周賢明 尉靜 程銳 趙永濤3) 曾利霞 梅策香梁昌慧 李耀宗 張小安? 肖國(guó)青

1) (咸陽(yáng)師范學(xué)院與中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所聯(lián)合共建-離子束與光物理實(shí)驗(yàn)室, 咸陽(yáng) 712000)

2) (中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所, 蘭州 730000)

3) (西安交通大學(xué)理學(xué)院, 西安 710049)

1 引 言

離子-原子碰撞激發(fā)內(nèi)殼層過(guò)程的研究不僅可以為原子分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的理論模擬、宇宙天體物理分析研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù), 而且在材料改性、元素分析、溫稠密等離子體診斷等方面具有重要的實(shí)際應(yīng)用[1?5].自20 世紀(jì)50 年代以來(lái), 得益于加速器技術(shù)的發(fā)展和探測(cè)分析手段的進(jìn)步, 相關(guān)研究受到了廣泛的關(guān)注并取得了巨大的成就[6?15].高電荷態(tài)離子與固體作用過(guò)程中, 在靶材上表面入射離子可以通過(guò)共振俘獲表面靶原子的價(jià)電子到高里德伯態(tài)形成第一代的空心原子, 進(jìn)入下表面與靶原子發(fā)生近距離的作用, 以共振填充的方式從靶原子的內(nèi)殼層俘獲電子到主量子數(shù)較小的殼層, 形成更為緊湊的第二代空心原子, 實(shí)現(xiàn)中性化的退激; 另外,由于庫(kù)侖碰撞, 靶原子和炮彈離子的內(nèi)殼層電子可以被電離, 這些處于激發(fā)態(tài)原子的退激可以以輻射的形式向外發(fā)射X 射線, 或者以無(wú)輻射的俄歇躍遷、CK(Coster-Kornig)躍遷激發(fā)俄歇電子.特征X 射線的能量、展寬反映了激發(fā)態(tài)原子的能級(jí)結(jié)構(gòu)和電子布局, 產(chǎn)生截面可以給出內(nèi)殼層電子的電離幾率信息, 輻射測(cè)量是實(shí)驗(yàn)研究原子特性、碰撞激發(fā)內(nèi)殼層過(guò)程作用機(jī)理的一種重要方法.

高電荷態(tài)離子激發(fā)內(nèi)殼層過(guò)程的以往研究大體可以歸為兩類, 一類是在低于玻爾速度的低能區(qū),實(shí)驗(yàn)上, 以Briand 等[16?18]的研究為例, 利用晶體譜儀, 通過(guò)對(duì)K 殼層X(jué) 射線的精細(xì)結(jié)構(gòu)分析, 闡述了靶材表面附近空心原子的形成機(jī)制; 理論上,Burgd?rfer 等[19]建立了經(jīng)典過(guò)壘模型對(duì)這一過(guò)程進(jìn)行描述.另一類是集中在能量為幾十到百M(fèi)eV的中高能區(qū), 通過(guò)X 射線發(fā)射截面的實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論分析, 研究了內(nèi)殼層的電離問(wèn)題, 并發(fā)展了成熟的模型對(duì)其進(jìn)行估算, 例如, 兩體碰撞近似(binary encounter approximation, BEA)、平面波玻恩近似(plane-wave Born approximation, PWBA)和基于PWBA 修正的ECPSSR(energy-loss, Coulomb-deflection, perturbed-stationary-state relativistic)理論[20?22].然而, 在玻爾速度附近能區(qū), 由于受到實(shí)驗(yàn)條件的限制, 實(shí)驗(yàn)上的研究相對(duì)較少,理論上該如何描述, 也暫無(wú)定論.

不同于低速離子在靶材上下表面形成第一、二代空心原子的中性化退激, 近玻爾速度高電荷態(tài)離子碰撞產(chǎn)生的內(nèi)殼層過(guò)程具有其獨(dú)特性, 除了電子俘獲的中性化過(guò)程外, 它還具有足夠的能量, 進(jìn)入靶材與靶原子發(fā)生近距離的碰撞, 產(chǎn)生庫(kù)侖電離,伴隨內(nèi)殼層空穴的退激, 外殼層可能處于多電離的狀態(tài).這使得相應(yīng)X 射線發(fā)生頻移、展寬以及分支比的變化.S?abkowska 和Polasik[23]以及Czarnota等[24]利用特征譜衛(wèi)星線結(jié)構(gòu)研究了靶原子多電離的現(xiàn)象, Clark 等[25]和Zhao 等[26]通過(guò)譜型分析闡述了高電荷態(tài)Xeq+離子在靶材上表面的退激問(wèn)題.本文將重點(diǎn)討論近玻爾速度高電荷態(tài)離子在下表面的中性化和外殼層多電離過(guò)程.

實(shí)驗(yàn)利用速度為1.2v0(v0= 2.19 × 106m/s,玻爾速度)的I20+離子轟擊Z2= 26—30 (Z2表示靶原子序數(shù))的不同固體厚靶, 測(cè)量I 的L 殼層分支X 射線輻射.分析特征譜線的輻射過(guò)程和能量移動(dòng), 各分支譜線的相對(duì)強(qiáng)度比隨靶原子序數(shù)的變化.討論近玻爾速度炮彈離子多電離態(tài)的形成以及其對(duì)X 射線輻射的影響.

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量方法

本實(shí)驗(yàn)是在蘭州重離子加速器國(guó)家實(shí)驗(yàn)室320 keV 高電荷態(tài)離子綜合實(shí)驗(yàn)研究平臺(tái)上完成的.在我們以前的工作中已有介紹[6], Iq+離子由電子回旋共振(ECR)離子源產(chǎn)生, 用15 kV 的初級(jí)電壓引出, 經(jīng)過(guò)Glass 透鏡和一組二維矯正鐵初級(jí)調(diào)整, 由90°偏轉(zhuǎn)磁鐵進(jìn)行電荷態(tài)選擇, 得到實(shí)驗(yàn)所需的I20+離子束.束流經(jīng)過(guò)加速管加速、四級(jí)鐵聚焦、多次偏轉(zhuǎn)校準(zhǔn)和準(zhǔn)直后進(jìn)入具有電磁屏蔽的超高真空球形靶室.垂直入射到靶面圓形束斑的直徑大約為3 mm, 束流發(fā)散度小于0.7°[6].為避免電子發(fā)射對(duì)流強(qiáng)測(cè)量的影響, 實(shí)驗(yàn)聯(lián)合使用了穿透式法拉第筒(TFC)和傳統(tǒng)法拉第筒(FC)對(duì)入射離子計(jì)數(shù)進(jìn)行間接測(cè)量, Np= Q1/(q × e × R)(Q1為T(mén)FC 上的積分電量, q 為入射離子電荷態(tài),e 為元電量, R 為T(mén)FC 穿透系數(shù))[6].X 射線由硅漂移X 射線探測(cè)器(SDD)探測(cè), SDD 的探頭面積為7 mm2, 前端密封12.5 μm 厚鈹窗保證其真空,能量分辨率為136 eV, 當(dāng)增益設(shè)為100 時(shí), 有效能量探測(cè)范圍約為0.5—14.0 keV[6].SDD 探測(cè)方向與束流線成45°夾角, 探頭距離靶心80 mm, 探測(cè)立體 角約為1.1 × 10–3sr.SDD 實(shí)驗(yàn)前用標(biāo)準(zhǔn)X 射線源55Fe 和241Am 進(jìn)行能量刻度, 并由質(zhì)子激發(fā)Al, V, Fe 靶的K X 射線發(fā)射譜進(jìn)行了定標(biāo)驗(yàn)證.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 I 的L 殼層X(jué) 射線輻射譜

圖1 給出了作用于不同靶材表面時(shí), 4.5 MeV I20+離子激發(fā)的特征X 射線譜.利用Origin 多峰擬合程序進(jìn)行Gauss 擬合分析, 實(shí)驗(yàn)譜線完全符合高斯線型, 不同靶面上的譜具有相似的結(jié)構(gòu), 由6 條分辨較好的譜線組成.由能量識(shí)別可知, 這是I 的L 殼層分支X 射線, 可標(biāo)記為L(zhǎng)ι, Lα1, 2, Lβ1, 3, 4,Lβ2, 15, Lγ1和Lγ2, 3, 4, 4"X 射線, 如圖2 所示, 分別對(duì)應(yīng)的能級(jí)躍遷為: M1–L3, M5, 4–L3, M4–L2/ M3, 2–L1, N5, 4–L3, N4–L2和N3, 2–L1/O3, 2–L1[27].

離子源到實(shí)驗(yàn)靶室中心的距離約為12.7 m,4.5 MeV I 離子的速度約為2.61 × 106m/s, 考慮到加速之前的運(yùn)行, I 離子從離子源飛行到靶面所需要的時(shí)間要大于4.87 × 10–6s, 這足夠讓所有亞穩(wěn)態(tài)的I20+離子到達(dá)靶面之前都退激到基態(tài), 所以可以斷定, 實(shí)驗(yàn)譜線并非源于亞穩(wěn)態(tài)離子的退激.I20+離子的基態(tài)剩余電子排布為[Ar]3d104s24p3, L殼層是滿電子排布的, 所以, 實(shí)驗(yàn)譜線也不是上表面第一代空心原子的退激結(jié)果.L 殼層X(jué) 射線的輻射需要相應(yīng)的空穴和上能級(jí)電子, 實(shí)驗(yàn)譜線的出現(xiàn)表明入射離子在下表面與靶原子的作用發(fā)生了碰撞電離, 同時(shí)也俘獲靶中的電子, 形成了第二代的空心原子.實(shí)驗(yàn)中I 的L 殼層分支X 射線主要來(lái)自于下表面第二代空心原子的退激.

圖1 4.5 MeV I20+離子作用于不同靶材激發(fā)的L 殼層X(jué) 射線.虛線為各分支譜線的擬合, 實(shí)線為總的實(shí)驗(yàn)譜線的擬合結(jié)果Fig.1.I L-shell X-ray induced by 4.5 MeV I20+ ions impacting on various targets.The dotted line is the fitted results of sub-shell X ray.Line is the fitted results of the total experiment spectra.

圖2 L 殼層分支X 射線躍遷圖Fig.2.Transitions of L-subshell X-rays.

3.2 I 的多電離

表1 列出了轟擊在不同靶面上時(shí), I 離子激發(fā)自身L 殼層6 條分支X 射線的能量測(cè)量值, 作為對(duì)比, 同時(shí)給出了單電離的原子數(shù)據(jù).可以看出,在實(shí)驗(yàn)測(cè)量誤差范圍內(nèi), 隨著靶原子序數(shù)的增大,各譜線的實(shí)驗(yàn)值基本為一常數(shù), 沒(méi)有明顯規(guī)律性的變化, 但都大于單電離數(shù)據(jù)[28], Lι, Lα1, 2, Lβ1, 3, 4,Lβ2, 15, Lγ1, Lγ2, 3, 4, 4"X 射線分別向著高能方向移動(dòng)了45, 31, 68, 124, 100 和133 eV.根據(jù)3.1 節(jié)的討論, 炮彈離子L X 射線的輻射發(fā)生在下表面的碰撞之后, 入射離子雖然具有很大的初速度, 但是由于碰撞能量損失, 此時(shí)已經(jīng)被減速慢化, 多普勒效應(yīng)引起的頻移可以忽略.實(shí)驗(yàn)頻移主要是由M,N, O 等外殼層的多電離態(tài)引起的.

在高電荷態(tài)重離子與固體相互作用過(guò)程中, 源于碰撞電離和電子轉(zhuǎn)移的作用, 除了單個(gè)內(nèi)殼層電子的電離, 可能出現(xiàn)外殼層被多電離的情況.由于多電離引起外殼層多空穴的出現(xiàn), 減弱了原子核的屏蔽效應(yīng), 剩余電子的束縛能變大, 導(dǎo)致相應(yīng)X 射線輻射能的增加.例如, I 原子M5L3的躍遷能為3939 eV, 而I20+離子基態(tài)的相應(yīng)躍遷能為3968 eV[29,30], 比原子態(tài)數(shù)據(jù)增加了29 eV.本文中,I20+離子與靶原子的相互作用, 除了庫(kù)侖碰撞產(chǎn)生L 殼層的空穴以外, 在電離和俘獲的協(xié)同作用下,M, N, O 等殼層形成了區(qū)別于初始電子排布的多電離狀態(tài).

根據(jù)PWBA 理論估算, 4.5 MeV I 離子轟擊本實(shí)驗(yàn)靶材產(chǎn)生自身L 殼層的電離截面在1 b (1 b =10–28m2)量級(jí), M 殼層的電離截面在105b 量級(jí),并隨靶原子序數(shù)的增加而增大.若不考慮電子關(guān)聯(lián)作用, 多電離的截面可寫(xiě)成多個(gè)單電離截面乘積的形式, 多電離度與單電離成正比關(guān)系.所以, 本文I 離子碰撞作用后的外殼層多電離度隨靶原子序數(shù)的增加而增大, 這也可由下文中討論的分支相對(duì)強(qiáng)度比的變化明顯看出.但是, 由于探測(cè)器分辨率的限制, 實(shí)驗(yàn)中沒(méi)有觀察到各譜線頻移量隨靶原子序數(shù)的明顯變化.

3.3 多電離對(duì)分支X 射線相對(duì)強(qiáng)度比的影響

外殼層的多電離不僅引起內(nèi)殼層X(jué) 射線輻射能的藍(lán)移, 也會(huì)影響各分支譜線的躍遷幾率, 導(dǎo)致觀察譜線相對(duì)強(qiáng)度比的變化.如圖1 所示, 利用Lα1, 2X 射線的計(jì)數(shù)對(duì)譜線進(jìn)行了歸一, 可以明顯看到, 不同靶面上, 雖然各譜線的形狀類似, 但是分支強(qiáng)度比發(fā)生了變化.隨著靶原子序數(shù)的增加,Lβ1, 3, 4的相對(duì)強(qiáng)度是逐漸增大的.為進(jìn)一步定量分析, 圖3—圖6 給出了I 的L 殼層不同分支X 射線相對(duì)強(qiáng)度比與靶原子序數(shù)的關(guān)系, 實(shí)驗(yàn)誤差主要來(lái)源于X 射線的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì), 最大約為10%.可以看出, 實(shí)驗(yàn)值均大于單電離的理論計(jì)算, 并與Z2成正比, 這可以從炮彈離子的多電離態(tài)方面來(lái)進(jìn)行理解.

表1 4.5 MeV I20+離子作用于不同靶材產(chǎn)生I 的L 殼層分支X 射線能量, 作為對(duì)比, 第一行給出了單電離的原子數(shù)據(jù),實(shí)驗(yàn)誤差主要來(lái)源于譜線的擬合誤差Table 1.The energies of I L-subshell X-ray produced by 4.5 MeV I20+ ions impacting on various targets.

Lβ1, 3, 4X 射線實(shí)際上包含退激到L2和L1支殼層的3 條輻射譜線.對(duì)于碘, M4–L2(對(duì)應(yīng)Lβ1X射線) 與M3, 2–L1(Lβ3, 4) 輻射躍遷的相對(duì)強(qiáng)度比約為10∶1[29,30].Lβ1和Lα1, 2可以看作3d 電子到不同下能級(jí)L2和L3的躍遷, 相應(yīng)的輻射躍遷幾率為0.038 和0.021.L2, L3支殼層的俄歇退激率為0.767 和0.921, 這都在同一數(shù)量級(jí)且沒(méi)有太大差別[29,30].當(dāng)外殼層M, N 等處于多電離態(tài)時(shí), L2, L3的俄歇退激將基本同幅度地減小, 從而引起M4–L2,M5, 4–L3輻射躍遷的熒光產(chǎn)額幾乎同幅度增加, 這不會(huì)引起Lβ1和Lα1, 2X 射線分支強(qiáng)度比的明顯變化.但是, 相對(duì)于L3殼層, L2空穴的退激, 除了輻射躍遷和俄歇退激外, 增加了一個(gè)以激發(fā)N,O 電子為主的L2–L3Y CK 躍遷通道.由于多電離的外殼層電子缺失, 部分CK 過(guò)程被抑制, 相應(yīng)的Lβ1X 射線發(fā)射將增強(qiáng).另外, M3, 2–L1躍遷下能級(jí)空穴的退激存在X 射線輻射、俄歇躍遷和CK 躍遷三個(gè)通道, 外殼層的多電離將削弱相應(yīng)的無(wú)輻射躍遷過(guò)程, 從而使得Lβ3, 4X 射線輻射增強(qiáng).以上綜合的結(jié)果導(dǎo)致Lβ1, 3, 4和Lα X 射線的相對(duì)強(qiáng)度比增大.隨著Z2的增加, I 離子外殼層的多電離度增大, Lβ1, 3, 4X 射線的增強(qiáng)幅度變大, 其與Lα1, 2的強(qiáng)度比增加, 如圖3 所示.

圖3 I 的Lβ1, 3, 4 與Lα1, 2 X 射線相對(duì)強(qiáng)度比隨靶原子序數(shù)的變化Fig.3.Relative intensity ratios of I Lβ1, 3, 4 and Lα1, 2 x-ray as a function of target atomic number.

圖4 I 的Lβ2, 15 與Lα1, 2 X 射線相對(duì)強(qiáng)度比隨靶原子序數(shù)的變化Fig.4.Relative intensity ratios of I Lβ2, 15 and Lα1, 2 X-ray as a function of target atomic number.

如圖2, Lβ2, 15和Lα1, 2X 射線分別來(lái)自N,M 軌道電子向同一下能級(jí)空穴L3的躍遷.當(dāng)M,N 等殼層出現(xiàn)多電子缺失時(shí), 空穴L3的俄歇退激被抑制, 相應(yīng)的X 射線發(fā)射增強(qiáng).I 的L3支殼層上俄歇躍遷幾率a3比各分支X 射線熒光產(chǎn)額ω3約大2— 3 個(gè)數(shù)量級(jí)[29,30], a3的減小將引起ω3的大幅增加, 相應(yīng)的X 射線輻射明顯增強(qiáng).M5, 4–L3輻射躍遷的幾率約為N5, 4–L3躍遷的6 倍, Lβ2, 15X 射線的熒光產(chǎn)額更容易受到多電離的影響, 導(dǎo)致β2, 15與Lα1, 2X 射線的相對(duì)強(qiáng)度比大于原子數(shù)據(jù).隨著靶原子序數(shù)的增大, 入射離子的多電離度增大, Lβ2, 15X 射線的熒光產(chǎn)額的增加幅度更大,實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到I(Lβ2, 15)與I(Lα1, 2)的比值增大,如圖4 所示.

同理, Lι X 射線對(duì)應(yīng)M1–L3輻射躍遷的幾率約為L(zhǎng)α1, 2輻射幾率的1/30[29,30], 所以, 由于外殼層的多電離引起的Lι X 射線的輻射增強(qiáng)要大于Lα1, 2的增強(qiáng), 如圖5 所示, Lι 與Lα1, 2X 射線相對(duì)強(qiáng)度比大于單電離的理論數(shù)據(jù), 并隨靶原子序數(shù)的增加而增大.

圖5 I 的Lι 與Lα1, 2 X 射線相對(duì)強(qiáng)度比隨靶原子序數(shù)的變化Fig.5.Relative intensity ratios of I Lι and Lα1, 2 X-ray as a function of target atomic number.

理論上單電離原子N5, 4–L3輻射躍遷的幾率大約是M1–L3躍遷的5 倍[29,30].由圖4 和圖5 分析可知, I(Lβ2, 15)與I(Lα1, 2)比值的實(shí)驗(yàn)結(jié)果比理論值約在1.4 —1.8 倍, I(Lι)/I(Lα1, 2)的實(shí)驗(yàn)值是理論值的2— 3 倍, 相比于原子數(shù)據(jù), Lι X 射線的增強(qiáng)幅度要大于 Lβ2, 15的增幅.這一進(jìn)步說(shuō)明躍遷幾率越小的X 射線輻射過(guò)程, 熒光產(chǎn)額的改變受到外殼層多電離的影響越大, 相應(yīng)輻射增強(qiáng)的幅度就越大.

圖6 給出了Lγ2, 3, 4, 4"與Lγ1X 射線相對(duì)強(qiáng)度比, 可以看出, 實(shí)驗(yàn)測(cè)量值大于單電離的理論計(jì)算值, 并且, 隨著靶原子序數(shù)的增加, 實(shí)驗(yàn)與理論之間的差值越來(lái)越大.這可以類比圖3 中Lβ1和Lα1, 2X射線相對(duì)強(qiáng)度比的結(jié)果來(lái)理解.Lγ1X 射線對(duì)應(yīng)N4–L2輻射躍遷, Lγ2, 3, 4, 4"包含N3/N2/O3/O2到L1的4 條輻射躍遷譜線.這兩組躍遷對(duì)應(yīng)輻射躍遷的熒光產(chǎn)額分別為0.0028 和0.0004, 相應(yīng)下能級(jí)L2, L1上的俄歇躍遷幾率a1, a2分別為0.767和0.495, 俄歇躍遷幾率約為輻射躍遷幾率的102—103倍[29,30], 多電離將對(duì)輻射躍遷產(chǎn)生明顯的增強(qiáng)效應(yīng).Lγ2, 3, 4, 4"X 射線的熒光產(chǎn)額比Lγ1的要小約1 個(gè)量級(jí), 更容易受到多電離的影響, 導(dǎo)致I(Lγ2, 3, 4, 4")與I(Lγ1)比值的增大.另外, L1空穴比L2多了一條L1–L2Y 的CK 躍遷通道, 這也會(huì)引起外殼層多電離時(shí)L1空穴輻射退激熒光產(chǎn)額的增大.綜合以上兩點(diǎn), 當(dāng)外殼層發(fā)生多電離時(shí),Lγ2, 3, 4, 4"X 射線的熒光產(chǎn)額比Lγ1出現(xiàn)更大的增幅, 結(jié)果使得實(shí)驗(yàn)上I(Lγ2, 3, 4, 4")/I(Lγ1)大于理論值.

圖6 I 的Lγ2, 3, 4, 4" 與Lγ1X 射線 相對(duì) 強(qiáng)度比隨靶 原子序數(shù)的變化Fig.6.Relative intensity ratios of I Lγ2, 3, 4, 4" and Lγ1 X-ray as a function of target atomic number.

4 結(jié) 論

本文利用1.2 倍玻爾速度的I20+離子轟擊Fe,Co, Ni, Cu, Zn 靶, 分析了入射離子L 殼層X(jué) 射線的能量移動(dòng)和相對(duì)強(qiáng)度分支比的變化.研究發(fā)現(xiàn), 玻爾速度附近能量的高電荷態(tài)重離子轟擊固體靶材, 產(chǎn)生的內(nèi)殼層過(guò)程主要發(fā)生于下表面的近距離碰撞, 在庫(kù)侖碰撞電離和電子俘獲的協(xié)同作用下, 炮彈離子發(fā)射L 殼層X(jué) 射線時(shí), 外殼層M, N,O 等處于不同于初始電荷態(tài)的多電離狀態(tài), 這引起了各分支X 射線的波長(zhǎng)變短和輻射熒光產(chǎn)額的增大, 并且, 單電離熒光產(chǎn)額越小, 由多電離引起的增加幅度就越大.

感謝320 kV 高電荷態(tài)離子綜合實(shí)驗(yàn)研究平臺(tái)工作人員對(duì)實(shí)驗(yàn)的技術(shù)支持和幫助.