馮小瓊, 陳軍輝，姜 濤，熊文朋，梅林德

(1. 四川省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，成都 610041；2. 四川省環(huán)?？萍脊こ逃邢挢?zé)任公司，成都 610041)

引 言

排放源清單是環(huán)境空氣質(zhì)量管理的重要基礎(chǔ)數(shù)據(jù), 既是科學(xué)描述空氣污染影響的出發(fā)點，也是最終落實污染控制對策的歸宿[1～3]。氨對灰霾污染的形成有重要作用[4]，同時氨的排放還會破壞甲烷氧化加劇溫室效應(yīng)[5]。氨排放清單是研究氨對大氣環(huán)境影響的基礎(chǔ)工作，2014年環(huán)保部發(fā)布了《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南(試行)》(以下簡稱《指南》)，以支撐全國大氣污染防治工作。國外對氨排放清單研究起步較早，目前在清單建立、排放因子測試、時空分布、對空氣質(zhì)量影響等方面均開展了大量的研究工作[6～10]。隨著我國對大氣灰霾污染研究的深入，氨排放清單工作也日益受到重視。董文煊等人[11]建立了1994 ～ 2006 年全國人為源氨排放清單，此外，在華北平原[12]、珠三角[13]、長三角[14]、四川省[15-16]、西安市[17]、蘇州市[18]等區(qū)域和城市尺度上均建立了人為源氨排放清單及其分布特征。由于農(nóng)業(yè)源為氨主要排放來源，長三角[19]、江蘇省[20]、山東省[21]、浙江省[22]、蘭州市[23]、上海市[24]等地區(qū)專門開展了農(nóng)業(yè)源氨排放研究。

四川盆地是中國四大盆地之一，位于中國西南部，是四川省灰霾污染最嚴(yán)重的地區(qū)[25-26]。以往針對農(nóng)業(yè)源氨的研究均采用排放因子法，沒有考慮養(yǎng)殖方式、養(yǎng)殖階段、飼養(yǎng)周期等因素的影響[27]。本研究通過實地調(diào)研獲得四川盆地畜禽養(yǎng)殖詳細(xì)活動水平數(shù)據(jù)，根據(jù)《指南》對不同階段、不同養(yǎng)殖方式的氨排放清單進(jìn)行全面細(xì)致的研究，以期為該地區(qū)灰霾污染防治提供科學(xué)參考和決策依據(jù)。

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域

本研究基準(zhǔn)年為2018年，研究區(qū)域為四川盆地(四川部分)，經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū)域化明顯，目前已形成三大區(qū)域——成都平原地區(qū)(成都市、德陽市、綿陽市、眉山市、資陽市、樂山市、遂寧市、雅安市)、川南地區(qū)(自貢市、瀘州市、內(nèi)江市、宜賓市)、川東北地區(qū)(廣元市、南充市、達(dá)州市、廣安市、巴中市)。

1.2 研究對象及數(shù)據(jù)來源

本研究估算的畜禽種類根據(jù)《指南》，結(jié)合四川盆地實際養(yǎng)殖情況，分為肉牛、奶牛、山羊、綿羊、肉豬、肉雞、肉鴨、肉鵝、蛋雞、蛋鴨、蛋鵝、母豬、兔、馬，活動水平數(shù)據(jù)來自四川盆地17市農(nóng)業(yè)局。

1.3 估算方法

本研究采用排放系數(shù)法對四川盆地畜禽養(yǎng)殖氨排放清單進(jìn)行估算，公式為：

Eijy=Ai,j,y×EFi,j,y×γ

式中E為排放量，i 為區(qū)(縣)，j 為排放源，y 為年份，Ei,j,y為y 年i區(qū)(縣)j 排放源的排放量。 A為活動水平，指畜禽排泄物在不同管理階段、糞便不同形態(tài)中含有的總銨態(tài)氮量。EF 為排放系數(shù)，γ 為氮-大氣氨轉(zhuǎn)換系數(shù)，取1.214。

1.3.1 排放系數(shù)

不同畜禽種類NH3排放系數(shù)如表1 所示，兔由于《指南》中未給出排放系數(shù)，本研究選取北京大學(xué)楊志鵬對我國畜牧業(yè)氨排放因子的修正結(jié)果[5]，排放系數(shù)為0.24kg/頭。

表1 畜禽養(yǎng)殖業(yè)氨TAN 排放系數(shù)Tab.1 Ammonia emission factors from livestock and poultry breeding industry (%)

續(xù)表1

1.3.2 活動水平

畜禽養(yǎng)殖業(yè)中的氨排放主要由動物排泄物釋放，包括戶外、圈舍內(nèi)、糞便存儲處理和后續(xù)施肥這4 個階段。本研究按照《指南》中分類方法，通過實地調(diào)研獲取了14類牲畜活動水平數(shù)據(jù)，包括不同養(yǎng)殖方式(規(guī)模化養(yǎng)殖和散養(yǎng))下的飼養(yǎng)量、飼養(yǎng)周期。根據(jù)《指南》中的計算方法，規(guī)?；笄蒺B(yǎng)殖和散養(yǎng)兩種養(yǎng)殖方式分別進(jìn)行計算，養(yǎng)殖階段分為戶外、圈舍、存儲和施肥這4 個階段，排泄物種類分為液態(tài)和固態(tài)。

1.3.2.1 不同養(yǎng)殖方式室內(nèi)、戶外的總銨態(tài)氮

TAN室內(nèi)，戶外=畜禽年內(nèi)飼養(yǎng)量×單位畜禽排泄量×含氮量×銨態(tài)氮比例×室內(nèi)戶外比

式中，畜禽年內(nèi)飼養(yǎng)量通過實地調(diào)研獲取，單位為只/頭，排泄量、含氮量和銨態(tài)氮比例取值見表2。室內(nèi)戶外比指畜禽排泄物在室內(nèi)和戶外的比例，單位為%，散養(yǎng)時各占50%，集約化養(yǎng)殖條件下室內(nèi)占100%。

表2 畜禽糞便排泄物銨態(tài)氮量的估算相關(guān)參數(shù)Tab.2 Related parameters of ammonium nitrogen estimation of livestock manure

1.3.2.2 不同糞便管理階段銨態(tài)氮量

A戶外=TAN戶外

A圈舍=TAN室內(nèi)×X

A存儲=A圈舍-A圈舍×EF圈舍

A施肥=[A存儲-A存儲×EF存儲-ENN損失]× (1-R飼料)

式中，X 為液態(tài)或固態(tài)糞肥占總糞肥的質(zhì)量比重，散養(yǎng)畜禽均取11%，集約化養(yǎng)殖中畜類取50%，禽類取0；R飼料為糞肥用作生態(tài)飼料的比重，牛、羊、豬、雞，取值分別為20%、20%、30%、50%，其它畜禽取值為0。ENN損失為存儲過程中氮的損失，包括N2O、NO 和N2的排放，排放系數(shù)見表3。

表3 存儲過程中氮的損失排放系數(shù)Tab.3 Loss emission factor of nitrogen in stored procedure (%)

2 結(jié)果與討論

2.1 畜禽養(yǎng)殖量分析

本研究共獲取14 495家規(guī)模化養(yǎng)殖場信息和各區(qū)縣畜禽散養(yǎng)量，總體上四川盆地肉雞養(yǎng)殖量最大，在所有畜禽養(yǎng)殖量中的占比為40%，其次為肉鴨、蛋雞和兔。圖1顯示了各城市畜禽養(yǎng)殖量，成都市、宜賓市、眉山市和綿陽市養(yǎng)殖量較高，其中成都市、眉山市和綿陽市肉雞、肉鴨、蛋雞養(yǎng)殖量均較高，宜賓市除肉雞和肉鴨養(yǎng)殖量較大外，兔養(yǎng)殖量也較高，占比為20%。

圖1 四川盆地2018年各城市畜禽養(yǎng)殖量Fig.1 The amount of livestock in each city in 2018

2.2 不同畜禽TAN分布

表4顯示了在飼養(yǎng)量均為1的情況下，不同畜禽種類不同飼養(yǎng)周期不同階段的TAN計算結(jié)果。規(guī)模化養(yǎng)殖下各類畜禽TAN大小順序均為圈舍>儲存>施肥，散養(yǎng)則是戶外=圈舍>儲存>施肥。飼養(yǎng)周期越長，TAN越大，這主要與排泄量有關(guān)。飼養(yǎng)量大于1年的奶牛TAN最大，其次為飼養(yǎng)量大于1年的肉牛，主要是因為這兩類畜禽每天排泄量較大。因此在飼養(yǎng)量相同的情況下，排泄量是影響TAN的主要因素。

表4 不同飼養(yǎng)階段TAN計算結(jié)果Tab.4 TAN at different feeding stages (%)

2.3 氨排放清單

四川盆地2018年畜禽養(yǎng)殖氨排放量為37.3萬t(見表5)，散養(yǎng)排放量遠(yuǎn)高于規(guī)?；B(yǎng)殖場，占比為76%。規(guī)?；B(yǎng)殖氨排放主要集中在施肥階段，占比為57%，其次為圈舍；散養(yǎng)氨排放主要集中在施肥階段，占比為35%，其次為戶外和儲存。不同養(yǎng)殖階段氨排放量主要與TAN 排放系數(shù)和畜禽養(yǎng)殖量有關(guān)，不同類型畜禽施肥階段TAN 排放系數(shù)均為最高，使得該階段氨排放量高于其他階段。

表5 四川盆地2018年畜禽養(yǎng)殖氨排放量Tab.5 Livestock NH3 emission of Sichuan basin in 2018 (t/a)

不同類型畜禽氨排放如圖2所示?？梢钥闯觯庳i為四川盆地氨排放量最高的牲畜，為12.7萬t，占畜禽養(yǎng)殖氨總排放量的34%，其次為肉牛和山羊，占比分別為29%和11%。雖然肉雞、肉鴨、蛋雞和兔飼養(yǎng)量較高，但這類畜禽年均氮排泄量遠(yuǎn)低于豬、牛、羊等牲畜，因此氨排放量較低。

注：其他包括蛋鴨、肉鴨、蛋鵝、肉鵝、綿羊、馬

2.3 氨排放地域分布

不同城市氨排放及其來源構(gòu)成如圖3所示。從圖中可以看出，廣元市畜禽養(yǎng)殖氨排放量最高，為4.6萬t，占四川盆地畜禽養(yǎng)殖氨總排放量的12%，其次是宜賓市和綿陽市。廣元市畜禽養(yǎng)殖量并不高，氨排放量最高的原因在于其肉牛和肉豬養(yǎng)殖量均為盆地內(nèi)最高，養(yǎng)殖量在盆地內(nèi)的占比分別為17%和11%，而這兩類畜禽氨排放因子較大。從排放強(qiáng)度來看，遂寧市最高，為4.4 t/km2，其次為眉山市和宜賓市。主要原因在遂寧市轄區(qū)面積為盆地內(nèi)最小，而氨排放量位于盆地內(nèi)第七位。

圖3 各城市畜禽養(yǎng)殖氨排放量Fig.3 Livestock NH3 emission and sources in each city

不同城市畜禽養(yǎng)殖氨排放來源不盡相同，每個城市肉豬和肉牛排放量均較高，占比分別為20%～64%和7%～48%。此外，山羊氨排放量在巴中市、瀘州市、眉山市、綿陽市、內(nèi)江市、遂寧市、資陽市、自貢市中的占比也較高，均大于10%；肉雞氨排放量在眉山市中占比較高，為20%；兔氨排放量在樂山市、內(nèi)江市和自貢市中占比較高，均為15%。不同城市畜禽養(yǎng)殖氨排放構(gòu)成與馮小瓊等人[27]2014年研究結(jié)果無明顯差異，表明四川盆地近幾年畜禽養(yǎng)殖結(jié)構(gòu)變化不大。

2.4 空間分布

本研究基于ArcGIS空間分析技術(shù)和數(shù)據(jù)調(diào)研，規(guī)模化養(yǎng)殖根據(jù)養(yǎng)殖場經(jīng)緯度進(jìn)行分配，散養(yǎng)按照農(nóng)村居民點權(quán)重因子進(jìn)行分配，建立了四川盆地3km×3km畜禽養(yǎng)殖氨排放網(wǎng)格化清單。如圖4(a)所示。從圖中可以看出，宜賓、眉山、雅安、成都、綿陽、遂寧、廣元和巴中分布有較多高值點，多分布在城市周邊。目前文獻(xiàn)中[13～15]大多按照農(nóng)村居民點權(quán)重因子進(jìn)行分配，按照此方法得到的四川盆地畜禽養(yǎng)殖氨空間分布如圖4(b)所示。兩種分配方法比較來看，規(guī)?；B(yǎng)殖場按照經(jīng)緯度分配后更為分散，由于散養(yǎng)均采用農(nóng)村居民點分配，且散養(yǎng)排放量大于規(guī)?；B(yǎng)殖，因此高值點分布無明顯變化，但成都、瀘州等城市排放量大于500t的網(wǎng)格點有所減少。

圖4 畜禽養(yǎng)殖氨排放空間分布Fig.4 NH3 spatial distribution of livestock

2.5 研究結(jié)果比較

將本研究與其他地區(qū)的研究結(jié)果進(jìn)行比較，如表6所示。本研究結(jié)果高于江蘇省2017年和浙江省2013年研究結(jié)果，低于江蘇省2014年和山東省2015年研究結(jié)果。從主要排放來源看，四川盆地豬和牛為畜禽養(yǎng)殖氨排放主要來源，江蘇省、浙江省和山東省均為豬和家禽。

表6 不同地區(qū)研究結(jié)果比較分析Tab.6 NH3 emission comparison of different regions

不同地區(qū)畜禽養(yǎng)殖氨排放量的差異與基準(zhǔn)年、估算的畜禽種類、排放因子、地域范圍等有關(guān)。本研究、江蘇省2017年和浙江省均根據(jù)《指南》中的推薦方法，考慮了不同養(yǎng)殖方式、不同養(yǎng)殖階段的影響，而其他研究結(jié)果直接采用排放因子法進(jìn)行計算。此外，不同省份畜禽養(yǎng)殖量存在較大差異，如浙江省與本研究均采用相同的計算方法，不同類型畜禽養(yǎng)殖量的差異是造成氨排放量相差較大的原因，以牛為例，浙江省2013年牛飼養(yǎng)量為17.5萬頭[22]，而本研究中牛(包括肉牛和奶牛)飼養(yǎng)量為149.4萬頭。

本研究與文獻(xiàn)27中的活動水平如圖5所示?？梢钥闯觯肛i外(文獻(xiàn)中未計算母豬排放量)，本研究中各類畜禽養(yǎng)殖量均低于文獻(xiàn)，這是造成排放量低于文獻(xiàn)的原因之一。此外，如前所述，畜禽排泄量是影響畜禽養(yǎng)殖氨排放量的重要因素，本研究根據(jù)實際飼養(yǎng)天數(shù)計算氨排放量，比采用統(tǒng)一排放因子計算的結(jié)果更貼合實際。以排放量最高的肉豬為例，本研究調(diào)研獲得的肉豬飼養(yǎng)周期為60～260d，平均氨排放因子為2.69kg/頭，比文獻(xiàn)中低5%。

圖5 四川盆地2014年和2018年畜禽養(yǎng)殖量比較Fig.5 Comparison of livestock breeding in Sichuan basin between 2014 and 2018

3 結(jié) 論

3.1 四川盆地2018年畜禽養(yǎng)殖氨排放量為37.3萬t，氨排放主要集中在施肥階段，占比為40%，戶外、圈舍、儲存氨排放量基本相當(dāng)。

3.2 肉豬氨排放量最高，占比為34%，其次為肉牛和山羊。

3.3 廣元市畜禽養(yǎng)殖氨排放量最高，占四川盆地畜禽養(yǎng)殖氨總排放量的12%，其次是宜賓市和綿陽市。各城市肉豬和肉牛排放量均較高，占比分別為20%～64%和7%～48%，部分城市山羊、肉雞、兔氨排放量也較高。

3.4 在養(yǎng)殖量相同的情況下，排泄量是影響畜禽養(yǎng)殖氨排放量的主要因素，根據(jù)不同飼養(yǎng)周期計算的排放量更貼合實際情況。

3.5 規(guī)模化養(yǎng)殖場按照經(jīng)緯度分配比按面源權(quán)重因子分配更為分散，提高了空間分布準(zhǔn)確性。