總質(zhì)量，如式（1）所示。

式中：m240，eff表示有效240Pu 質(zhì)量；m238、m240、m242分別表示相應(yīng)同位素的質(zhì)量。

桶裝α廢物分類檢測(cè)裝置是通過建立標(biāo)準(zhǔn)樣品的有效240Pu 質(zhì)量與符合中子計(jì)數(shù)率的刻度曲線，擬合刻度曲線后計(jì)算未知廢物桶中含钚材料的有效240Pu質(zhì)量。利用γ探測(cè)技術(shù)測(cè)量廢物桶中同位素比例，根據(jù)式（2）計(jì)算出廢物桶中钚的總質(zhì)量。

式中：f238、f240、f242表示各同位素質(zhì)量百分含量。

最后根據(jù)表1 計(jì)算Pu 各同位素及241Am 的α 發(fā)射率和廢物桶中總的α 發(fā)射率，結(jié)合測(cè)量的含钚廢物的質(zhì)量，便能計(jì)算出α比活度［16］。

2 中子吸收校正方法

桶裝α廢物中含有各種對(duì)中子具有慢化和吸收作用的基體介質(zhì)，使WDAS測(cè)量的中子符合計(jì)數(shù)率比實(shí)際α 廢物發(fā)射的中子符合計(jì)數(shù)率低，導(dǎo)致顯著的測(cè)量誤差。為了準(zhǔn)確分析桶裝α廢物中钚含量及總α 活度，利用吸收校正因子對(duì)介質(zhì)吸收效應(yīng)進(jìn)行校正。定義吸收校正因子（Correction Factors，CF）為未經(jīng)介質(zhì)吸收的符合計(jì)數(shù)率（DUA）和介質(zhì)吸收后的符合計(jì)數(shù)率（DA）的比值，如式（3）所示。

實(shí)驗(yàn)將通過引入一個(gè)外加中子源，分別測(cè)量廢物桶介質(zhì)對(duì)外加中子源和含钚廢物的吸收校正因子。然后建立廢物桶對(duì)外部中子源和钚廢物的吸收校正因子的刻度曲線。擬合刻度曲線就能計(jì)算未知廢物桶對(duì)含钚廢物的吸收校正因子。由于252Cf源擁有較大的中子產(chǎn)額，且屬于自發(fā)裂變中子，與钚自發(fā)裂變中子能譜近似。因此，采用252Cf 源作為外加中子源進(jìn)行吸收校正測(cè)量研究。

實(shí)驗(yàn)首先將252Cf 中子源放入測(cè)量腔室底部，測(cè)量252Cf中子源產(chǎn)生的符合中子計(jì)數(shù)D0；然后測(cè)量廢物桶進(jìn)入測(cè)量室后（外加中子源在測(cè)量室內(nèi)，位于廢物桶底部）的符合中子計(jì)數(shù)DCf；最后記錄外加中子源撤出，廢物桶在測(cè)量室內(nèi)的的符合中子計(jì)數(shù)D。計(jì)算廢物桶介質(zhì)對(duì)252Cf 中子源的吸收校正因子，如式（4）所示。

表1 放射性核素自發(fā)裂變中子產(chǎn)額及α發(fā)射產(chǎn)額Table 1 Neutron and alpha emission from spontaneous fission of radionuclides

式中：x 為廢物桶介質(zhì)對(duì)252Cf 中子源的吸收校正因子；由于252Cf半衰期較短，通過衰變公式直接計(jì)算可避免每次試驗(yàn)重新測(cè)量D0；t是兩次試驗(yàn)測(cè)量的事件間隔；λ是252Cf衰變常數(shù)。

3 實(shí)驗(yàn)及結(jié)果分析

3.1 刻度吸收校正因子

桶裝α 廢物分類檢測(cè)裝置由中子探測(cè)系統(tǒng)、廢物桶傳輸與自動(dòng)控制系統(tǒng)、數(shù)據(jù)獲取與分析軟件系統(tǒng)組成。中子探測(cè)系統(tǒng)主要由3He 正比計(jì)數(shù)管、測(cè)量室及探測(cè)電子學(xué)系統(tǒng)組成。裝置選用60根3He正比計(jì)數(shù)管，埋在測(cè)量室各側(cè)壁，以探測(cè)放置于測(cè)量室中的桶裝廢物發(fā)射出的中子；測(cè)量室為一個(gè)中空的長方體，由中子慢化及屏蔽材料高密度聚乙烯、中子反射層材料石墨、中子吸收材料Cd 片等組成，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1 WDAS裝置示意圖Fig.1 Diagram of waste drum assay system

α 廢物桶中通常含有金屬、布料、混凝土、塑料等廢物，其中金屬等原子序數(shù)較大的元素對(duì)中子測(cè)量影響較小，而塑料等含有大量低原子序數(shù)的材料對(duì)中子的慢化、吸收比較嚴(yán)重，對(duì)測(cè)量結(jié)果影響較大。為了刻度不同材料的吸收校正因子，選取中子吸收率從低到高（平均中子截面由低到高）的一系列介質(zhì)，通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量建立廢物桶介質(zhì)對(duì)钚廢物的吸收校正因子和對(duì)外加中子源的吸收校正因子之間的刻度曲線。

實(shí)驗(yàn)首先測(cè)量樣品腔室底部外加252Cf中子源的符合計(jì)數(shù)率D0；然后將裝有介質(zhì)材料和模擬樣品的廢物桶移入樣品腔室。使用252Cf中子源作為廢物桶中的模擬樣品，由于WDAS裝置的探測(cè)系統(tǒng)呈圓柱形，對(duì)廢物桶內(nèi)不同位置發(fā)射的中子具有不同的響應(yīng)，導(dǎo)致中子探測(cè)效率不同。因此實(shí)驗(yàn)過程中將252Cf中子源依次放入如圖2所示的9個(gè)不同位置。實(shí)驗(yàn)時(shí)先測(cè)量探測(cè)系統(tǒng)對(duì)腔室底部外加中子源和廢物桶的共同響應(yīng)符合計(jì)數(shù)率Di,Cf；然后移出腔室底部中子源，測(cè)量探測(cè)系統(tǒng)對(duì)廢物桶單獨(dú)響應(yīng)的符合計(jì)數(shù)率Di。最后測(cè)量完所有位置的符合計(jì)數(shù)率后，計(jì)算探測(cè)系統(tǒng)對(duì)廢物桶整體響應(yīng)的平均符合計(jì)數(shù)率Dav，實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果如表2所示。

利用式（3）和（4）可分別計(jì)算出5種介質(zhì)對(duì)樣品的吸收校正因子CF 和對(duì)外加252Cf 中子源的吸收校正因子x，計(jì)算結(jié)果如表3所示。

利用三次多項(xiàng)式函數(shù)對(duì)表3 數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，如圖3 所示，得到廢物桶中介質(zhì)分別對(duì)外加中子源和樣品的吸收校正因子之間的刻度函數(shù)，如式（5）所示。

3.2 驗(yàn)證吸收校正方法

實(shí)驗(yàn)采用鐵屑、聚乙烯、紙、混凝土等材料組成不同的基體吸收介質(zhì)，同樣使用252Cf 作為外加中子源（活度為5.80×106Bq）和廢物桶中的樣品材料。利用式（5）計(jì)算出介質(zhì)對(duì)廢物桶中樣品的吸收校正因子，然后根據(jù)式（3）計(jì)算出校正后的符合計(jì)數(shù)率，具體數(shù)據(jù)如表4。

表2 不同基體介質(zhì)的符合計(jì)數(shù)率測(cè)量結(jié)果Table 2 Measurement results of different matrix

表3 基體介質(zhì)對(duì)樣品的吸收校正因子CF和對(duì)外加252Cf中子源的吸收校正因子xTable 3 The absorption correction factor CF and x of the matrix medium to the sample and the external252Cf neutron source

圖2 樣品位置分布Fig.2 Sample location distribution

未經(jīng)校正和校正后測(cè)量得到的252Cf 源活度與252Cf源活度的標(biāo)稱值之間的關(guān)系如圖4所示。

由圖4 可以看出，未經(jīng)校正的測(cè)量結(jié)果會(huì)有較大偏差，隨著中子吸收介質(zhì)的增多，其相對(duì)偏差可達(dá)到50%以上，而經(jīng)過校正后的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)偏差顯著減小，9次實(shí)驗(yàn)的相對(duì)偏差均在±7%以內(nèi)，其中第7 次和第9 次實(shí)驗(yàn)偏差大于6%，主要原因是吸收介質(zhì)分布不均勻?qū)е拢?次實(shí)驗(yàn)是將第7次的實(shí)驗(yàn)介質(zhì)（鐵屑+聚乙烯）混合均勻，實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)偏差為-1.33%，比第7次實(shí)驗(yàn)結(jié)果改善很多。綜上，本文提出的中子吸收校正方法可以有效對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行校準(zhǔn)，整體測(cè)量相對(duì)偏差在7%以內(nèi)。

圖3 介質(zhì)對(duì)外加中子源的吸收校正因子x以及介質(zhì)對(duì)樣品的吸收校正因子CF之間的關(guān)系Fig.3 The relationship between the absorption correction factor x of the medium to the external neutron source and the absorption correction factor CF of the medium to the sample

表4 不同介質(zhì)對(duì)應(yīng)的實(shí)驗(yàn)計(jì)算結(jié)果Table 4 Experimental results for different matrix

圖4 校正前后測(cè)量得到的252Cf源活度與252Cf源活度的標(biāo)稱值之間的比較Fig.4 Comparison among the measured 252Cf source activity before and after the correction,and the declared value of 252Cf source activity

4 結(jié)語

本文討論了桶裝α廢物分類檢測(cè)裝置的中子吸收校正方法，具體分析了WDAS測(cè)量過程中介質(zhì)對(duì)中子測(cè)量的影響，提出了一種針對(duì)該吸收效應(yīng)的校正方法，并用不同介質(zhì)對(duì)校正方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，證明了該方法的可行性。從驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果看出，WDAS 實(shí)驗(yàn)裝置測(cè)量得到的符合中子計(jì)數(shù)，通過校正以后分析得到的252Cf活度與標(biāo)稱值之間的相對(duì)偏差好于7%，實(shí)現(xiàn)了樣品測(cè)量時(shí)基體介質(zhì)對(duì)樣品中裂變材料發(fā)射的符合中子計(jì)數(shù)的吸收校正。