鈕云龍，楊維耿

(浙江省輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站國(guó)家環(huán)境保護(hù)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州，310012)

汪嘉駿

(清華大學(xué)，北京，100084)

我國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)網(wǎng)，由生態(tài)環(huán)境部組織部署，各大區(qū)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)監(jiān)管機(jī)構(gòu)和31個(gè)省級(jí)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站等單位協(xié)同建設(shè)，依托單位為生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心(國(guó)家環(huán)境保護(hù)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)，至“十三五”末期，將實(shí)現(xiàn)輻射監(jiān)測(cè)地級(jí)市的全覆蓋。

美國(guó)環(huán)境保護(hù)署輻射監(jiān)測(cè)網(wǎng)RadNet是國(guó)際上優(yōu)秀的環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，γ譜分塊計(jì)數(shù)法是RadNet采用的一種識(shí)譜技術(shù)，將γ譜圖按能量分為11個(gè)感興趣區(qū)(圖1)，以每塊的計(jì)數(shù)變化情況來表征對(duì)不同核素探測(cè)到與否。相較常規(guī)的峰識(shí)別法，算法簡(jiǎn)單、監(jiān)測(cè)效果好[1-2]。

目前，我國(guó)在多地部署了閃爍體γ譜儀用以測(cè)量環(huán)境輻射，監(jiān)測(cè)異常的輻射變化。但是，如何設(shè)置報(bào)警的觸發(fā)條件，以及這些譜儀對(duì)不同放射性核素的探測(cè)靈敏度，需要進(jìn)行深入研究。

本工作使用德國(guó)ENVINET公司的SARA γ譜儀系統(tǒng)(IGS 810型)，按照美國(guó)RadNet系統(tǒng)的γ譜分塊方式，研究此方法放射性異常是否具有檢出能力，并在此基礎(chǔ)上使用40K、133Ba、241Am、60Co 4種放射源，通過處理和數(shù)據(jù)分析，確定NaI探測(cè)器對(duì)于異常放射性的預(yù)警值，并與全國(guó)重點(diǎn)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的數(shù)據(jù)作對(duì)比，得出在實(shí)踐中應(yīng)當(dāng)設(shè)置的預(yù)警值。

1 實(shí)驗(yàn)儀器和材料

實(shí)驗(yàn)使用德國(guó)ENVINET公司設(shè)計(jì)制造的SARA γ譜儀系統(tǒng)，型號(hào)為IGS 810型。探測(cè)器尺寸為3″× 3″，能量范圍為30 keV～3 MeV，多道分析器共有2 048道，工作溫度為-20 ℃～+60 ℃[3]。

1.1 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

將探測(cè)器包裝中的塑料海綿置于實(shí)驗(yàn)臺(tái)上，探測(cè)器橫置其上，完成電源、數(shù)據(jù)線路的連接。放射源樣品在不使用時(shí)置于房間內(nèi)離探測(cè)器較遠(yuǎn)處，以防對(duì)計(jì)數(shù)產(chǎn)生干擾。

1.2 實(shí)驗(yàn)操作

(1) 以每次測(cè)樣品的前后各1 h (或1.5 h )的數(shù)據(jù)作為本底，以避免本底計(jì)數(shù)偏移造成的不良影響，樣品測(cè)量1 h。即每次測(cè)量結(jié)果包含了12個(gè)有源的5 min譜圖和24個(gè)(或36個(gè))本底的5 min譜圖。

(2) 由于KCl樣品的活度較低，因此在測(cè)量時(shí)將2種KCl樣品均緊貼探測(cè)器探頭；對(duì)于另外3個(gè)點(diǎn)源，通過距離遞增，找到計(jì)數(shù)顯著升高時(shí)樣品的計(jì)數(shù)最小值。每次變更距離后，記錄下樣品距探頭的距離和此時(shí)北京時(shí)間對(duì)應(yīng)的探測(cè)器時(shí)間。

1.3 數(shù)據(jù)處理

將數(shù)據(jù)導(dǎo)入EXCEL后，先利用譜儀提供的數(shù)據(jù)進(jìn)行能量刻度，而后使用分塊計(jì)數(shù)法對(duì)每個(gè)能區(qū)內(nèi)的計(jì)數(shù)計(jì)算均值與方差，選擇放射源γ射線能量對(duì)應(yīng)的能區(qū)進(jìn)行F檢驗(yàn)，確定可行后，利用t檢驗(yàn)判斷本底與源的計(jì)數(shù)值是否有顯著差異。

若源與本底的計(jì)數(shù)值差異較大，則加大放射源與探測(cè)器之間的距離，直到計(jì)數(shù)差異不再顯著或在更高水平置信度下不顯著為止，計(jì)算此時(shí)源的計(jì)數(shù)均值和本底計(jì)數(shù)的均值標(biāo)準(zhǔn)差之間的關(guān)系。

1.4 放射源

選取實(shí)驗(yàn)中使用的放射源如表1所列。

表1 選取實(shí)驗(yàn)中使用的放射源

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 能區(qū)的劃分及檢驗(yàn)閾值的確定

根據(jù)需要設(shè)置若干個(gè)感興趣區(qū)，每個(gè)感興趣區(qū)應(yīng)包含一種或多種關(guān)注核素的主要特征能量峰[4]。為了便于分析，采用了表2的分區(qū)方式。

表2 能量與道址的對(duì)應(yīng)關(guān)系

由于天然本底中仍然存在一定的放射性核素，因此利用SARA譜儀自帶的核素檢出功能中的能量與道址的對(duì)應(yīng)關(guān)系，進(jìn)行線性擬合：

(1)

擬合顯示能量與道址之間線性關(guān)系良好。由于該探測(cè)器具有自動(dòng)穩(wěn)譜功能，因此可認(rèn)為在實(shí)驗(yàn)過程中，二者關(guān)系不再變化。由式(1)得分塊計(jì)數(shù)法的能區(qū)和道址的關(guān)系如表3所列。

表3 能區(qū)與道址的對(duì)應(yīng)關(guān)系

2.2 F檢驗(yàn)

F檢驗(yàn)又叫方差齊性檢驗(yàn)，主要用于檢驗(yàn)兩組樣本的方差是否相同(具有齊性)。進(jìn)行F檢驗(yàn)是比較兩組樣本的均值差異前必須進(jìn)行的一項(xiàng)工作。經(jīng)F檢驗(yàn)，若認(rèn)定兩組樣本方差具有齊性，則采用t檢驗(yàn)法比較樣本均值是否有顯著性差異；若認(rèn)定兩組樣本方差不具有齊性，則不可使用t檢驗(yàn)法，而應(yīng)使用異方差雙樣本檢驗(yàn)法，如t′檢驗(yàn)，變量變換，或秩和檢驗(yàn)等。

F檢驗(yàn)的檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量為：

(2)

取原假設(shè)為：

(3)

若取顯著性水平α=0.001，則拒絕閾為：

{-∞,F0.9995(n1-1,n2-1)}∪{F0.0005(n1-1,n2-1),+∞}。

當(dāng)檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量落在拒絕閾內(nèi)時(shí)認(rèn)為兩樣本的標(biāo)準(zhǔn)差(或方差)具有顯著性差異。其中，n1，n2為兩樣本的樣本容量。

2.3 t檢驗(yàn)

t檢驗(yàn)用于檢驗(yàn)符合正態(tài)分布的兩組樣本間，總體平均數(shù)的差異是否顯著。本實(shí)驗(yàn)中使用雙樣本t檢驗(yàn)，檢驗(yàn)在有源和無源時(shí)，探測(cè)器不同能區(qū)的計(jì)數(shù)值是否有顯著差異，從而表征放射性同位素是否可被檢出。

t檢驗(yàn)的檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量為：

(4)

(5)

取原假設(shè)為：

H0:μ1≥μ2

(6)

若取顯著性水平α=0.001，則拒絕閾為{-∞,-t0.001(n1+n2-2)}。當(dāng)檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量落在拒絕閾內(nèi)時(shí)認(rèn)為樣本1的均值小于樣本2。在本研究中，取樣本1為無源時(shí)的數(shù)據(jù)，樣本2為有源時(shí)的數(shù)據(jù)，則某能區(qū)的檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量落在拒絕閾內(nèi)時(shí)，代表對(duì)應(yīng)能區(qū)在有源時(shí)計(jì)數(shù)有明顯升高，則表征異常放射性存在，應(yīng)及時(shí)做出預(yù)警。

在進(jìn)行統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)前，查表得相關(guān)的F值與t值列于表4、表5。

表4 F值

表5 t值

2.4 KCl大盒樣品

在進(jìn)行KCl大盒樣品實(shí)驗(yàn)時(shí)，采用12組源和24組本底的數(shù)據(jù)，則對(duì)應(yīng)n1=24，n2=12，由于其γ射線的能量值為1 460.822 keV，考慮到其能量展寬，因此關(guān)注1 000～1 400 keV以及1 400～1 800 keV 2個(gè)能區(qū)內(nèi)的數(shù)據(jù)，結(jié)果列于表6。

在F檢驗(yàn)之后，確定可以使用t檢驗(yàn)，可以看出，兩個(gè)能區(qū)的t值遠(yuǎn)小于-t0.00001(23,11)=-4.948995，證明在相當(dāng)高的置信度下( >99.99999% )，認(rèn)為源的計(jì)數(shù)均值顯著高于本底的計(jì)數(shù)均值，而該樣品的活度僅為6 953.86 Bq，由此可以看出，使用分塊計(jì)數(shù)法時(shí)NaI探測(cè)器對(duì)于低水平的異常放射性仍然有檢出功能。

2.5 KCl小盒樣品

同樣采用12組源和24組本底的數(shù)據(jù)，則對(duì)應(yīng)n1=24，n2=12，結(jié)果列于表7。

F檢驗(yàn)之后，確定可以使用t檢驗(yàn)。由于：

-t0.00001(34)<-4.3624<-t0.0001(34)

(7)

-t0.0001(34)<-3.677992<-t0.001(34)

(8)

置信度為99.999%情況下，可以認(rèn)為2個(gè)能區(qū)的源計(jì)數(shù)均顯著大于本底計(jì)數(shù)，考慮到源的活度為441.618 Bq，進(jìn)一步證明NaI探測(cè)器對(duì)于低水平的異常放射性仍有檢出功能。但是，如果無法在更高水平的置信度下判斷顯著性差異，可認(rèn)為源計(jì)數(shù)的均值接近需要預(yù)警的計(jì)數(shù)閾值。兩個(gè)能區(qū)內(nèi)本底均值與源的均值標(biāo)準(zhǔn)差關(guān)系為：

表6 KCl大盒樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果

表7 KCl小盒樣品實(shí)驗(yàn)結(jié)果

Y1=X1+1.42σ

(9)

Y2=X2+1.16σ

(10)

2.6 60Co點(diǎn)源

由于在進(jìn)行此實(shí)驗(yàn)時(shí)發(fā)現(xiàn)本底數(shù)據(jù)波動(dòng)較大，故增加本底數(shù)量。采用36組本底和12組源的數(shù)據(jù)，對(duì)應(yīng)n1=36，n2=12。由于其γ射線的能量值為11 173、1 332 keV，因此關(guān)注1 000～1 400 keV能區(qū)內(nèi)的數(shù)據(jù)。將源與探測(cè)器之間的距離遞增，得到實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表8。

從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可見，除第4組數(shù)據(jù)(距離122.5 cm)外，其余數(shù)據(jù)的t值均與相關(guān)的t值相去甚遠(yuǎn)，沒有分析的意義。而對(duì)于第4組數(shù)據(jù)，有：

-t0.00001(46)<-4.42236<-t0.0001(46)

(11)

置信度為99.9999%情況下，可以認(rèn)為該能區(qū)的源計(jì)數(shù)均顯著大于本底計(jì)數(shù)。但無法在更高水平的置信度下判斷顯著性差異，此時(shí)有：

Y=X+1.31σ

(12)

表8 60Co點(diǎn)源實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.7 241Am點(diǎn)源

采用12組源和36組本底的數(shù)據(jù)，則對(duì)應(yīng)n1=36，n2=12。由于其γ射線的能量為59 keV，因此關(guān)注0～100 keV能區(qū)的數(shù)據(jù)。取距離為115.6 cm，得241Am點(diǎn)源實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表9。

由表8中數(shù)據(jù)有：

-t0.00001(46)<-4.3327<-t0.0001(46)

(13)

置信度為99.9999%情況下，可以認(rèn)為該能區(qū)的源計(jì)數(shù)均顯著大于本底計(jì)數(shù)。但無法在更高水平的置信度下判斷顯著性差異，此時(shí)有：

Y=X+1.32σ

(14)

2.8 133Ba點(diǎn)源

采用12組源和36組本底的數(shù)據(jù)，則對(duì)應(yīng)n1=36，n2=12，由于其γ射線的能量為356 keV，因此關(guān)注200～400 keV能區(qū)的數(shù)據(jù)。取距離為76.5 cm，得133Ba點(diǎn)源實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表10。

由表9中數(shù)據(jù)有：

-t0.0001(46)<-3.6894<-t0.001(46)

(15)

置信度為99.999%情況下，可以認(rèn)為該能區(qū)的源計(jì)數(shù)均顯著大于本底計(jì)數(shù)。但無法在更高水平的置信度下判斷顯著性差異，此時(shí)有：

Y=X+1.05σ

(16)

3 結(jié)語

本研究選擇了具有不同γ射線能量、不同活度的放射源，通過不同距離的擺放進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，使用分塊計(jì)數(shù)法將γ譜圖按能量分為11個(gè)區(qū)域，以每塊的計(jì)數(shù)變化情況來表征對(duì)不同核素探測(cè)到與否，研究分塊計(jì)數(shù)法是否能準(zhǔn)確地探測(cè)異常放射性，同時(shí)通過對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析計(jì)算初步得出利用分塊計(jì)數(shù)法探測(cè)放射性異常時(shí)，NaI探測(cè)器應(yīng)該設(shè)置的預(yù)警值。經(jīng)過實(shí)驗(yàn)，得出以下結(jié)論：

表9 241Am點(diǎn)源實(shí)驗(yàn)結(jié)果

表10 133Ba點(diǎn)源實(shí)驗(yàn)結(jié)果

(1) 在使用KCl樣本時(shí)，1 000～1 400 keV、1 400～1 800 keV 2個(gè)能區(qū)的t值在99.999%的置信度下指示測(cè)到放射性水平高于本底，而KCl樣本的活度很低，這說明使用分塊計(jì)數(shù)法可以監(jiān)測(cè)放射性異常，且在放射源活度較低時(shí)仍能檢出；

(2) 對(duì)于具有不同γ射線能量的不同放射源進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，得出在不同能區(qū)中源計(jì)數(shù)與本底計(jì)數(shù)的差異性介于顯著與不顯著之間(改變置信度可得出不同的顯著性)時(shí)，源計(jì)數(shù)均值Y與本底計(jì)數(shù)均值X、標(biāo)準(zhǔn)差σ之間的關(guān)系如表11所列。

可以認(rèn)為，當(dāng)使用不同的置信度，各能區(qū)內(nèi)計(jì)數(shù)Y顯著高于或者不顯著高于本底計(jì)數(shù)的條件時(shí)(即改變置信度，顯著性也發(fā)生改變時(shí))，認(rèn)為Y是異常放射性存在時(shí)的最低計(jì)數(shù)，而并非本底計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落，因此可取Y=X+nσ為NaI探測(cè)器的預(yù)警值，n可取1～1.5。

表11 源計(jì)數(shù)均值Y與本底計(jì)數(shù)均值X、標(biāo)準(zhǔn)差σ之間的關(guān)系