朱莉莉,汪 巍,張穩(wěn)定,劉 冰,王 威,李健軍

1.中國環(huán)境監(jiān)測總站,國家環(huán)境保護環(huán)境質(zhì)量控制重點實驗室,北京 100012

2.中科三清科技有限公司,北京 100029

由于大氣的流動性特征,大氣污染物經(jīng)常會跨越國家邊界,進而引起國際糾紛。 我國大部分地區(qū)和日韓兩國所在的北半球中緯度區(qū)域盛行西風,因此,我國可能會對下風向的日韓等國存在污染物跨界傳輸影響。 2013 年1 月,我國遭遇大范圍、長時間PM2.5污染,日韓多家媒體紛紛報道稱污染物會隨風飄至韓國和日本[1]。 此前,KIM等[2]提出,中國排放的二氧化硫和氮氧化物已經(jīng)影響到東北亞地區(qū)的大氣環(huán)境;HOLLOWAY等[3]認為,韓國氮沉降中有26%來源于中國;AGARWAL 等[4]提出,日本北部PM2.5中有大量元素碳和硫酸鹽來自中國。

自2013 年《大氣污染防治行動計劃》實施以來,我國大氣污染治理成效顯著,但韓國PM2.5污染問題日益凸顯。 韓國媒體對我國污染物傳輸存在諸多指責,甚至認為韓國大約80%的污染物來自中國[5]。 我國外交部和生態(tài)環(huán)境部曾多次發(fā)聲[6-8],回應韓國媒體此類無科學依據(jù)的觀點。 最近也有部分韓國學者提出,韓國面臨的污染主要還是自身問題[9]。 有研究表明,日本和韓國的硝酸鹽中,約70%為本地貢獻,并且日韓對我國東部沿海地區(qū)有接近5%的污染物貢獻[10]。

2018 年11 月5—7 日,韓國首爾出現(xiàn)了一次PM2.5污染過程,PM2.5小時濃度最高值出現(xiàn)在當?shù)貢r間6 日19:00,峰值濃度為103 μg/m3。 此前關(guān)于中韓污染物的傳輸影響多有爭議,本文結(jié)合該氣團途經(jīng)的中國主要城市PM2.5濃度數(shù)據(jù),利用軌跡分析模型定性分析了中國對韓國濃度高值可能的影響及其程度,并利用大氣化學傳輸模型對中韓兩國城市間污染物的相互傳輸影響進行了定量分析,以期量化污染物跨界傳輸?shù)挠绊憽?/p>

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

我國城市6 項污染物(SO2、NO2、PM10、CO、O3、PM2.5)觀測資料來源于全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺(http:/ /106.37.208.233:20035/),韓國首爾污染物觀測資料來源于《中華人民共和國環(huán)境保護部和大韓民國環(huán)境部關(guān)于環(huán)境空氣質(zhì)量與沙塵監(jiān)測數(shù)據(jù)共享協(xié)議》中的共享數(shù)據(jù),氣象實況資料來源于韓國氣象廳(http:/ /www.kma.go.kr/chn/index.jsp),所示時間統(tǒng)一為北京時間。

1.2 模式介紹和設置

本文使用的軌跡分析模型HYSPLIT 是由美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)研發(fā)的一種拉格朗日模型,可以計算和分析氣流擴散軌跡。

本文使用的大氣傳輸模型為中國科學院大氣物理研究所自主研發(fā)的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)(NAQPMS)[11],是一種三維歐拉化學傳輸模式。 該模式考慮了氣溶膠及其前體物排放后在大氣中的平流、擴散、干沉降和濕沉降等物理過程,以及氣相化學、液相化學和氣溶膠非均相化學等化學過程,可以逐小時輸出各項污染物濃度,包括O3、NOx、SO2、CO 等大氣痕量氣體,以及沙塵、含碳氣溶膠等大氣氣溶膠成分。

NAQPMS 的動力驅(qū)動場由中尺度氣象模式WRF(Weather Research and Forecasting)提供,本文使用的WRF 版本為WRF 3.5。 氣象預報的初始條件、邊界條件取自美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)GFS 全球氣象預報資料,時間間隔為24 h,空間分辨率為0.5°×0.5°,預報時效為24 h。WRF 模式可輸出逐時氣象要素,包括氣壓場、風場、溫度場、濕度場、云量和降水等。

我國人為排放源清單為清華大學研究建立的用于空氣質(zhì)量模式的網(wǎng)格化污染源清單MEIC(http:/ /www. meicmodel. org/),基準年為2016年,空間分辨率約為0.25°×0.25°,涵蓋10 種主要大氣污染物和溫室氣體(SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC 和OC)及700 多種人為排放源。 模擬區(qū)域內(nèi)除我國之外的大陸人為源排放源清單為MIX (http:/ /www. meicmodel. org/dataset-mix.html),基準年為2010 年。

NAQPMS 的模擬范圍覆蓋中國中東部地區(qū)及朝鮮、韓國兩國全境(15°N—55°N,90°E—140°E),水平網(wǎng)格格距為15 km,網(wǎng)格數(shù)為239(東西向)×269(南北向)。 采用Sigma-Z 地形追隨坐標系,垂直方向不均勻地劃分為12 層。 其中,近地層中心高度約為47 m,模式層頂海拔高度為20 km。 模擬時間段為2018 年11 月1—10 日。

NAQPMS 在線耦合了污染來源識別與追蹤模塊[12],可以從源排放開始對各種物理、化學過程進行分源類別、分地域的質(zhì)量追蹤,定量分析輸送過程及污染排放貢獻率。 為了分析中國對目標地首爾的污染物傳輸影響,本文來源解析模擬共設置了8 個標記,分別對應我國與韓國鄰近的6個省市(北京市、天津市、河北省、遼寧省、山東省、江蘇省)、朝鮮半島及其他陸地和海洋。

2 中國對首爾污染過程的影響分析

2.1 監(jiān)測結(jié)果分析

根據(jù)首爾市污染物濃度監(jiān)測結(jié)果(圖1),11月5—7 日首爾PM2.5濃度日均值分別為39、72、45 μg/m3,其中,峰值濃度出現(xiàn)在6 日18:00,達到了103 μg/m3。 同時,發(fā)現(xiàn)其間的NO2濃度變化趨勢與PM2.5較為一致,5—7 日NO2濃度和PM2.5濃度的相關(guān)系數(shù)為0.81,呈現(xiàn)明顯的相關(guān)關(guān)系。 NO2在大氣中的壽命短,其污染具有局地性特征,是PM2.5重要組成成分硝酸鹽的前體物。大量研究表明,在道路交通密集的城市,受汽車尾氣影響,NO2濃度和PM2.5濃度存在高度相關(guān)性[13-14]。 因此,此次首爾PM2.5濃度出現(xiàn)高值,可能與當?shù)豊O2排放及轉(zhuǎn)化有關(guān)。

圖1 2018 年11 月1—9 日韓國首爾PM2.5 和NO2 小時濃度Fig.1 Hourly concentration series of PM2.5 and NO2 in Seoul,South Korea on November 1-9,2018

我國丹東、大連、威海等與韓國首爾鄰近城市同期PM2.5濃度如圖2 所示。 1—5 日,在首爾出現(xiàn)污染事件之前,威海市PM2.5濃度一直維持在較低水平,小時濃度最大值不超過60 μg/m3,整體維持優(yōu)良狀態(tài)。 大連和丹東2—4 日接連出現(xiàn)PM2.5短時高值,并且從污染程度上看,大連和丹東PM2.5峰值濃度與首爾峰值濃度接近,但大連和丹東均未出現(xiàn)長時間污染物累積,污染物濃度在夜間短暫升高,白天迅速下降,這與大氣邊界層結(jié)構(gòu)日變化規(guī)律相吻合。 反觀首爾,其PM2.5濃度連續(xù)18 h 在75 μg/m3以上,污染程度比威海、大連和丹東均嚴重。

圖2 11 月1—8 日丹東、大連、威海和首爾PM2.5 小時濃度Fig.2 Hourly concentration series of PM2.5 and NO2 in Dandong,Dalian,Weihai and Seoul on November 1-8,2018

2.2 氣象實況分析

對11 月5—7 日首爾出現(xiàn)PM2.5污染期間的東亞地面和850 hPa 高度氣象實況資料進行分析。 5 日20:00 至7 日08:00,韓國處于均壓控制,大氣層結(jié)穩(wěn)定,加上弱高壓底部下沉氣流的影響,有利于近地面污染物積累。 5 日20:00 至6日08:00,首爾高空為來自西北方向的弱冷平流;6 日20:00 至7 日08:00,首爾高空處于弱高壓頂后部,風向轉(zhuǎn)為西南風,系統(tǒng)較弱。 因此,從實況氣象場來看,這段時間并未發(fā)生大規(guī)模、高強度的平流輸送,但其間韓國地面和高空均出現(xiàn)了較弱的西北風,可能會有來自西北方向的污染物傳輸。

2.3 氣團軌跡分析

利用HYSPLIT 模型對首爾出現(xiàn)PM2.5濃度峰值時刻(11 月6 日18:00)的氣團進行來源軌跡分析,分析結(jié)果見圖3。 由圖3 可見,該氣團11月2 日位于我國膠東半島地區(qū)(高度為1 000 m左右),隨后向東北方向移動,并于4 日跨過渤海灣移動到朝鮮境內(nèi)(高度為500 m 左右),且移動速度很快,說明該氣團受近地面影響非常小。 5—6 日,氣團抵達韓國境內(nèi)時迅速下沉到近地面,水平推送速度非常緩慢,說明此時該氣團受近地面影響較大。 這與2.2 節(jié)中氣象條件的分析結(jié)果一致。

圖3 首爾2018 年11 月6 日18:00倒推120 h 氣團后向軌跡Fig.3 Back trajectory of the air mass 120 hours backward in Seoul at 18 o’clock on November 6,2018

根據(jù)氣團移動路徑,我國膠東半島和遼寧省部分城市可能會對韓國存在傳輸影響。 其中,路徑上距離韓國最近的城市為丹東市。 監(jiān)測結(jié)果顯示,11 月2—4 日,丹東市近地面PM2.5濃度日均值為59 μg/m3。 由于PM2.5濃度隨著高度的升高迅速下降,高空1 000 m 處的濃度遠低于此。 起始于膠東半島高空的氣團在長達3 ～4 d 的長距離傳輸中,經(jīng)過不斷擴散、沉降,傳輸至韓國首爾時,理論上不足以引起首爾PM2.5濃度的爆發(fā)性增長。 值得注意的是,該氣團在到達首爾點位之前,曾有36 h 在韓國境內(nèi)較低高度(100 m 左右)緩慢傳輸。 在此過程中,該氣團受韓國本土近地面的影響很大。 從氣流的來源、運行高度和速度、同期移動路徑上的污染物濃度來看,中國鄰近城市的污染物可能對首爾存在傳輸影響,但影響程度較小。

2.4 模式模擬結(jié)果驗證和源解析

利用數(shù)值模式進一步定量分析中國對韓國首爾此次污染過程的傳輸貢獻。 NAQPMS 輸出了2018 年11 月上旬區(qū)域內(nèi)各項污染物濃度及來自各個標識地區(qū)的污染物濃度。 為了驗證模擬結(jié)果的合理性,統(tǒng)計了模擬時段內(nèi)城市PM2.5濃度日均值的平均偏差(MB)、標準平均偏差(NMB)和相關(guān)系數(shù)(r),具體統(tǒng)計參數(shù)及計算結(jié)果見表1。其中,MO 為觀測平均值,MS 為模擬平均值,每組樣本量為10。 從MB 和NMB 統(tǒng)計結(jié)果來看,我國所有城市的模擬結(jié)果均偏高,在污染物濃度整體較低的威海和煙臺更為明顯;首爾市的模擬結(jié)果與監(jiān)測結(jié)果接近,模擬結(jié)果略有偏低。 2018 年《打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》發(fā)布以來,我國尤其是京津冀及周邊區(qū)域采取了一系列以改善空氣質(zhì)量為目的的管理措施,當前的污染物實際排放量與2016 年相比有所降低。 此次模擬實驗使用的排放源清單基準年為2016 年,污染源清單存在高估現(xiàn)象是上述城市模擬結(jié)果偏高的主要原因。 從相關(guān)系數(shù)的統(tǒng)計結(jié)果來看,包括首爾在內(nèi)的各個城市模擬結(jié)果的相關(guān)系數(shù)均較高,大部分城市的相關(guān)系數(shù)大于0.63。 整體上,此次模擬實驗的模擬結(jié)果是合理的。

表1 NAQPMS 模式模擬城市PM2.5 濃度統(tǒng)計評估Table 1 Statistical evaluation of PM2.5 concentration simulated by NAQPMS model in cities

圖4 中的各柱總高代表PM2.5模擬結(jié)果。 由圖4 可見,NAQPMS 對2018 年11 月1—9 日首爾PM2.5濃度的模擬結(jié)果比監(jiān)測值略低,但變化趨勢基本一致,模擬結(jié)果比較合理。 將韓國首爾設置為目標地,對韓國首爾PM2.5來源進行解析。結(jié)果顯示,2018 年11 月上旬,中國對韓國首爾PM2.5濃度的日均貢獻為3.6 μg/m3,占比9%。其中,6—7 日首爾出現(xiàn)PM2.5污染期間,中國對其PM2.5濃度的日貢獻分別為9.2、2.4 μg/m3,占比分別為13%、5%。 結(jié)合前文關(guān)于此次模擬實驗對中國城市的模擬結(jié)果偏高的分析結(jié)論,中國對韓國首爾的污染物實際傳輸貢獻量可能低于上述計算結(jié)果。

圖4 2018 年11 月上旬韓國首爾PM2.5監(jiān)測濃度及來源解析Fig.4 Monitoring data and pollution source apportionment of PM2.5 in Seoul in early November 2018

3 韓國對上海污染物濃度的影響分析

此次首爾PM2.5污染期間,上海市PM2.5濃度出現(xiàn)了階段性高值。 空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)顯示,上海市11 月7 日PM2.5峰值濃度出現(xiàn)在08:00,為48 μg/m3,日均值為35 μg/m3。 對比上海和首爾PM2.5濃度小時值變化趨勢(圖5),發(fā)現(xiàn)二者先后出現(xiàn)PM2.5濃度高值,且波形相似,因此,上海PM2.5濃度高值可能與韓國的污染過程存在相關(guān)性。

圖5 2018 年11 月5—7 日上海和首爾PM2.5 小時濃度Fig.5 Hourly concentration series of PM2.5 in Shanghai and Seoul on November 5-7,2018

為了分析上海此次PM2.5污染高值的來源,利用HYSPLIT 模型對濃度峰值時刻(11 月7 日08:00)到達上海的氣團進行后向軌跡分析。 圖6顯示,11 月7 日位于上海近地面(100 m)的氣團是在2—4 日先經(jīng)過韓國中南部地區(qū),之后在地面高壓作用下經(jīng)過北太平洋移動到上海的。 分析氣團移動軌跡發(fā)現(xiàn),韓國位于上海的上風向,韓國排放的污染物可能會傳輸?shù)缴虾?并對上海11 月7日的PM2.5階段性高值有一定影響。

圖6 2018 年11 月7 日08:00上海120 h 氣團后向軌跡Fig.6 Back trajectory of the air mass 120 hours backward in Shanghai at 8 o’clock on November 7,2018

利用NAQPMS 數(shù)值預報模式,采用情景模擬的方法進一步定量分析此次韓國對上海PM2.5階段性高值的影響。 設置情景1 和情景2,模擬時段均為2018 年11 月上旬,其中:情景1 為基準情景,也就是本文2.4 節(jié)中的模擬情景;情景2 為關(guān)閉韓國排放源的情景。 圖7 給出了11 月5—7 日上海市在情景1 和情景2 下的PM2.5模擬小時值及對應時段的監(jiān)測結(jié)果。 可以看出,模型對于上海市的PM2.5模擬結(jié)果比監(jiān)測結(jié)果偏高。 前文分析過,基礎排放源清單偏高是模擬結(jié)果偏高的主要影響因素。 同時,此次污染過程恰逢首屆中國國際進口博覽會(簡稱進博會)在上海召開。 進博會期間所采取的人工影響天氣措施、污染物管控與減排措施也是造成模擬結(jié)果出現(xiàn)偏差的重要原因。 模擬的小時濃度趨勢與監(jiān)測結(jié)果趨勢基本一致,上升和下降的轉(zhuǎn)折點也基本吻合,因此,可認為此次針對上海市的情景模擬結(jié)果是合理的?？紤]到2.4 節(jié)中首爾PM2.5模擬結(jié)果與監(jiān)測結(jié)果的吻合度非常高,因此,可認為利用此模型分析韓國污染物排放對我國的影響是合理的。 情景模擬結(jié)果顯示,若無韓國排放源(情景2),上海市11月7 日PM2.5濃度日均值應為40 μg/m3,比情景1 下降了7.5 μg/m3,即上海市11 月7 日的PM2.5污染可能有16%左右來自韓國。

圖7 11 月5—7 日不同情景下的上海PM2.5模擬濃度和監(jiān)測小時濃度Fig.7 Simulated and monitored hourly concentrations of PM2.5 in Shanghai under different scenarios on November 5-7

4 結(jié)論

1)NAQPMS 能夠合理地模擬2018 年11 月1—9 日韓國首爾PM2.5污染過程,對我國城市(北京、大連、丹東、威海、煙臺和上海)PM2.5濃度的模擬結(jié)果偏高,但是對所有城市PM2.5變化趨勢的模擬較為合理,可以較好地反映此次PM2.5污染過程的傳輸特征。

2)此次首爾PM2.5污染過程的主要成因是本地污染物的排放和積累,受中國傳輸?shù)挠绊戄^小。11 月5—7 日首爾發(fā)生PM2.5污染期間,我國對其PM2.5日均濃度的貢獻比例不足10%。 11 月7日,上海短時PM2.5濃度高值受到了來自韓國的污染氣團的影響,韓國排放源對上海PM2.5濃度的貢獻量約為7.5 μg/m3。

3)我國與韓國是一衣帶水的鄰邦,生活在同一片藍天下,大氣環(huán)流作用下的污染物傳輸互有影響。 中韓兩國應加強溝通、協(xié)同合作,深入研究污染物跨界傳輸?shù)臋C理及影響,共同應對區(qū)域大氣污染問題。