呂孝源 朱若碧 宋浩 蘇寧 陳高

(長春理工大學理學院,長春 130022)

利用強場近似理論開展了基于正交偏振場的雙光學控制脈沖與氦原子相互作用產(chǎn)生高次諧波和阿秒脈沖發(fā)射的理論研究.這里的正交偏振場由具有一定時間延遲、振幅相等且呈正交偏振的兩束線偏振脈沖構(gòu)成,雙光學控制脈沖是在正交偏振場的驅(qū)動脈沖電場方向附加一束線偏振二次諧波脈沖.研究發(fā)現(xiàn),若合理地調(diào)整正交偏振場中兩束線偏振脈沖之間的時間延遲及附加二次諧波場與驅(qū)動脈沖電場之間的相對相位,可得到效率較高且在整個平臺區(qū)及截止位置附近皆連續(xù)的高次諧波發(fā)射譜,傅里葉變換后實現(xiàn)了143 as孤立短脈沖的輻射.相比于利用兩束反旋圓偏振脈沖附加二次諧波場的雙光學控制方案,該方案不僅克服了對入射驅(qū)動脈沖脈寬和強度的限制,而且避免了偏振門前端光學周期引起的氣體介質(zhì)電離不利于諧波相位匹配的弊端.

1 引 言

阿秒脈沖開辟了探索原子和分子內(nèi)部超快電子動力學的新途徑和前所未有的時間分辨研究[1?3],是當前科學中較受關(guān)注的前沿課題之一.強激光場與原子或分子體系相互作用產(chǎn)生的高次諧波發(fā)射是當前獲得極紫外波段阿秒脈沖鏈或孤立阿秒脈沖唯一有效手段[4?6].該過程通常由眾所周知的半經(jīng)典三步模型給出合理解釋[7,8]： 電子首先隧穿通過由原子勢和強電場形成的勢壘,電離后的電子隨后被強電場加速并獲得很大能量,最后被拉回到母離子附近與其復(fù)合,并發(fā)出頻率等于?ωmax=Ip+3.17Ekin的諧波光子.這里Ip是原子的電離勢,Ekin為電子與原子基態(tài)復(fù)合時具有的動能.

基于高次諧波產(chǎn)生,孤立阿秒脈沖已在少數(shù)實驗室通過少周期驅(qū)動脈沖振幅控制方案[9,10]、電離控制方案[11]、偏振控制方案[12?14]、阿秒燈塔[15]以及雙色脈沖方案[16,17]實現(xiàn).迄今為止,瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院Gaumnitz等[18]利用振幅控制技術(shù)已實現(xiàn)了最短43 as孤立短脈沖的產(chǎn)生.

偏振控制方案主要是利用高次諧波強度對激光偏振狀態(tài)敏感的特性獲得孤立阿秒脈沖產(chǎn)生.基于偏振脈沖的橢偏率為0.2時的高次諧波強度比線偏振光情形減少一個數(shù)量級,Corkum等[12]提出利用兩束反向旋轉(zhuǎn)的圓偏振脈沖作為驅(qū)動脈沖用于高次諧波發(fā)射,通過調(diào)整兩束反旋脈沖之間的時間延遲控制驅(qū)動脈沖光場在脈沖中心的半個光學周期的時間窗口形成線性偏振的偏振門,從而可獲得單一阿秒脈沖的發(fā)射.該方案于2006年在實驗上首次實現(xiàn),且獲得了能量為70 pJ,脈寬為130 as的孤立短脈沖[19].實際上,這種方案具有一定局限性,在偏振門到達前的圓偏振光或者橢圓偏振光引起的氣體介質(zhì)電離同時限制了驅(qū)動激光的脈沖持續(xù)時間和強度.

鑒于Corkum等[12]提出的偏振控制方案在高次諧波產(chǎn)生過程中的局限性,本文提出了一種新的偏振控制方案,即將驅(qū)動脈沖激光的偏振態(tài)從線性偏振變化到橢圓偏振之后再回到線性偏振.該技術(shù)可通過以下方式實現(xiàn),將一束線偏振脈沖激光傳播通過石英晶體,它將分成具有不同傳播速度,相同或不同電場強度的兩束線性正交偏振脈沖.若合理調(diào)整石英晶體光軸與入射脈沖偏振方向之間的夾角以及石英晶體的厚度,可得到兩束具有相同電場強度,垂直偏振方向且具有一定時間延遲的輸出脈沖(通過改變石英晶體的厚度和角度,理論上可以得到任意時間延遲的兩束正交偏振脈沖).該合成電場在脈沖的前沿和后沿呈現(xiàn)出線性偏振而在脈沖的中間部分呈現(xiàn)出橢球偏振的特點.由于橢球偏振場不能獲得有效高次諧波發(fā)射,因此諧波產(chǎn)生主要來源于脈沖前沿和后沿的線偏振部分電場,我們稱之為正交偏振控制方案.這里,由于x方向電場結(jié)束時y方向電場強度也已減弱,原子的低電離概率與原子基態(tài)布居衰退共同作用使得y方向產(chǎn)生的諧波強度明顯低于x方向,這樣僅需考慮脈沖前沿的線偏振電場貢獻給高次諧波產(chǎn)生,因此有望得到有效孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.在此基礎(chǔ)上,考慮到脈沖激光兩個相鄰半個光學周期峰值振幅差異對高次諧波超連續(xù)譜的影響,我們在上述偏振控制脈沖電場的x方向附加了一束二次諧波脈沖,其目的是使兩個相鄰半個光學周期電場的振幅發(fā)生急劇變化,使得來自最高半個光學周期及第二高半個周期之間增加的截止位置差支持獲得超短阿秒脈沖產(chǎn)生的寬帶極紫外(extreme ultra?violet,XUV)連續(xù)譜.由于本文方案同時利用了正交偏振控制和二次諧波控制,因此稱其為基于正交偏振場的雙光學控制方案.很顯然,該方案與Zhao等[20]提出的雙光學控制方案不同.他們的方案是在兩束反向旋轉(zhuǎn)的圓偏振控制脈沖的驅(qū)動脈沖電場方向附加一束二次諧波脈沖,其目的是將脈沖中間部分線性偏振的偏振門從半個光學周期調(diào)整到一個光學周期,在一定程度上釋放了入射脈沖的持續(xù)時間和強度限制,因此他們利用脈寬為7 fs入射驅(qū)動脈沖最終得到了67 as的孤立短脈沖.然而,在兩束反旋圓偏振脈沖電場中附加二次諧波的雙光學控制方案大幅增加了實驗操作的困難,更重要的是,偏振門前端的橢球偏振激光場引起氣體介質(zhì)電離不利于諧波在傳播過程中的相位匹配條件.研究發(fā)現(xiàn),當采用惰性氣體原子作為諧波產(chǎn)生介質(zhì)時,只有當靶原子電離概率為百分之幾時才能實現(xiàn)諧波的相位匹配條件.為了滿足該條件,在偏振控制方案中需要采用較弱的入射驅(qū)動脈沖,從而限制了偏振門內(nèi)產(chǎn)生諧波的截止位置和強度.我們提出的方案在諧波傳播這個環(huán)節(jié)與電離控制方案相似,都是基于被強電場誘導的瞬時相位匹配[21],即介質(zhì)被驅(qū)動脈沖前沿電場電離且產(chǎn)生一個致密的等離子體,該等離子體抑制隨后產(chǎn)生的XUV脈沖與驅(qū)動脈沖之間的相位匹配,由瞬時相位匹配引起高次諧波時間限制的實驗證據(jù)在文獻[22?24]中被報道.

2 理論方法

本文采用 Lewenstein 強場近似模型理論數(shù)值模擬了氦原子在雙光學控制脈沖輻照下的高次諧波發(fā)射譜[25?27],由于激光脈沖的橢偏率隨時間變化,因此需要分別計算x,y兩個不同方向上的偶極矩.先前研究工作已經(jīng)表明,沿y方向諧波譜的強度遠低于沿x方向的諧波譜強度[28].因此,我們只需要計算x方向上的諧波發(fā)射譜.在外部場中電子的含時偶極矩[29]可以描述為(除非特殊說明,否則本文中均采用原子單位)：

這里ε是一個非常小的正數(shù);A(t) 和E(t) 是脈沖激光的矢勢和電場;dx?[pst(t′,t)-A(t)]代表電子從連續(xù)態(tài)躍遷回基態(tài)的過程,d[pst(t′,t)-A(t′)]代表的是電子的電離過程;基態(tài)布居數(shù)g(t)=其中電離速率ωADK(t′′)由Ammosov?Delone?Krainov (ADK)理論計算而得[30].

在(1)式中,與電子定態(tài)相位相關(guān)的正則動量pst和準經(jīng)典作用量Sst表示如下：

而類氫原子電偶極近似值可以表示為

根據(jù)ADK隧穿電離理論模型,在(1)式中基態(tài)電子的耗盡情況可以根據(jù)如下電離速率的公式計算給出：

這里ωp=Ip,價電子的有效主量子數(shù)n?=其中Z是氦原子的凈電荷,Iph是氫原子的電離勢.

其中tf是電子與原子核的復(fù)合時刻,ti是電子的電離時刻.最后通過疊加諧波譜上超連續(xù)諧波可合成超短阿秒脈沖,其公式為

式中q為諧波階次,

3 結(jié)果與討論

在本文數(shù)值模擬計算中,組合脈沖電場由具有一定時間延遲的正交線偏振電場疊加其二次諧波場構(gòu)成.橢偏率隨時間變化的組合脈沖電場形式為E(t)=Edrive(t)x+Egate(t)y,其中控制脈沖和驅(qū)動脈沖電場的具體形式分別為

式中E0和ω0分別表示鈦寶石脈沖激光通過石英晶體后的兩束等振幅正交線偏振電場的峰值強度和頻率,初始載波包絡(luò)相位?CEP=0.正交線偏振場的脈沖包絡(luò)函數(shù)fx(t)=e-2ln2(t+td/2)2/和fy(t)=e-2ln2(t-td/2)2/τy2,其中τx和τy分別是正交線偏振場x和y方向電場的脈沖寬度(半高全寬),td是x和y方向電場峰值之間的時間延遲,由此導致兩束脈沖之間的相位差?td=td×ω0.附加二次諧波場公式(10)中的a為比例系數(shù),表示與x方向鈦寶石脈沖電場峰值強度的比值,?為x方向兩束線偏振脈沖之間的相位差.

圖1(a)展示了入射線偏振脈沖激光傳播通過石英晶體后得到的具有一定時間延遲、正交偏振方向且振幅相等的兩束線偏振脈沖隨時間的變化.這里兩束線偏振脈沖電場峰值之間的時間延遲取為1.9T0(T0是鈦寶石脈沖的光學周期),兩束脈沖的峰值振幅E0取為0.2 a.u.,入射脈沖的脈寬取為4 fs.圖中的紅色實線、藍色實線和綠色實線依此給出了總電場、x方向和y方向線偏振電場隨時間的變化.從圖1(a)可以看出,x方向電場的前沿和y方向電場的后沿是線性偏振的,而中間部分電場是橢球性隨時間變化的橢圓偏振場.很顯然,在該電場作用下,只有脈沖前沿的光脈沖能夠產(chǎn)生有效高次諧波發(fā)射.考慮到脈沖激光兩個相鄰半個光學周期峰值振幅差異對高次諧波超連續(xù)譜的影響,在圖1(a)的基礎(chǔ)上附加了二次諧波脈沖,如圖1(b)所示.這里二次諧波脈沖與基頻脈沖之間的相位差取為0.5π,二次諧波脈沖的峰值強度取為0.3E0,脈寬同樣取為4 fs.為了細致地分析附加二次諧波脈沖后電場的變化情況,圖1(c)和圖1(d)分別給出了附加二次諧波場前后x方向驅(qū)動脈沖光強隨時間的變化.由于y方向線偏振脈沖與x方向線偏振脈沖之間的時間延遲取為1.9T0,圖1(c)和圖1(d)中只有A,B,C,D四個峰值區(qū)域是處于線偏振區(qū)域.對比圖1(c)和圖1(d)可以發(fā)現(xiàn),附加二次諧波場后,A的峰值強度不變,B的強度明顯變小,而C的峰值強度大幅增加,D的強度基本不變.此時,從A和B附近電離的電子概率很小,對諧波譜有很小的影響.諧波產(chǎn)生主要來源于從C附近電離電子在隨后電場D作用下加速而得到的,因此有望得到效率較高且呈現(xiàn)寬帶超連續(xù)特點的諧波譜.相比較而言,在圖1(c)中電場作用下,由于峰值B和C電離的電子在隨后半個光學周期電場作用下對諧波譜皆有重要貢獻,因此將會得到具有干涉特征的不規(guī)則結(jié)構(gòu)諧波譜.

圖1 (a)驅(qū)動脈沖電場中未加二次諧波場、(b)加入二次諧波場情況下,偏振控制脈沖總電場(紅色曲線)、控制(綠色曲線)及驅(qū)動脈沖電場(黑色曲線)隨時間變化三維圖;(c)未加入二次諧波場、(d)加入二次諧波場情況下,驅(qū)動脈沖電場光強隨時間變化曲線圖Fig.1.Three?dimensional diagrams for the total electric field (red line),gating field (black line) and driving field (green line) in po?larization gating pulse as a function of time： (a) Orthogonal polarization field;(b) double optical gating field.The change of laser intensity in x?polarized direction with time： (c) Orthogonal polarization field;(d) double optical gating field.

圖2中紅色實線給出了雙光學控制脈沖電場輻照氦原子得到的高次諧波發(fā)射譜.從圖2可以看出,諧波頻譜的截止頻率接近160次諧波,且整個平臺區(qū)及截止位置都呈現(xiàn)規(guī)則分布的超連續(xù)特點.作為比較,也給出了未疊加二次諧波場的正交偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜,如圖2中黑色實線所示.數(shù)值模擬過程中除驅(qū)動脈沖電場中未加入二次諧波電場外,其余脈沖電場參數(shù)不變.從圖2可以明顯的看出,諧波頻譜的截止頻率雖達到了185次,但具有規(guī)則結(jié)構(gòu)的平臺寬度約為35次,特別需要注意的是整個諧波平臺效率低了2個數(shù)量級.可見,二次諧波電場的加入,不僅拓寬了平臺區(qū)超連續(xù)譜的帶寬,且大幅提高了諧波譜平臺的效率,與上述通過電場分析預(yù)測的結(jié)果是一致的.

圖2 脈寬為4 fs的偏振控制脈沖激光與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜,其中紅線對應(yīng)于雙光學控制方案,黑線對應(yīng)于正交偏振控制方案Fig.2.High order harmonic generation from helium atom irradiated by the polarization gating pulse with 4 fs pulse width.Red line corresponds to the double optical gating scheme;black line corresponds to the orthogonal polariza?tion gating scheme.

接下來我們從電場、原子電離速率以及半經(jīng)典三步模型理論詳細分析上述諧波譜所呈現(xiàn)出來的特點.圖3(a)和圖3(b)分別展示了附加二次諧波場前后x和y方向線偏振電場及原子電離速率隨時間的變化.圖中黑色曲線是x方向驅(qū)動脈沖電場,紅色曲線是y方向控制脈沖電場,藍色填充區(qū)域是由ADK模型計算得到的氦原子電離速率(填充區(qū)域面積物理意義為電子的電離量).可以看到,電場峰值位置D以后的脈沖激光具有橢球性質(zhì),不能用來產(chǎn)生有效高次諧波發(fā)射.圖3(c)和圖3(d)分別給出了利用半經(jīng)典三步模型理論計算得到的附加二次諧波場前后不同時刻電離電子的復(fù)合時刻及該時刻電子具有的動能.其中黑色點線表示的是電子的電離時刻,紅色點線表示的是復(fù)合時刻.從圖3(b)和圖3(d)可以看出,未疊加二次諧波場時,在電場峰值位置A,B和C附近電離的電子與母離子復(fù)合時能夠產(chǎn)生最大截止位置時的諧波次數(shù)分別為75次、150次和185次.由于峰值A(chǔ)附近電子電離量幾乎為0,故對諧波形成貢獻不大,而另外兩個峰值B,C位置電離的電子產(chǎn)生諧波相互干涉僅能得到約35次超連續(xù)譜的諧波譜.相反,圖3(a)和圖3(c)給出了附加二次諧波場的雙光學控制方案下的結(jié)果,從圖3(c)可以看出,電場峰值對應(yīng)的電離時刻有A,B和C,而在圖3(a)可以明顯看到,峰值A(chǔ)和B附近電子的電離量幾乎為0,所以它們對諧波譜基本沒有貢獻,高次諧波的產(chǎn)生主要來源于從峰值位置C附近電離電子在隨后電場的加速下得到的.由于二次諧波場的增加,C的峰值強度大幅增加,從圖3(a)可以看到,峰值C附近電子的電離量明顯高于沒有附加二次諧波場的情形,因此得到了圖2中紅色曲線所展示的超連續(xù)譜帶寬大幅增加且諧波譜平臺區(qū)效率提高2個數(shù)量級的結(jié)論.

需要強調(diào)指出的是,兩種方案下在峰值位置D附近電離電子對諧波譜的貢獻.這里諧波產(chǎn)生效率主要由電子電離產(chǎn)額以及電場橢偏率兩個因素決定.從圖3(a)和圖3(b)可以看到雖在峰值位置D附近原子電離有一定布居,然而電子回核過程中受到橢圓偏振場作用,很難回到核附近與核復(fù)合,因此在三步模型圖中沒有得到峰值D附近電場對諧波譜的貢獻.為了證實電離電子不能回到母核附近的結(jié)論,圖4給出了雙光學控制方案(兩種方案下電場變化不大,只說明一種情況)下電子電離后回核的最近距離圖,其中紅線和黑線分別為驅(qū)動脈沖電場和原子的電離概率隨時間的變化,藍色填充區(qū)域為電子電離速率隨時間的變化,綠色點線為電子回核最近距離.可以看到,在D峰附近電離電子,由于受到弱橢偏率電場作用,根據(jù)經(jīng)典力學計算只能回到離核最近距離為20－25 a.u.的位置,因此在該區(qū)域原子雖有電離,電離電子卻無法回到原子核附近與之復(fù)合.另外,從圖4中黑色曲線可以看到,在時間3 fs時原子的電離概率已經(jīng)達到了60%,此時x方向驅(qū)動脈沖電場已基本結(jié)束,y方向電場強度也已減弱,原子基態(tài)布居衰退及y方向電場強度減弱引起的原子低電離概率共同作用使得y方向產(chǎn)生的諧波強度將明顯低于x方向,因此我們只需考慮x方向諧波的產(chǎn)生.

圖3 (a)雙光學控制方案、(b)正交偏振控制方案下,x方向驅(qū)動脈沖電場(黑色)、y方向控制脈沖電場(紅色)及氦原子電離速率(藍色填充區(qū)域)隨時間的變化;(c)雙光學控制方案、(d)正交偏振控制方案下,高次諧波次數(shù)隨電離(黑色點線)和復(fù)合時刻(紅色點線)的變化Fig.3.Variations of the amplitude of x?polarized (black curve) and y?polarized field (red curve),and the ionization rate of the heli?um atom (filled blue region) with time： (a) Double optical gating scheme;(b) orthogonal polarization gating scheme.Evolution of the harmonics with ionization (black) and recombination (red) time in the x polarized field case： (c) Double optical gating scheme;(d) orthogonal polarization gating scheme.

圖4 雙光學控制方案中,驅(qū)動脈沖電場(紅色曲線)、氦原子的電離率(藍色填充區(qū)域)、電離概率(黑色曲線)和電子回核最近距離(綠色曲線)隨時間的變化Fig.4.In the case of double optical gating scheme,driving pulse field (red line),the ionization rate of helium atom(filled blue region) and the closest distance of electron to nucleus (green line) as a function of time.

為了進一步說明圖2中諧波譜平臺及截止位置呈現(xiàn)規(guī)則分布特點的原因,我們利用小波變換方法計算了雙光學控制方案中驅(qū)動脈沖輻照下氦原子高次諧波發(fā)射的時頻分析圖像,如圖5所示.圖中平臺上的諧波主要由長短兩個量子軌跡構(gòu)成,長軌跡對應(yīng)于－1.5 fs附近時刻的發(fā)射峰,短軌跡對應(yīng)于－2.5 fs附近時刻的發(fā)射峰,這兩個輻射時段與圖3(c)中從C峰附近電離電子的復(fù)合時刻完全一致,兩個軌跡干涉后得到了圖2中規(guī)則分布的諧波譜平臺結(jié)構(gòu).

圖5 雙光學控制方案中諧波發(fā)射的時頻分析圖像Fig.5.Time?frequency analysis of harmonic emission in double optical gating scheme.

圖6(a)和圖6(b)分別展示了雙光學控制方案和正交偏振控制方案中疊加諧波譜上呈規(guī)則分布諧波生成的阿秒脈沖時域圖.在雙光學控制方案情況下,如圖6(a)所示,通過疊加諧波譜平臺上的50到150次超連續(xù)諧波,得到了一個附帶弱脈沖的孤立阿秒脈沖,附帶弱脈沖的強度約為主脈沖強度的10%.這里的主脈沖A對應(yīng)著諧波發(fā)射的短軌跡,其半高全寬為145 as,而附帶的弱脈沖B對應(yīng)著諧波發(fā)射的長軌跡.可見,在本文雙光學控制方案中,即使不考慮諧波傳播效應(yīng)也可以得到孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.而在未加二次諧波脈沖的正交偏振控制方案情況下,如圖6(b)所示,通過疊加諧波譜平臺上150到185次諧波,得到了包含長短量子軌跡阿秒脈沖鏈,－2.3 fs附近的阿秒脈沖A′對應(yīng)著諧波發(fā)射的短軌跡,其半高全寬為143 as,－1.5 fs附近的阿秒脈沖B′對應(yīng)著諧波發(fā)射的長軌跡,其半高全寬為141 as,同時我們發(fā)現(xiàn)在C′位置處存在一個很微弱的脈沖,依據(jù)圖4給出的電子離核最近距離的經(jīng)典力學計算(假設(shè)電子隧穿時刻的初始速度為零),電離電子是不能回到母離子附近的.然而強場近似模型計算中電子隧穿時刻的初始速度可以不為0,從而可以補償橢球偏振激光場導致的位置偏移,這樣電子仍然可以回到原子核發(fā)生復(fù)合.不過電子的初始速度不為零時原子的電離概率較低,因此得到了微弱的脈沖輻射.另外,當采用雙光學偏振脈沖控制方案時,單一阿秒脈沖的強度提高了1個數(shù)量級,這與上述原子電離概率的分析結(jié)果是一致的.可見,利用附加二次諧波脈沖的雙光學控制方案,可以實現(xiàn)效率較高的孤立阿秒脈沖產(chǎn)生.

圖6 阿秒脈沖產(chǎn)生時域圖 (a)雙光學控制方案;(b)正交偏振控制方案.Fig.6.Attosecond pulse generation from (a) double optical gating scheme and (b) orthogonal polarization gating scheme.

4 結(jié) 論

本文利用三維強場近似理論開展了脈寬為4 fs的正交偏振控制脈沖疊加二次諧波場獲得強度較高孤立阿秒脈沖的研究.不同于通常偏振控制脈沖方案中電場的變化從橢圓偏振到線性偏振再回到橢圓偏振的特點,我們提出的正交偏振控制方案中電場的變化具有從線性偏振到橢圓偏振再回到線性偏振的特點.該方案克服了傳統(tǒng)偏振控制方案中偏振門到達前圓偏振光或者橢圓偏振光引起氣體介質(zhì)電離不利于諧波在傳播過程中相位匹配條件的缺點.二次諧波脈沖的加入調(diào)整了驅(qū)動脈沖電場的光強分布,從而得到了效率較高且在整個平臺區(qū)及截止位置都呈現(xiàn)出超連續(xù)特性的諧波譜.