/ 上海市計量測試技術研究院
液體閃爍計數(shù)器由樣品傳送系統(tǒng)、屏蔽系統(tǒng)和測量系統(tǒng)所組成,是經(jīng)典的放射性核素活度測量儀器。液閃測量方法將待測樣品與閃爍液混融,放射性核素衰變產(chǎn)生的射線與閃爍液作用產(chǎn)生熒光效應,液體閃爍計數(shù)器通過記錄由熒光轉換成的電信號來測量樣品中的放射性活度。由于液閃測量方式自吸收的影響可忽略,具有4π立體角的測量條件,因而液體閃爍計數(shù)器在低能β核素活度測量上更具優(yōu)越性,如3H、14C,在生命科學、放射化學以及環(huán)境監(jiān)測等領域有著廣泛的應用。
液體閃爍計數(shù)器測量樣品時,閃爍液將放射性核素產(chǎn)生的α、β、γ射線能量轉換為光信號,猝滅的存在會降低光信號的輸出,為得到準確的結果,需要對液體閃爍計數(shù)器作猝滅校正。對液體閃爍計數(shù)器猝滅校正方法的研究較多,如樣品道比(SCR)法、樣品譜(SIS)法和外標譜指示參數(shù)[SQP(E)][2]、ESCR猝滅方法[3]、TDCR方法[4]。TDCR方法被一些實驗室作為絕對測量方法使用,如南非國家計量院用于標定35S的活度[5],德國PTB和中國計量院采用TDCR方法標定3H活度[6-7]。
TDCR(Triple to Double Coincidence Ratio), 是三管符合計數(shù)對三管兩兩符合邏輯相加計數(shù)的比值,采用三個光電倍增管,互成120°呈對稱分布,三個光電倍增管各自輸出的信號分別組合得到三路雙管符合信號。由三管符合信號T和邏輯相加信號D,選定合理準確的參數(shù)可計算每一路的探測效率,因此TDCR方法可用于放射性核素活度的絕對測量。
芬蘭 Hidex公司生產(chǎn)的 Hidex 300 SL 液體閃爍計數(shù)器可基于TDCR方法進行測量,由于TDCR值的變化能夠指示猝滅程度的變化,可以作為猝滅指示參數(shù),計算方法如式(1)所示[8]:
式中:NT—— 三管符合計數(shù);
ND—— 三管兩兩符合邏輯相加計數(shù)
ESCR(External Standard Channel Ratio)為外標準道比法,用γ放射源照射閃爍液產(chǎn)生連續(xù)的康普頓電子能譜,猝滅因素使得該電子能譜向低能端偏移,高能區(qū)和低能區(qū)兩個特定道區(qū)間內計數(shù)率的比值(ESCR)的變化可以指示樣品的猝滅程度的變化。以系列猝滅液閃標準源的道比值為橫坐標、探測效率為縱坐標得到外道比-效率曲線,在相同測量條件下由樣品的道比值即可從外道比-效率曲線上得到相應的探測效率。
實驗儀器:日本HITACHIALOKA公司生產(chǎn)的LSC-LB7液體閃爍計數(shù)器,編號:203C6770,使用133Ba核素外標準源;芬蘭Hidex公司生產(chǎn)的Hidex 300SL液體閃爍計數(shù)器,編號:2190864,可基于TDCR方法測量。
測量樣品:美國Perkin Elmer公司生產(chǎn)的兩套3H系列猝滅標準源與本底參考樣。
兩臺液體閃爍計數(shù)器分別設置好測量時間、循環(huán)次數(shù),3H 計數(shù)窗分別設置為 5~350(300SL)、19~372(LSC-LB7),在3H道作本底測量,分別得到本底計數(shù)率。隨后分別測量第1套3H系列猝滅標準源 ,記錄下對應的計數(shù)率Ni(i= 1,2,3,…,9,10)與猝滅指示參數(shù)值,按式(2)分別求出探測效率(單位歸一化到cpm,源的DPM值經(jīng)過衰變修正):
式中:Ni——3H系列源的計數(shù)率;
Nb——3H 本底計數(shù)率
再次使用上述兩臺液體閃爍計數(shù)器分別測量第2套3H系列猝滅標準源。
使用第1套3H系列猝滅標準源測得兩臺液體閃爍計數(shù)器的探測效率如表1所示。
表1 兩臺儀器測量3H的效率對比
由表1中數(shù)據(jù)顯示,本次實驗中Hidex 300 SL型液閃計數(shù)器使用TDCR方法,其對于3H核素的探測效率要明顯大于LSC-LB7型液閃計數(shù)器使用ESCR法的探測效率。計數(shù)窗的選擇會影響液體閃爍計數(shù)器的計數(shù),擴大后者計數(shù)窗的范圍到0~3 720時,探測效率有所增大,但依然小于前者。一方面不同的液閃計數(shù)器其光電倍增管的光電轉換效率有差異,另一方面儀器出廠時3H的優(yōu)值因子被調試至最大,對于特定體積的閃爍液,合適的測量點位不完全落在優(yōu)值因子最大處,需要結合所用閃爍液的體積加以調整。從系列源的探測效率隨著猝滅指示參數(shù)變化的趨勢可以看出,猝滅程度的加重使得兩種測量方法的探測效率都明顯地降低。
由表1中的ESCR值和對應的效率值可以擬合得到使用ESCR法測3H的猝滅曲線公式,見式(3):
式中:y—— 測量效率;
x——ESCR值
將測得的ESCR值代入式(3)就可以得到LSC-LB7型液閃計數(shù)器測量3H樣品的測量效率。
第2套3H系列猝滅標準源的活度為213 920 dpm,用上述兩臺液閃計數(shù)器測量第2套3H系列猝滅標準源,由計數(shù)率按式(2)求得活度,相對偏差按式(4)計算,結果如表3所示。
表3 兩臺液閃計數(shù)器對3H猝滅源活度測量數(shù)據(jù)對比
兩臺液閃計數(shù)器測量結果的相對偏差均在±6%范圍內;Hidex 300SL在測量第J個液閃猝滅源時,偏差為-0.5%,而LSC-LB7則為-5.7%。探測效率低是導致測量偏差大的一個重要因素。
TDCR與ESCR是液閃計數(shù)器主要采用的測量方法,TDCR值與ESCR值會隨著猝滅程度的變化而變化。實驗結果顯示,對于3H核素,TDCR方法具有較高的探測效率,且測量偏差總體較??;采用ESCR方法測量猝滅嚴重3H樣品時,宜提前基于所用閃爍液的體積對3H的優(yōu)值因子進行調試,并使用多組低測量效率的猝滅標準源來擬合猝滅曲線。