何川,張發(fā)捷,卞子君,孔凡海,王樂(lè)樂(lè),吳國(guó)勛
(西安熱工研究院有限公司蘇州分公司,江蘇蘇州215153)
由于大氣中的汞污染物具有劇毒性、生物富集性、遠(yuǎn)距離傳輸性,我國(guó)作為汞污染物排放量最大的國(guó)家,面臨較大的汞排放控制壓力[1]。燃煤排放是大氣汞污染物的最大來(lái)源[2],汞污染物控制技術(shù)尤其是燃煤機(jī)組汞污染物控制方法已成為研究熱點(diǎn)。煙氣中的單質(zhì)汞(Hg0)占總汞比例較大,且具有高揮發(fā)性和低溶解性,在現(xiàn)有燃煤電廠煙氣處理設(shè)施中很難去除[3]。目前研究較為廣泛的燃煤煙氣Hg0脫除方法主要分為吸附和催化氧化[4]?;钚蕴考案男曰钚蕴繃娚涿摴夹g(shù)是有效的Hg0去除方法,然而其高昂的運(yùn)行成本限制了該技術(shù)在燃煤電廠的廣泛應(yīng)用[5]。催化氧化脫汞主要是利用金屬氧化物或商業(yè)SCR 催化劑對(duì)煙氣中的Hg0進(jìn)行氧化,Hg0轉(zhuǎn)化為易于被溶解的氧化態(tài)Hg2+后被下游濕法脫硫(WFGD)等環(huán)保設(shè)施脫除[4]。
目前,選擇性催化還原(SCR)技術(shù)被廣泛應(yīng)用到燃煤電廠煙氣NOx脫除領(lǐng)域,商業(yè)SCR催化劑主要以V2O5?WO3(MoO3)/TiO2為主要成分[6]。SCR 催化劑本身對(duì)煙氣中Hg0具有一定的催化氧化作用[7],利用商業(yè)SCR 催化劑或改性SCR 催化劑進(jìn)行煙氣Hg0氧化,可在不增加設(shè)備投入的前提下對(duì)Hg0進(jìn)行有效減排,應(yīng)用價(jià)值、經(jīng)濟(jì)價(jià)值顯著。Yang等[8]利用V2O5?WO3/TiO2催化劑進(jìn)行Hg0氧化實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在空速(GHSV)為10000h?1、煙溫為350℃的條件下Hg0氧化效率能到90%以上。池桂龍等[2]對(duì)商業(yè)V2O5?MoO3/TiO2催化劑分別進(jìn)行Ce、Co、Cu 改性,改性后的樣品Hg0氧化效率提升明顯,并發(fā)現(xiàn)Ce改性催化劑在高SO2條件下仍具有較高的Hg0氧化性能,抗硫能力明顯優(yōu)于Cu、Co 改性催化劑。相關(guān)研究[5,9]已有報(bào)道,由于催化劑表面硫酸鹽的生成,Mn、Fe、Cu 等元素的氧化物在作為Hg0氧化活性物質(zhì)時(shí),抗SO2、抗H2O 能力較弱,僅適用于SO2濃度較低的煙氣脫汞。Ce 改性催化劑由于表面Ce3+/Ce4+氧化還原電對(duì)的存在,可為Hg0氧化提供大量表面活性氧[5,10],因此抗SO2能力較強(qiáng)。Zhao等[11]利用CeO2改性V2O5?WO3/TiO2催化劑進(jìn)行Hg0氧化測(cè)試,煙氣中加入500μL/L SO2后,Hg0氧化效率僅略有下降。
SCR催化劑在長(zhǎng)時(shí)間使用后脫硝性能會(huì)逐步下降[12],直至催化劑性能無(wú)法滿(mǎn)足NOx控制要求。催化劑再生技術(shù)是利用清洗、負(fù)載等工藝恢復(fù)催化劑活性以達(dá)到延長(zhǎng)催化劑使用壽命的目的[6]。SCR 催化劑再生技術(shù)具有較高的經(jīng)濟(jì)、環(huán)保價(jià)值。在催化劑再生過(guò)程進(jìn)行汞氧化物質(zhì)改性,能夠提升再生水平、節(jié)省新催化劑采購(gòu)成本、增加催化劑汞氧化能力,應(yīng)用前景廣闊。然而,將SCR 催化劑再生和汞氧化改性相結(jié)合的技術(shù)還鮮有報(bào)道。本研究選取國(guó)內(nèi)電廠失活催化劑為研究對(duì)象,將CeO2改性技術(shù)與催化劑再生技術(shù)相結(jié)合,在恢復(fù)SCR 催化劑原有理化性能的基礎(chǔ)上提高其Hg0氧化性能,具有較高的經(jīng)濟(jì)價(jià)值和實(shí)用價(jià)值。
采用國(guó)內(nèi)某1000MW 燃煤發(fā)電機(jī)組失活蜂窩SCR 催化劑作為對(duì)象,進(jìn)行CeO2改性再生研究。催化劑單體為20mm×20mm 孔,尺寸為150mm×150mm×1250mm,截止取樣時(shí)已累計(jì)運(yùn)行使用超過(guò)40000h。催化劑再生所用氫氧化鈉(NaOH)、濃硫酸(H2SO4)、硫酸氧釩(VOSO4)、硝酸鈰[Ce(NO3)3·6H2O]為商業(yè)試劑(分析純)。
N2等溫吸附?脫附曲線(xiàn)由Nova 2000e分析儀(美國(guó)Quantachrome公司)測(cè)試,實(shí)驗(yàn)樣品比表面積由Brunauer?Emmett?Teller(BET)方程計(jì)算得出。樣品表面形貌由SU8010 電子顯微鏡(SEM,日本Hitachi 公司)進(jìn)行掃描。樣品元素分析由ARL Perform’X X 射線(xiàn)熒光光譜分析儀(XRF,美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司)進(jìn)行測(cè)試。樣品表面基團(tuán)表征由Nicolet iS10傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR,美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司)進(jìn)行分析。
本研究采取“清洗+負(fù)載+煅燒”的流程進(jìn)行失活SCR催化劑的改性再生。
將實(shí)驗(yàn)所用失活SCR 催化劑單體進(jìn)行切割,形成6mm×6mm孔的催化劑樣品塊,尺寸為50mm×50mm×50mm。將樣品塊浸于去離子水中水洗1h,取出后在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.015%的氫氟酸中清洗1h,完成第一步酸洗后,在0.1mol/L H2SO4溶液中清洗30min,清洗過(guò)程中輔以超聲擾動(dòng)。之后置于清水中漂洗1h。至此完成失活催化劑的清洗過(guò)程。
配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5%的VOSO4溶液作為負(fù)載液。稱(chēng)取一定量的Ce(NO3)3·6H2O,放入300mL 負(fù)載液中,攪拌均勻充分溶解后放入清洗后的催化劑樣品塊。充分負(fù)載10min后取出催化劑樣品塊,置于烘箱中,95℃烘干10h 后取出,600℃煅燒4h,制得CeO2改性再生催化劑樣品。
本研究利用失活SCR 催化劑、普通再生SCR催化劑和CeO2改性再生SCR 催化劑進(jìn)行單質(zhì)汞氧化研究。失活催化劑命名為Cat,普通再生樣品命名為ReCat,CeO2改性再生樣品命名為x CeReCat(其中x 代表樣品中CeO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù),x=0.5、1.0、3.0、5.0)。所有樣品破碎研磨后經(jīng)40~60 目過(guò)篩,制得的顆粒狀樣品在自制固定床反應(yīng)器上進(jìn)行汞氧化性能測(cè)試。
自制固定床反應(yīng)系統(tǒng)如圖1所示。模擬煙氣由NO、NH3、SO2、O2、H2O、Hg0和N2組成。其中H2O 來(lái)自蒸汽發(fā)生器;Hg0來(lái)源于由汞滲透管和恒溫水浴鍋組成的Hg0發(fā)生裝置,并由載氣N2帶入到模擬煙氣中;其余組分來(lái)源于鋼瓶氣,并由質(zhì)量流量計(jì)控制流量。煙氣各組分經(jīng)由混合器后進(jìn)入自制固定床反應(yīng)器。反應(yīng)器由直徑8mm 石英管制成,外由伴熱帶伴熱保溫。測(cè)試樣品置于反應(yīng)器恒溫段。煙氣中Hg0濃度由VM?3000 汞分析儀(德國(guó)Mercury Instruments 公司)測(cè)定。反應(yīng)器出口煙氣經(jīng)活性炭尾氣處理系統(tǒng)處理后排放。系統(tǒng)中各個(gè)部分由硅膠煙氣管線(xiàn)連接,含Hg0和H2O 的部分由伴熱帶進(jìn)行伴熱以防止冷凝,伴熱溫度150℃。系統(tǒng)中伴熱管線(xiàn)、反應(yīng)器由K型熱電偶控制溫度。
圖1 Hg0氧化測(cè)試裝置示意圖
Hg0氧化性能測(cè)試所用模擬煙氣組分參照典型燃煤煙氣。模擬煙氣以N2作為平衡氣,其余組分及濃度為:Hg0濃度50μg/m3,NO 濃度400μL/L,HCl 濃度15μL/L,NH3濃度0~400μL/L,SO2濃度0~600μL/L,O2體 積 分 數(shù)4%,H2O 體 積 分 數(shù)0~12%。模擬煙氣總流量控制為1000mL/min,空速約為30000h?1。實(shí)驗(yàn)煙氣溫度選取典型SCR溫度范圍,為280~380℃。每次測(cè)試前,量取催化劑樣品2mL置于反應(yīng)器恒溫段,調(diào)節(jié)煙氣組分和溫度后保持穩(wěn)定,待催化劑樣品對(duì)汞的吸附作用達(dá)到平衡后,測(cè)量反應(yīng)器進(jìn)出口煙氣中Hg0的濃度,按照式(1)計(jì)算樣品的Hg0氧化效率。
式中,Eoxi為樣品Hg0氧化效率,%;Cin為反應(yīng)器入口煙氣Hg0的濃度,μg/m3;Cout為反應(yīng)器出口煙氣Hg0的濃度,μg/m3。
本研究所有實(shí)驗(yàn)均重復(fù)進(jìn)行3 次,以3 次Hg0氧化效率的平均值作為實(shí)驗(yàn)結(jié)果。
采用前述再生方法對(duì)失活SCR 催化劑進(jìn)行了普通再生和CeO2改性再生處理,利用XRF 對(duì)各樣品進(jìn)行分析,化學(xué)成分如表1所示。從表1中可以看出,失活催化劑樣品Cat出現(xiàn)了明顯的硅鋁等物質(zhì)沉積現(xiàn)象,SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別達(dá)到了9.67%、3.56%、0.83%和2.86%。這是因?yàn)榇呋瘎┰谑褂眠^(guò)程中飛灰沉積引起的,這種飛灰沉積現(xiàn)象可覆蓋催化劑表面活性位點(diǎn),導(dǎo)致其脫硝性能下降[12]。ReCat 樣品為未進(jìn)行CeO2改性的普通再生樣品。從表1中還可以看出,再生后催化劑TiO2、WO3和V2O5活性物質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較Cat 樣品均有提升,說(shuō)明再生過(guò)程可有效清洗掉失活催化劑中的硅、鋁等雜質(zhì),使得活性物質(zhì)重新暴露出來(lái)[13]。ReCat 樣品中V2O5的質(zhì)量分?jǐn)?shù)從0.76%升到1.21%,這是因?yàn)槌饲逑匆蛩赝?,再生過(guò)程中還添加了VOSO4進(jìn)行負(fù)載。從CeO2改性再生樣品(CeReCat)的XRF 分析結(jié)果可以看到,隨著CeO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提升,V2O5的質(zhì)量分?jǐn)?shù)沒(méi)有受到顯著影響,僅出現(xiàn)輕微下降,其中5.0 CeReCat 樣品中V2O5的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.08%,略小于ReCat 中V2O5的質(zhì)量分?jǐn)?shù)1.21%。這說(shuō)明再生過(guò)程中進(jìn)行CeO2改性不會(huì)影響到催化劑的釩負(fù)載,V、Ce兩種活性組分均可有效地負(fù)載到催化劑表面。樣品中SiO2、Al2O3等的質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨著CeO2負(fù)載量的增加而有輕微下降,是因?yàn)镃eO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐步增加導(dǎo)致了SiO2、Al2O3等的質(zhì)量分?jǐn)?shù)相應(yīng)減少。
表1 失活及再生催化劑樣品成分
表2所示為各個(gè)樣品的BET比表面積。經(jīng)過(guò)再生處理后,ReCat 樣品的BET 比表面積較失活催化劑Cat 有了大幅提升,從38.6m2/g 提升到50.3m2/g。再生清洗過(guò)程可有效去除失活催化劑表面的沉積物,使得被堵塞、覆蓋的孔道重新暴露出來(lái)[14],進(jìn)而更多的活性位點(diǎn)也可得到再生。在CeO2改性再生樣品中,隨著CeO2負(fù)載量的增加,活性物質(zhì)在催化劑表面堆積、覆蓋會(huì)造成樣品BET 比表面積輕微下降[5],5.0 CeReCat 樣品的BET比表面積最低為45.3m2/g。
表2 失活及再生催化劑樣品BET比表面積
圖2為Cat和3.0 CeReCat 的SEM圖像。失活催化劑Cat 樣品的SEM 圖像如圖2(a)所示,樣品表面混亂且出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象。Cat 樣品表面雜質(zhì)較多,這是由于其使用過(guò)程中飛灰沉積造成的[13]。飛灰雜質(zhì)在催化劑表面附著,覆蓋活性位點(diǎn)并可使催化劑表面微孔、介孔數(shù)量減少,進(jìn)而導(dǎo)致催化劑脫硝性能衰減[15]。失活催化劑經(jīng)過(guò)CeO2改性再生后,3.0 CeReCat 樣品表面出現(xiàn)了規(guī)則的顆粒結(jié)構(gòu),表面雜質(zhì)和不規(guī)則團(tuán)聚現(xiàn)象消失。說(shuō)明催化劑再生過(guò)程清洗效果明顯,使得活性結(jié)構(gòu)和孔隙得以恢復(fù),這能使催化劑BET比表面積恢復(fù)到較高水平[13],與表2中的結(jié)果相互印證。
圖2 Cat和3.0 CeReCat的SEM圖
圖3 Cat和3.0 CeReCat的FTIR圖譜
圖3 為再生前后樣品的FTIR 圖譜。Cat 和3.0CeReCat 樣 品 中 位 于1635cm?1和3412cm?1處 的特征峰分別歸屬于H—O—H 彎曲振動(dòng)和O—H 拉伸振動(dòng)[16],源自樣品表面吸附的水[17]。位于1052cm?1和1137cm?1處的特征峰歸屬于Lewis 酸性位點(diǎn)V5+=O[17?18]。從圖中可以看出,3.0 CeReCat 的V5+=O 特征峰較Cat 明顯得多,說(shuō)明CeO2改性再生后樣品表面活性位點(diǎn)恢復(fù)效果顯著,且負(fù)載過(guò)程中加入Ce 元素沒(méi)有影響到再生效果。3.0 CeReCat樣品在1319cm?1處有微弱的峰,屬于Bronsted 酸性位點(diǎn)V—OH[16,18],而Cat 在該位置的峰很難辨認(rèn),說(shuō)明CeO2改性再生后Bronsted 酸性位點(diǎn)同樣得以恢復(fù)。
為探究不同樣品對(duì)Hg0的氧化能力,以“50μg/m3Hg0+4%O2+15μL/L HCl+平衡N2”作為基礎(chǔ)煙氣條件,在280~380℃溫度下測(cè)試失活催化劑、普通再生催化劑和CeO2改性再生催化劑的汞氧化效率,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4 所示。失活催化劑Cat在各個(gè)溫度點(diǎn)下具有最低的Hg0氧化能力,340℃下Cat的最高Hg0氧化效率僅為51.2%。經(jīng)過(guò)普通再生(未進(jìn)行CeO2改性)的樣品Hg0氧化效率明顯提升,ReCat 在340℃時(shí)氧化性能最高,Hg0氧化效率為69.3%。結(jié)合樣品BET和XRF分析,催化劑經(jīng)過(guò)再生處理后表面雜質(zhì)被清洗掉,原有活性位點(diǎn)和孔隙結(jié)構(gòu)重新暴露出來(lái),大幅提升了催化劑的氧化性能[13]。此外,V負(fù)載過(guò)程有效地添加了表面活性物質(zhì),使得樣品對(duì)Hg0的氧化作用更加明顯。
圖4 樣品對(duì)Hg0的氧化效率圖
CeO2改性對(duì)樣品Hg0氧化性能有明顯提升。如圖4 所示,0.5 CeReCat 樣品中CeO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)僅為0.5%,其在320℃下的Hg0氧化效率已高達(dá)75.3%,在280℃時(shí)Hg0氧化效率最低為62.5%,說(shuō)明Ce 的加入對(duì)催化劑表面氧化能力具有較強(qiáng)的促進(jìn)作用。進(jìn)行CeO2改性后,催化劑表面的Ce3+/Ce4+氧化還原電對(duì)可為Hg0的氧化過(guò)程提供大量活性氧[19?20],從而促進(jìn)樣品對(duì)Hg0的氧化能力。繼續(xù)提高CeO2負(fù)載量,樣品的Hg0氧化能力得到進(jìn)一步增強(qiáng)。3.0 CeReCat 在300~320℃的Hg0氧化效率為91.7%左右,是所有樣品中最高的。進(jìn)一步增加CeO2負(fù)載量后,5.0 CeReCat在實(shí)驗(yàn)溫度下的Hg0氧化效率略低于3.0 CeReCat。當(dāng)負(fù)載量過(guò)度提高后,活性組分會(huì)在催化劑表面堆積,造成孔隙結(jié)構(gòu)堵塞,進(jìn)而抑制樣品對(duì)Hg0的氧化[5]。除此之外,圖4 中CeO2改性再生樣品在煙氣溫度大于320℃時(shí),Hg0氧化效率隨著煙溫的繼續(xù)上升而有所下降。一方面,較高的煙氣溫度會(huì)抑制煙氣中Hg0在催化劑表面的吸附作用,進(jìn)而抑制Hg0與催化劑表面活性氧的結(jié)合,導(dǎo)致Hg0氧化效率有所降低[21];另一方面,煙氣溫度升高會(huì)導(dǎo)致部分氧化態(tài)的汞重新分解生成Hg0[22]。
2.3.1 SO2和H2O的影響
由于3.0 CeReCat 在320℃對(duì)Hg0的氧化性能最佳,因此選取該樣品進(jìn)一步進(jìn)行煙氣組分影響研究。在基礎(chǔ)煙氣條件中加入SO2和H2O 進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖5 所示。測(cè)試煙氣條件為“50μg/m3Hg0+4% O2+15μL/L HCl+300μL/L 或600μL/L SO2+6%或12%H2O+平衡N2”。當(dāng)測(cè)試所用煙氣中不含有SO2或H2O 時(shí),Hg0氧化效率如前所述為90.4%。分別向 煙 氣 中 添 加300μL/L 和600μL/L SO2后,3.0 CeReCat對(duì)Hg0的氧化效率略有下降,分別為78.3%和74.4%。SO2可在催化劑表面形成高價(jià)態(tài)的S(Ⅵ)化合物,從而占據(jù)活性位點(diǎn)、消耗表面活性氧[5,20],導(dǎo)致樣品Hg0氧化效率有所降低;此外,由于Ce3+/Ce4+氧化還原電對(duì)較為活潑,Ce改性的催化劑抗SO2性能優(yōu)于Mn、Fe等類(lèi)型的催化劑[3,5,23],因此3.0 CeReCat表現(xiàn)出較好的抗硫性能,Hg0氧化效率未出現(xiàn)大幅下滑。
如圖5所示,在基礎(chǔ)煙氣中僅加入6%H2O后,樣品的Hg0氧化效率輕微下降到82.4%。煙氣中H2O 含量提高,Hg0氧化效率隨之進(jìn)一步下降。煙氣中的H2O 與Hg0存在明顯的競(jìng)爭(zhēng)吸附作用[20?21],因此H2O 可占據(jù)吸附位點(diǎn),導(dǎo)致催化劑Hg0氧化作用減弱。在基礎(chǔ)煙氣中同時(shí)加入SO2和H2O,二者對(duì)催化劑Hg0氧化的抑制作用更為明顯。當(dāng)煙氣中含有300μL/L SO2和6% H2O 時(shí),3.0 CeReCat 仍有高達(dá)71.3%的Hg0氧化效率,證明了CeO2改性再生催化劑的良好抗SO2、抗H2O特性。
圖5 SO2和H2O對(duì)3.0 CeReCat樣品Hg0氧化效率的影響
2.3.2 NO和NH3的影響
向基礎(chǔ)煙氣中加入NO 和NH3,3.0 CeReCat 的Hg0氧化測(cè)試結(jié)果如圖6 所示。測(cè)試煙氣溫度為320℃,煙氣組分為“50μg/m3Hg0+4% O2+15μL/L HCl+400μL/L或50μL/L NO+400μL/L或50μL/L NH3+平衡N2”??梢钥闯?,煙氣中加入400μL/L NO 后,3.0 CeReCat 的Hg0氧化效率從90.4%輕微提升到92.5%,說(shuō)明煙氣中的NO對(duì)催化劑的Hg0氧化性能有輕微的促進(jìn)作用。NO 在催化劑表面會(huì)與表面活性氧相互作用,使得一些不穩(wěn)定的、具有氧化活性的中間產(chǎn)物(如NO+和NO2) 在催化劑表面形成[5,24],對(duì)煙氣中的單質(zhì)汞具有一定的氧化作用,也會(huì)提升催化劑對(duì)Hg0的催化氧化[20]。NH3是SCR脫硝反應(yīng)中的還原劑,煙氣流經(jīng)催化劑層時(shí),煙氣中NH3濃度逐漸降低。分別在煙氣中加入400μL/L和50μL/L NH3模擬SCR 反應(yīng)器上層和下層催化劑所處的煙氣條件,同時(shí)加入相同體積分?jǐn)?shù)的NO。從圖6中可以看出,400μL/L NO和NH3條件下,催化劑的Hg0氧化效率大幅下降到62.6%。煙氣中大量的NH3與Hg0發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附作用,同時(shí)會(huì)在催化劑表面生成NH4+物質(zhì),會(huì)占據(jù)活性位點(diǎn)[20,25],進(jìn)而抑制Hg0在催化劑表面的氧化。當(dāng)煙氣中NO和NH3濃度下降到50μL/L 后,3.0 CeReCat 的Hg0氧化效率僅輕微下降到88.5%。以上結(jié)果說(shuō)明,安裝在煙氣下游處的催化劑層更能出色發(fā)揮其Hg0氧化性能。
圖6 NO和NH3對(duì)3.0CeReCat樣品Hg0氧化效率的影響
在實(shí)際電廠SCR 系統(tǒng)中,煙氣是多組分混合態(tài)的。依據(jù)實(shí)際情況,進(jìn)一步設(shè)計(jì)全煙氣條件下催化劑的Hg0氧化性能測(cè)試。實(shí)驗(yàn)全煙氣組分為“50μg/m3Hg0+4% O2+15μL/L HCl+300μL/L SO2+6%H2O+400μL/L NO+平衡N2”。NH3作為SCR 還原劑加入到全煙氣中,分別進(jìn)行400μL/L 和50μL/L 實(shí)驗(yàn)?zāi)M上下層催化劑煙氣條件。圖6 中可以看出,“全煙氣+400μL/L NH3”條件下,3.0 CeReCat 的Hg0氧化效率僅有49.8%;在“全煙氣+50μL/L NH3”條件下,樣品仍具有高達(dá)73.5%良好的Hg0氧化效率。圖5 所示實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),催化劑在更高的SO2濃度條件下會(huì)得到較低的Hg0氧化效率。將全煙氣中的SO2濃度提高到600μL/L 得到高硫煙氣(其他組分及濃度與全煙氣相同)。催化劑在“高硫煙氣+50μL/L NH3”條件下的Hg0氧化效率為70.4%,略低于SO2濃度為300μL/L時(shí)。說(shuō)明樣品在高硫條件下仍表現(xiàn)出優(yōu)良的抗SO2特性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,CeO2改性再生催化劑置于SCR 系統(tǒng)下層時(shí)煙氣中的NH3含量較低,Hg0氧化效果良好,具有應(yīng)用前景。
(1)CeO2改性再生方法可對(duì)失活SCR 催化劑進(jìn)行有效清洗,再生后表面雜質(zhì)得以去除,表面活性位點(diǎn)和孔隙結(jié)構(gòu)得以恢復(fù);負(fù)載過(guò)程中添加Ce不會(huì)對(duì)原有負(fù)載工藝造成負(fù)面影響,同時(shí)負(fù)載Ce、V的工藝可有效地改善催化劑表面的理化特性。
(2)CeO2改性再生催化劑的Hg0氧化性能出色,3.0 CeReCat 的最高Hg0氧化效率為91.7%,同時(shí)具有良好抗SO2、抗H2O 特性。CeO2改性再生催化劑置于SCR 系統(tǒng)下層時(shí)煙氣中的NH3含量較低,Hg0氧化效果良好,具有應(yīng)用前景。
(3)利用失活SCR催化劑進(jìn)行CeO2改性再生,可在有效提升催化劑Hg0氧化性能的同時(shí)達(dá)到資源再利用的目的,具有較好的應(yīng)用價(jià)值和環(huán)境保護(hù)意義。