劉 輝， 馮立強,2

(1. 遼寧工業(yè)大學 理學院，錦州 121001；2. 中國科學院大連化學物理研究所 分子反應動力學國家重點實驗室，大連 116023)

1 引 言

高次諧波作為強場物理以及非線性光學領域的重要現(xiàn)象被廣泛研究近三十年[1-3]. 其主要用途體現(xiàn)在探測原子、分子或固體結構中電子的運動，以及產(chǎn)生能量范圍在XUV或者X-射線范圍內(nèi)的超快光源. 其中，利用高次諧波獲得阿秒量級的孤立脈沖更是得到了廣泛關注[4-6].

目前，激光驅動原子或分子輻射高次諧波的過程可由半經(jīng)典的三步模型[7]來解釋. 具體來說：首先，電子在激光驅動下由隧道電離進入連續(xù)態(tài)；其次，自由電子在后續(xù)激光驅動下加速并獲得能量；隨后，在激光反向驅動下，電子有幾率與原母核發(fā)生碰撞，進而輻射出光子能量為基頻場倍數(shù)的高階諧波. 基于三步模型，人們提出了許多方案來獲得阿秒量級的孤立脈沖，例如：多色組合場方案[8-9]；極化門方案[10]；啁啾調(diào)制方案[11]；抽運-探測激光下的共振增強電離機制[12]；以及非均勻場調(diào)控方案[13]等.

除了利用高次諧波獲得孤立的阿秒脈沖，還可以在光譜連續(xù)區(qū)獲得光子能量固定的單階諧波. 這一應用對于獲得自由電子激光器的種子光源是非常有幫助的. 鑒于這一原因，研究人員利用多色場激光波形調(diào)制來實現(xiàn)諧波相位匹配，進而獲得單階諧波的選擇增強[14-16]. 但是，在激光波形的調(diào)控中，多數(shù)研究都是采用多色場或者啁啾場來實現(xiàn)的. 實驗上調(diào)控多色場或者啁啾場是非常復雜的. 因此，本文理論提出一種雙色場激光調(diào)控方案，并且獲得了一種特殊的‘W’波形結構. 在該‘W’波形結構下，諧波輻射會呈現(xiàn)折疊區(qū)域. 當折疊區(qū)域僅為單階諧波時，該階諧波會比其它諧波強度有明顯增強，進而實現(xiàn)單階諧波的選擇增強.

2 計算方法

激光場驅動He原子的動力學行為可由求解三維含時薛定諤方程來描述[2],

zE(t)]ψ(r,t)

(1)

其中，V(r)=-1.353/r為He原子的庫侖勢能. 組合驅動場可以描述為，

(2)

fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]

(3)

其中，Ei、ωi、τi、φi(i= 1, 2)分別表示雙色組合場中各分量場的振幅、頻率、脈寬和相位.

高次諧波光譜可表示為：

(4)

其中，ω表示諧波頻率，a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.

3 結果與討論

圖1給出振動He在單色和雙色激光驅動下輻射諧波的譜圖. 其中，單色場為10 fs-1600 nm，I1= 1.0×1014W/cm2，φ1= 0. 雙色場為上述10 fs-1600 nm場與10 fs-800 nm，I2= 1.0×1014W/cm2激光場的組合場. 雙色場中激光相位為φ1=φ2= 0以及φ1= 0，φ2= 1.5π. 由圖可知，單色場驅動下He原子輻射諧波強度較低. 在雙色場情況下，諧波輻射強度有明顯增強. 并且當φ1=φ2= 0時，諧波連續(xù)區(qū)的56階諧波到62階諧波與其兩端諧波比較有少許增強. 當φ1= 0，φ2= 1.5π時，諧波連續(xù)區(qū)的61階諧波比其它諧波強度增強10倍. 進而實現(xiàn)了單階諧波的選擇增強. 這里需要強調(diào)，本文對不同組合下的激光相位都做了研究，但是只有在φ1= 0，φ2= 1.5π情況下，諧波光譜才呈現(xiàn)單階諧波的選擇增強.

圖1 單色和雙色場下的諧波光譜圖 Fig. 1 Harmonic spectra from single-color and two-color laser pulses

為了解釋諧波輻射強度的變化，圖2中給出了上述激光包絡圖以及諧波輻射的時頻分析圖[17]. 基于三步模型分析可知，在單色場情況下[見圖2(a)和2(b)]，電子首先在A點附近發(fā)生電離；隨后，電子在激光驅動下進行加速；最后在激光反向時，后電離的電子首先在B點與母核發(fā)生回碰，進而呈現(xiàn)出諧波輻射能量峰P的短量子路徑(左路徑)；先電離的電子在C點與母核發(fā)生回碰，進而形成諧波輻射能量峰P的長量子路徑(右路徑). 在雙色場φ1=φ2= 0情況下[見圖2(a)和2(c)]，電子在A′點電離后，分別在B′和C′點與母核發(fā)生回碰，進而輻射出能量P的短、長量子路徑. 但是在t=0.25～0.75 T之間(T為1600 nm光學周期)，激光波形呈現(xiàn)出一個反向的波包，進而形成一個‘W’結構的波形. 電子在這一特殊結構下會首先減速然后在加速，這導致諧波輻射能量峰P的短量子路徑中呈現(xiàn)了一個折疊區(qū)域[圖2(c)中黑色圓圈所示]. 這一折疊區(qū)域的范圍在56階諧波到62階諧波，因此這一波段的諧波強度要大于其它波段的諧波強度，這是諧波光譜中這一波段諧波增強的原因. 在雙色場φ1= 0，φ2= 1.5π情況下[見圖2(a)和2(d)]，‘W’激光波形依然可以觀測到，但是t= 0.9 T附近的激光振幅明顯減弱，這導致諧波輻射能量峰P的折疊區(qū)域有所減小. 具體來說，在該波形下，折疊區(qū)域僅為61階諧波附近[圖2(d)中黑色圓圈所示]. 這是導致諧波光譜中單獨的61階諧波被選擇增強的原因.

圖2 (a) 激光包絡圖；以及諧波輻射時頻分析圖 (b) 單色場；(c) 雙色場φ1 = φ2 = 0；(d) 雙色場φ1 = 0，φ2 = 1.5π. Fig.2 (a) The laser profiles and the time-frequency analyses of the harmonics driven by (b) single-color field; (c) two-color field with φ1 = φ2 = 0; (d) two-color field with φ1 = 0, φ2 = 1.5π.

圖3 (a) 不同τ2下諧波光譜; (b) τ2= 5.0 fs時雙色場激光波形; (c)τ2= 5.0 fs時諧波輻射時頻分析圖Fig.3 (a) Harmonic spectra from different τ2; (b) the laser profile of two-color field when τ2= 5.0 fs; (c) the time-frequency analyses of the harmonics when τ2= 5.0 fs

圖3(a)給出了不同τ2下雙色場驅動He原子輻射高次諧波的特點. 具體來說，當(1)τ2= 8.74 fs，φ1= 0，φ2= 1.6π；(2)τ2= 7.76 fs，φ1= 0，φ2= 1.7π；(3)τ2= 6.8 fs，φ1= 0，φ2= 1.7π時諧波光譜中的69階，75階以及77階諧波可以被單獨選擇增強. 但是當(4)τ2= 5.0 fs，φ1= 0，φ2= 1.7π時，諧波光譜不會呈現(xiàn)單階諧波的選擇增強. 對于前三種情況其諧波輻射過程基本與圖2(a)和2(d)分析一致(這里沒給出具體數(shù)據(jù))，因此其諧波光譜會呈現(xiàn)單階諧波增強的現(xiàn)象. 圖3(b)和3(c)給出了τ2= 5.0 fs時雙色場激光波形以及諧波輻射時頻分析圖. 由圖可知，在短脈寬控制場下'W'波形消失了，因此在諧波輻射能量峰P中并未觀測到折疊區(qū)域. 這是導致諧波光譜中并未觀測到單階諧波增強的原因.

4 結 論

綜上所述，本文理論提出一種雙色場激光調(diào)控方案，并且獲得了一種特殊的‘W’波形結構. 在該‘W’波形結構下，諧波輻射會呈現(xiàn)折疊區(qū)域. 當折疊區(qū)域僅為單階諧波時，該階諧波會比其它諧波強度有明顯增強，進而實現(xiàn)單階諧波的選擇增強. 而且，第二束調(diào)控場的脈寬以及波長對‘W’波形下所形成的諧波輻射折疊區(qū)域有較大影響.