崔歲寒 吳忠振? 肖舒 陳磊 李體軍 劉亮亮 傅勁裕 田修波 朱劍豪 譚文長

1) (北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院, 深圳 518055)

2) (香港城市大學(xué)物理與材料科學(xué)系, 香港 999077)

筒形陰極由于具有向內(nèi)放電的特性, 可改善高功率脈沖磁控濺射技術(shù)放電不穩(wěn)定、濺射材料離化率差異大等缺陷.然而其產(chǎn)生的等離子體僅能依靠濃度差擴散的方式向基體運動, 沉積速率并沒有明顯改善, 尤其是在遠(yuǎn)離陰極區(qū)域.使用外擴型磁場對離子運動進(jìn)行引導(dǎo), 可實現(xiàn)等離子體的聚焦和遠(yuǎn)距離輸運, 從而減少離子損失, 提高沉積效率.本文從模擬和實驗的角度對磁場的布局與設(shè)置進(jìn)行研究, 并獲得不同磁場條件下的等離子體空間和時間輸運特性及其對薄膜沉積的影響.結(jié)果表明電磁場的引入不僅可以大幅提高筒形陰極內(nèi)等離子體的引出效率, 實現(xiàn)不同程度的引出或聚焦, 而且對等離子體放電也產(chǎn)生明顯的增強或減弱, 可根據(jù)不同的需求或材料進(jìn)行精確調(diào)控.通過控制磁場, 可獲得較強的HiPIMS放電和較高的沉積速率, 實驗結(jié)果與仿真預(yù)測相符合.該工作完善了HiPIMS沉積技術(shù)在沉積效率上的不足, 拓寬了筒形陰極的濺射工藝窗口和適用范圍, 有助于HiPIMS更進(jìn)一步的推廣與應(yīng)用.

1 引 言

高功率脈沖磁控濺射 (high power impulse magnetron sputtering, HiPIMS)技術(shù)[1]是使用高脈沖電壓實現(xiàn)高強度放電的新型PVD技術(shù), 其較高濺射材料離化率[2,3]可增加沉積粒子的能量可控性, 進(jìn)而實現(xiàn)薄膜結(jié)構(gòu)的精確調(diào)控[4].但其瞬時的高強度脈沖放電模式使得其放電穩(wěn)定性和重復(fù)性變差[4], 不同的濺射材料表現(xiàn)出明顯的離化率差異[5],同時離子在高靶電壓作用下的回吸也使得沉積速率大幅下降[6], 這一系列的不足導(dǎo)致其工業(yè)應(yīng)用發(fā)展較慢[7].

目前, 有關(guān)HiPIMS的研究主要是圍繞上述問題進(jìn)行的, 為了改善其放電穩(wěn)定性, 包括直流、射頻、中頻在內(nèi)的多種HiPIMS復(fù)合技術(shù)[8?11]被提出, 通過低功率的預(yù)離化基本消除了脈沖電流相對于脈沖電壓的延遲現(xiàn)象, 同時減緩了“打火”頻率,提高了該技術(shù)的放電穩(wěn)定性.但是低功率的復(fù)合技術(shù)在等離子體束流中引入了太多未離化濺射原子,使其離化率嚴(yán)重下降[12].?apek等[13]通過改變靶背面磁場強度來實現(xiàn)HiPIMS的穩(wěn)定放電, 但是磁場強度大小和分布卻十分依賴放電材料, 即不同的材料需要的磁場不同, 無法滿足陰極的通用性.多家電源公司或研究單位, 如 Huettinger, Hauzer,Melec和哈工大等, 嘗試通過改進(jìn)電源技術(shù), 減小“打火”反饋時間或通過電流歸一化來實現(xiàn)放電穩(wěn)定性和重復(fù)性, 事實上, 反饋再快, “打火”仍在發(fā)生, 電流的歸一化也并不代表放電的完全一致[14,15].兩年前我們提出了筒形陰極設(shè)計理念[16,17], 一方面利用類空心陰極效應(yīng)[18]增強等離子體碰撞, 進(jìn)而減緩離化對放電峰值功率的需求, 另一方面通過筒形結(jié)構(gòu)緩解放電“打火”和材料差異對涂層產(chǎn)生的影響, 從而保證了不同材料的放電過程中等離子體束流離化率的一致性, 并實現(xiàn)了高質(zhì)量薄膜的生長[19].然而, 在使用筒形陰極進(jìn)行HiPIMS放電時,其等離子體向基片上的輸運只能依靠濃度差來驅(qū)動, 且溢出筒形陰極后呈發(fā)散狀分布, 離子運動方向的不一致性導(dǎo)致?lián)p失較大, 薄膜沉積速率并沒有得到明顯的改善.

除了通過改變放電增強離子束流以外, 提高沉積速率的主要方法就是通過電場或磁場控制等離子體的輸運過程, 減少離子損失, 使產(chǎn)生的離子盡可能多的沉積為薄膜.其中電場方法主要是對基體施加偏壓吸引離子向基體運動并沉積[20,21]和增加輔助陽極改變電子運動軌跡, 并由電子牽引離子向基體運動并沉積[17,22].但由于HiPIMS放電強度大, 等離子體密度高, 電場鞘層較薄, 對離子的作用有限, 且較高的偏壓也會引起反向濺射, 因此對沉積速率的提高效果并不明顯[23,24].磁場可以有效地約束電子運動路徑, 進(jìn)而牽引離子束流, 形成聚焦或擴散引出[25,26].比如擴散型的非平衡磁控濺射就是通過磁感線約束電子運動, 從而牽引離子增加薄膜沉積速率[27,28]; Anders和 Brown[29]以 及Li等[30]也曾通過添加直流電磁線圈在陰極前形成徑向磁場, 顯著增強了離子運動的方向性, 使得沉積速率提高.

鑒于此, 本文針對筒形陰極, 提出用電磁場約束離子束流的引出方案, 由于筒形陰極的放電平面與離子引出方向平行, 外加電磁場不僅可以約束輸出離子的運動方向, 而且能夠調(diào)控靶面的磁場, 對放電進(jìn)行調(diào)節(jié).結(jié)果表明合適的線圈結(jié)構(gòu)和磁場強度可以有效地增強HiPIMS放電, 且能明顯提高薄膜沉積效率.

2 實 驗

2.1 電磁場的實現(xiàn)

圖1 筒形陰極及電磁線圈結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic diagram of the cylindrical cathode and the electromagnetic coils.

電磁線圈由直徑為5 mm的銅導(dǎo)線纏繞而成,通過控制線圈扎數(shù)分布實現(xiàn)對磁場強度分布的調(diào)節(jié).電磁線圈安裝在筒形陰極兩側(cè), 為了增加離子束流的沉積范圍, 將電磁線圈設(shè)計成外擴型, 即不同位置的纏繞直徑不同, 具體尺寸如圖1所示.在距離筒形陰極較近的位置用較厚的電磁線圈和較小的纏繞直徑, 而在遠(yuǎn)端線圈的纏繞直徑較大, 不同位置的磁場強度隨到筒形陰極的距離增加而逐漸減弱, 其磁感線可與靶面背后永磁鐵的磁感線相互作用, 形成對等離子體的連續(xù)作用.電磁線圈形成的軸向(z方向)磁場, 一方面束縛進(jìn)入線圈的電子, 使其沿磁感線方向做螺旋運動, 進(jìn)而引導(dǎo)離子在等離子體自洽電勢的作用下同時沿磁感線向基體運動; 另一方面作用于陰極靶面, 當(dāng)電磁場與永磁體磁場方向一致時, 靶面橫向磁場增強, 當(dāng)電磁場與永磁體磁場方向相反時, 靶面橫向磁場減弱,且陰極與線圈之間的縱向磁場增強, 進(jìn)而對等離子體放電產(chǎn)生不同影響.

2.2 模擬方法

針對外擴型的電磁線圈的仿真研究可分為兩部分, 即電磁場仿真和等離子體輸運過程仿真.根據(jù)筒形陰極內(nèi)外不同的物理過程, 對筒形陰極內(nèi)的輝光和擴散區(qū)域和電磁線圈內(nèi)的引出區(qū)域分別進(jìn)行仿真.由于筒形陰極具有旋轉(zhuǎn)對稱性, 可將其簡化為一個旋轉(zhuǎn)截面, 并設(shè)置柱坐標(biāo)系進(jìn)行計算.圖1中z軸(軸向)為中央旋轉(zhuǎn)軸,r軸(徑向)表示與z軸垂直的徑向方向, 原點選取在筒形陰極的邊緣.

2.2.1 磁場模擬

在進(jìn)行磁場仿真時, 所做簡化如下:選取尺寸為半徑40 cm, 高80 cm的圓柱形空間作為電磁場的仿真區(qū)域, 固定其中心與筒形陰極的中心重合.假設(shè)筒形陰極的永磁鐵和電磁鐵磁場只在仿真區(qū)域內(nèi)起作用, 因此, 仿真區(qū)域的邊界條件為磁絕緣邊界條件.仿真區(qū)域內(nèi)的總磁場B相當(dāng)于永磁鐵的磁場Bmagnet和電磁鐵磁場Bcoil的矢量和, 如(1)式所示, 其中永磁鐵磁場Bmagnet和電磁線圈磁場Bcoil可分別通過方程組(2)和(3)進(jìn)行求解.

(2)式中Hmagnet(A/m)為永磁鐵的磁場強度,Vmagnet(A)為永磁鐵的磁標(biāo)勢,μ0= 4π×10–7N/A2為真空磁導(dǎo)率,μr為相對磁導(dǎo)率.(3)式中Hcoil(A/m)為電磁線圈的磁場強度,J(A/m2)為電流密度,Ncoil,Acoil(m2)和Icoil(A)分別為電磁線圈的匝數(shù), 截面積和電流,e= 1.6×1019C 為單位電荷.在中央旋轉(zhuǎn)軸邊界上, 磁場在徑向的上的導(dǎo)數(shù)為 0, 即

在仿真區(qū)域其他邊界上的磁絕緣邊界條件可描述為磁場在邊界法向上的分量為0, 如(5)式所示, 式中n表示邊界上的法向單位向量.

2.2.2 筒形陰極內(nèi)等離子體運動仿真

利用粒子網(wǎng)格/蒙特卡羅法 (particle in cell/Monte Carlo collision, PIC/MCC)[31,32]對筒形陰極內(nèi)部進(jìn)行模擬, 分別計算不同電磁線圈電流(15,10, 5, 0, –5, –10 和–15 A)條件下的電磁場狀態(tài)和等離子體在磁場作用下的運動和分布情況.模型采用Matlab軟件進(jìn)行編輯, 為簡化計算量, 模型只考慮簡單的Ar氣放電[33], 包括4種主要組分:電子e, 氬原子Ar, 氬離子Ar+和激發(fā)態(tài)氬原子Arm,各組分之間主要的反應(yīng)如表1所列.筒形陰極兩側(cè)的屏蔽罩為陽極并且接地, 靶面為陰極, 施加靶電壓為–800 V, 放電氣壓為 1 Pa, 初始等離子體密度設(shè)置為 1×1013m–3.仿真開始時, 在模型中分別隨機取3600個仿真離子和仿真電子, 每個粒子代表2×106個實際粒子.由于仿真區(qū)域為規(guī)則的矩形,初始時刻將仿真區(qū)域劃分成多個尺寸為1 mm ×1 mm的正方形網(wǎng)格.隨著仿真的進(jìn)行, 由于等離子體的德拜長度逐漸減小, 網(wǎng)格尺寸也隨之減小并始終小于德拜長度.為保證模型計算的準(zhǔn)確性, 需要在仿真過程中考慮仿真粒子的三維速度.模型的計算時間步長為1×1012s, 每個步長后都利用泊松方程計算一次等離子體的自洽電勢.

表1 Ar氣放電的主要反應(yīng)表Table 1.The main reactions of simple Ar gas discharge.

2.2.3 筒形陰極外等離子體輸運仿真

本文以 Cr+離子為例, 采用 Comsol Multiphysics軟件對等離子體中Cr+離子束流在磁場中的輸運特性進(jìn)行仿真, 計算在不同電磁線圈電流的條件下, 筒形陰極輝光區(qū)域外Cr+離子的密度分布, 并換算為沉積速率, 研究其隨空間的變化.由于離開離化區(qū)域后等離子體密度會顯著下降, 因此可認(rèn)為此時等離子體的德拜長度較大, 將仿真區(qū)域劃分成尺寸為 1 mm × 1 mm 的正方形網(wǎng)格.同時可認(rèn)為仿真區(qū)域內(nèi)等離子體整體呈電中性, 且Cr+離子只與背景氣體Ar(1 Pa)發(fā)生彈性碰撞, 即忽略擴散過程中的電離和電荷交換.因此Cr+離子密度n(m–3)可由連續(xù)性方程((6)式)描述.

其中D(m2/s)為Cr+離子的擴散系數(shù), 可分為平行于磁感線的分量D//和垂直于磁感線的分量D⊥,可由(7)式求出[34].

其中e= 1.6×1019C 為單位電荷,m= 8.68×10–26kg 為 Cr+離子質(zhì)量,n= 2×105Hz 為 Cr+離子與背景 Ar原子的碰撞頻率,Te= 3 V 為電子溫度.wt= 251 為霍爾系數(shù), 因此D//?D⊥, 表示離子傾向沿著磁感線方向運動.借鑒之前工作[19],將等離子體離化區(qū)域的邊界設(shè)置為源邊界, 形狀為半圓形, 滿足第一類邊界條件, Cr+離子密度恒定為 1×1020m–3.在離化區(qū)域以外, 認(rèn)為等離子體呈電中性.其他邊界被設(shè)置為自由邊界, 離子以玻姆速度vbohm[35]溢出, 其通量Г(1/m2s)為:

2.3 放電測試

將配有電磁線圈的筒形陰極安裝在自主設(shè)計的矩形真空腔 (600 mm × 600 mm × 500 mm)內(nèi), 使用哈爾濱工業(yè)大學(xué)研制的HiPIMS電源進(jìn)行放電[15], 其輸出電壓為 0—1000 V, 脈寬為 50—400 μs, 頻率為 50—300 Hz.放電實驗使用 99.99%的高純氬氣作為工作氣體, 濺射靶為高純鉻(99.9%).放電時氣壓設(shè)置為 1 Pa, 靶電壓脈沖頻率為 100 Hz, 脈沖寬度為 300 μs.使用等離子體發(fā)射 光 譜 儀 (optical emission spectroscopy, OES)測試筒形陰極中央的等離子體強度.為了得到沉積速率隨空間的變化, 將 16 cm × 16 cm 的基片放置在距離筒形陰極不同的位置進(jìn)行Cr薄膜沉積,并選取基片上不同的點進(jìn)行厚度測量.

3 結(jié)果與討論

圖2所示為不同的電磁線圈電流對筒形陰極內(nèi)外磁場強度分布的仿真結(jié)果, 其中圖2(a)為電磁線圈電流為0 A時的情況, 等效于不加線圈的筒形陰極磁場分布, 此時靶面的磁感線形狀呈飽滿的半圓形, 如右側(cè)放大圖所示, 此時磁感線形狀與HiPIMS放電時的輝光形狀符合[19].當(dāng)在電磁線圈內(nèi)施加電流后, 電磁線圈內(nèi)部形成外擴型磁場分布, 其外擴尺寸與電磁線圈設(shè)計尺寸近似.當(dāng)線圈電流沿順時針方向流動時, 電磁線圈與筒形陰極相鄰位置處, 兩者的磁極方向相同, 形成的磁感線相互排斥, 此時靶面的磁感線形狀的軸向(z方向)尺寸逐漸增大, 徑向(r方向)尺寸逐漸減小, 說明此時靶面的軸向磁場Bz增大, 徑向磁場Br減小.隨著電流的增大, 磁感線幾乎貫穿整個仿真區(qū)域, 并在其內(nèi)部形成了幾乎平行的分布, 如圖2(b)—圖2(d)所示, 本文定義此時的電磁線圈電流方向為正向.反之, 當(dāng)筒形陰極永磁鐵磁極和相鄰電磁鐵磁極方向相反時, 二者磁場相互吸引, 此時從電磁鐵磁極發(fā)散出的磁感線絕大多數(shù)進(jìn)入永磁鐵, 靶面磁感線形狀的軸向尺寸逐漸減小, 徑向尺寸逐漸增大, 說明靶面的軸向磁場Bz減小, 徑向磁場Br增大.隨電磁線圈電流的增大, 仿真區(qū)域內(nèi)的磁感線被分為兩部分, 如圖2(e)—圖2(g) 所示, 本文定義此時的電磁線圈電流方向為負(fù)向.

圖2 磁感線分布與電磁線圈電流的關(guān)系, 右側(cè)為筒形陰極內(nèi)的磁感線分布放大圖 (a) 0 A; (b) 5 A; (c) 10 A; (d) 15 A; (e)–5 A; (f) –10 A; (g) –15 A.圖中紫色虛線為筒形陰極中央軸, 藍(lán)色方框中的部分為筒形陰極的放大區(qū)域Fig.2.The distribution of the magnetic induction line vs.the current in electromagnetic coils:(a) 0 A; (b) 5 A; (c) 10 A; (d) 15 A;(e) –5 A; (f) –10 A and (g) –15 A.The purple dotted line is the center axis of the cylindrical cathode and the magnified area of the cylindrical cathode is marked by the blue square.

筒形陰極靶面的軸向磁場Bz和徑向磁場Br分別對靶面的放電刻蝕和電子溢出的速度有重要影響[36,37], 因此, 施加不同的電磁線圈電流, 其等離子體放電狀態(tài)和演化趨勢也將產(chǎn)生明顯變化.以圖2中的磁場分布作為背景場, 用PIC/MCC模型對筒形陰極內(nèi)Ar等離子體的演變趨勢進(jìn)行仿真 (800 V, 1 Pa), 得到 Ar+離子密度分布如圖3所示, 為減少計算量, 數(shù)據(jù)取自等離子體演變基本穩(wěn)定時, 即計算 0.5 μs后.仿真結(jié)果如圖3 所示,仿真區(qū)域中的Ar+離子密度分布與對應(yīng)的靶面附近磁感線的形狀基本符合, 說明磁感線對等離子體分布產(chǎn)生了明顯作用.以等離子體密度高于1×1017m–3的區(qū)域作為輝光區(qū)域, 其邊界即離子密度等于 1×1017m–3的等值線, 如圖3 中藍(lán)線所示.當(dāng)電磁線圈電流為正時, 如圖3(b)—圖3(d) 所示,隨電流的增加, 主要輝光區(qū)域的徑向尺寸減小, 軸向尺寸增大, 說明靶面的放電寬度逐漸增大, 但電子從筒形陰極兩側(cè)邊緣的逃逸更加容易.隨著等離子體放電的主要離化區(qū)域逐漸被磁感線壓縮, 高密度等離子體遠(yuǎn)離中央軸, 導(dǎo)致電子在筒形陰極內(nèi)部的徑向震蕩效果減弱, 即筒形陰極結(jié)構(gòu)引入的空心陰極效應(yīng)的作用效果隨之減弱.反之, 當(dāng)電磁線圈電流為負(fù)時, 隨線圈電流的增加, 如圖3(e)—圖3(g)所示, 主要輝光區(qū)域的徑向尺寸增大, 軸向尺寸減小, 說明靶面放電寬度減小, 但電子從筒形陰極邊緣的逃逸減弱.隨著等離子體離化區(qū)域被徑向拉伸, 并逐漸靠近中央軸, 電子在筒形陰極內(nèi)部往復(fù)運動的效果增強, 離子在中央軸附近形成聚焦, 密度大幅上升, 表明空心陰極效應(yīng)的作用隨負(fù)向電流的增大而逐漸增強.

對圖3中PIC/MCC模型的計算結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計, 得到靶面放電寬度和離化區(qū)域內(nèi)的最大等離子密度如表2所列.當(dāng)電磁線圈電流為正時, 隨著電流的增大, 靶面的放電寬度逐漸增大, 靶面刻蝕更加均勻, 靶材利用率會增加.在電磁線圈電流為15 A的條件下, 放電寬度最大達(dá)到4.2 cm, 靶面刻蝕區(qū)占整個靶面積的比例超過80%.與靶面的放電寬度不同, 等離子體放電強度呈現(xiàn)出隨線圈電流的增加而逐漸減弱的趨勢, 這主要是因為電子在筒形陰極兩側(cè)邊緣處的軸向逃逸嚴(yán)重, 等離子體得不到快速累積, 故離化區(qū)域內(nèi)等離子體密度較低.反之, 當(dāng)電磁線圈電流為負(fù)時, 隨著電流的增大, 靶面的放電寬度減小, 靶面刻蝕區(qū)面積減少, 在電磁線圈電流為–15 A的條件時, 放電寬度減小到只有2.3 cm,靶面刻蝕區(qū)占整個靶面積的比例不足50%.但電子逃逸被限制, 等離子體密度大大增加, 空心陰極效應(yīng)的作用也增強, 在電磁線圈電流為–5 A 時, 離化區(qū)域內(nèi)的等離子體密度達(dá)到最高.但隨著電磁線圈電流繼續(xù)增大, 靶面軸向磁場強度減小, 使電子的徑向逃逸加快[37], 等離子體密度轉(zhuǎn)而減小.

圖3 不同電磁線圈電流條件下筒形陰極內(nèi) Ar+離子分布 (a) 0 A; (b) 5 A; (c) 10 A; (d) 15 A; (e) –5 A; (f) –10 A; (g)–15 A.圖中紫色虛線為中央旋轉(zhuǎn)軸, 灰色區(qū)域為靶材, 藍(lán)線為 1×1017 m–3 的密度等值線Fig.3.The Ar+ ion distribution in the cylindrical cathode vs.the current in electromagnetic coils:(a) 0 A; (b) 5 A; (c) 10 A; (d) 15 A; (e) –5 A; (f) –10 A and (g) –15 A.The purple dotted line is the center axis of the cylindrical cathode, the gray square is the target and the blue line is the contour line of 1×1017 m–3.

為驗證磁場對筒形陰極放電閾值的影響, 測量了1.5 Pa條件下筒形陰極的HiPIMS起輝電壓,其隨電磁線圈電流的變化如圖4所示.在電磁線圈電流由–15 A 逐漸減小到 0 A, 再增加到 15 A 的過程中, 起輝電壓先減小后上升, 說明放電難度先下降后上升, 與表2中等離子體密度變化趨勢相符合.在電磁線圈電流為–5 A 的條件下, 起輝電壓最小, 為 391 V, 此時, 徑向磁場的增加減小了電子的軸向逃逸, 靶面軸向磁場均勻且足夠大, 磁場強度保持在45 mT左右, 可有效阻止電子的徑向逃逸,使得盡可能多的電子在靶面積累[36], 等離子體密度迅速增加.可見, 通過改變電磁線圈電流的大小和方向, 可對等離子體放電產(chǎn)生明顯的增強或減弱作用, 改變等離子體放電區(qū)域的具體位置和幾何形狀, 調(diào)節(jié)空心陰極效應(yīng)的作用效果, 實現(xiàn)對筒內(nèi)等離子體放電狀態(tài)的調(diào)控.

表2 靶面放電寬度和最大的等離子密度Table 2.Target discharge width and maximum plasma density.

圖4 HiPIMS放電的起輝電壓隨電磁線圈電流的變化Fig.4.Threshold voltage of HiPIMS discharge vs.the current in the electromagnetic coil.

圖5為不同電磁線圈電流條件下整個模擬空間的等離子體密度擴散分布圖, 用來表征外加磁場對等離子體擴散路徑的影響.可以看出, 等離子體在模擬區(qū)域的運動仍然以擴散為主, 隨著擴散距離的增加, 等離子體密度逐漸降低, 但是擴散過程中受到磁場作用, 其擴散路徑和聚集位置發(fā)生了明顯變化.與電磁線圈電流為零時(即無外加磁場)相比(圖5(a)), 電磁線圈提供的外加磁場減緩了等離子體的擴散損耗速度, 使得筒形陰極內(nèi)的等離子體密度大大增加, 且效果隨電磁線圈電流的增大而提高, 這是由于磁場使得電子在向外擴散過程中產(chǎn)生螺旋運動, 延長了運動路徑, 從而產(chǎn)生累積, 使等離子體密度增加[26].在電磁線圈電流為正時, 由于筒形陰極兩端的徑向磁場被大大降低, 而靶面的軸向磁場卻增加, 使得電子更容易從筒形陰極兩端溢出, 而較難繼續(xù)向筒形陰極中央軸運動.在電子的帶動下, 等離子體在放電區(qū)產(chǎn)生后即可一邊向外輸運, 一邊向中央軸擴散, 在筒形陰極側(cè)面形成相對均勻的等離子體密度分布, 如圖5(b)—圖5(d)所示.隨線圈電流的增加, 該趨勢越來越明顯, 在筒形陰極內(nèi)徑范圍內(nèi)均勻輸出的距離也不斷增加.當(dāng)電磁線圈電流為負(fù)時, 其等離子體密度分布結(jié)果與線圈電流為正時相反, 其靶面的軸向磁場減弱, 而陰極兩端的徑向磁場增加, 使得電子從筒形陰極邊緣向外擴散的難度增大, 而向中央軸擴散更容易.故在電子的帶動下, 等離子體呈現(xiàn)出先向中央軸擴散, 然后再向外擴散的趨勢, 在筒形陰極外形成一個高度聚焦的等離子體束流, 中心濃度高, 四周濃度低, 如圖5(e)—圖5(g)所示.

磁場能改變等離子體的沉積路徑, 因此對等離子體沉積速率及其分布也會產(chǎn)生重要影響.根據(jù)等離子密度數(shù)據(jù)計算特定位置的離子通量, 再除以計算出的離子通量最大值進(jìn)行歸一化處理, 即可獲得相應(yīng)位置上的歸一化沉積速率, 如圖6所示.圖6(a)為筒形陰極中央軸上距離陰極側(cè)面出口不同處的沉積速率, 可見, 隨擴散距離的增加, 其沉積速率逐漸減小, 兩種線圈電流模式都增加了沉積速率,并隨電磁線圈電流的增大而增大, 說明電磁線圈的引入可以明顯優(yōu)化等離子體的沉積效率.主要原因是磁感線的束縛作用限制了運動方向較偏而沉積到真空室壁上的等離子體損失, 使大部分離子束流沿磁感線運動并形成了有效沉積.電磁線圈電流為正時, 等離子體向外運動的阻力較小, 而向中央軸運動的阻力較大, 故即使靠近陰極側(cè)面出口位置處 (0—3 cm 時), 其沉積速率提升并不明顯, 甚至在線圈電流較小時還出現(xiàn)少量的降低.但隨擴散距離的增加, 中央軸上的離子濃度得到不斷補充, 使得中央軸上的沉積速率隨擴散距離的增加衰減逐漸減弱, 因此其沉積速率相對不加線圈電流時有了明顯提高, 尤其是距出口4 cm以上時沉積速率的改善效果更加明顯.但在電磁線圈電流為負(fù)時, 由于陰極兩端的徑向磁場大, 而靶面的軸向磁場小,使得電子更傾向于向中央軸聚集, 然后向外擴散,于是中央軸上的沉積速率遠(yuǎn)大于無線圈電流或線圈電流為正時, 尤其是距離陰極側(cè)面出口越近, 其沉積速率越高.

圖5 等離子體密度分布與電磁線圈電流的關(guān)系 (a) 0 A; (b) 5 A; (c) 10 A; (d) 15 A; (e) –5 A; (f) –10 A; (g) –15 A.圖中紫色虛線為中央旋轉(zhuǎn)軸Fig.5.The plasma density distribution vs.the current in electromagnetic coils:(a) 0 A; (b) 5 A; (c) 10 A; (d) 15 A; (e) –5 A; (f)–10 A and (g) –15 A.The purple dotted line is the center axis of the cylindrical cathode.

圖6(b)所示為在不同電磁線圈電流下, 距離筒形陰極側(cè)面出口8 cm處沉積速率的徑向分布,相對無線圈電流的情況, 有線圈電流時的沉積速率均有增加.當(dāng)線圈電流為正時, 隨線圈電流增加,沉積速率增加, 其徑向分布曲線逐漸出現(xiàn)一個平臺, 寬度隨電磁線圈電流的增大而增大, 說明此時在陰極側(cè)面出口范圍內(nèi)離子沉積速率的均勻性較好, 尤其是線圈電流 15 A 時, 可在–4—4 cm 的范圍內(nèi)保持較高速度的均勻沉積.而當(dāng)線圈電流為負(fù)時, 雖然沉積速率增加更明顯, 可實現(xiàn)快速沉積,但其沉積速率曲線在輸出范圍內(nèi)成峰狀, 中央軸上的沉積速率遠(yuǎn)大于兩側(cè), 意味著輸出范圍內(nèi)沉積均勻性較差.但正是由于等離子體向中央軸的聚集,使得其因漂移到真空室壁而損失的離子數(shù)量大大減少, 可實現(xiàn)更高的離子利用率.

為進(jìn)一步研究距離陰極出口不同位置處的沉積速率的空間分布, 計算了線圈電流為15 A時不同位置的沉積速率徑向分布, 如圖6(c)所示.在距離較小 (3 cm)的截面上, 沉積速率分布不均勻, 曲線呈現(xiàn)兩個峰, 對應(yīng)于離子束流被引出的位置, 說明此時等離子體尚未在中央軸位置形成最大聚集.隨著擴散距離的增大, 中央軸處的等離子體得到補充, 曲線中央的凹陷逐漸消失形成平臺, 在6 cm處形成最均勻的沉積.隨著截面距離的進(jìn)一步增大, 兩側(cè)等離子體的消耗較快, 形成中心沉積速率大于兩側(cè)的現(xiàn)象.

圖6 沉積速率的空間分布 (a) 不同線圈電流下中央軸沉積速率隨擴散距離的變化; (b) 不同線圈電流下距筒形陰極8 cm處截面上的沉積速率分布; (c) 線圈電流15 A時不同距離的截面上的沉積速率分布Fig.6.Spatial distribution of the deposition rates:(a) Deposition rate on the central axis depends on the diffusion distance and the coil currents; (b) deposition rate at the distance of 8 cm from the cylindrical cathode at different coil currents; (c) deposition rate distribution at different distances from the cylindrical cathode when the coil current is 15 A.

圖7 不同線圈電流時的等離子體束流輝光照片 (a) 線圈電流為正; (b) 線圈電流為負(fù)Fig.7.The plasma flow pictures vs.the electromagnetic coil currents:(a) The coil current is positive; (b) the coil current is negative.

為驗證仿真結(jié)果, 在不同的線圈電流下進(jìn)行HiPIMS 放電測試, 放電總功率為 3 kW, 其放電輝光照片如圖7所示.可見, 照片中的等離子體聚集情況基本與仿真結(jié)果(圖5)一致, 即筒形陰極外等離子體輝光強度隨線圈電流增加而增強.當(dāng)線圈電流為正時, 筒形陰極出口處的輝光在出口尺寸范圍內(nèi)分布均勻, 隨著線圈電流的增加, 輝光范圍變大,輝光變亮, 說明等離子體束流密度增大, 且沿磁感線均勻輸出, 如圖7(a)所示.當(dāng)線圈電流為負(fù)時,輝光區(qū)域呈現(xiàn)收縮狀態(tài), 集中從中央位置往外擴展.隨著線圈電流的增加, 輝光區(qū)域的長度增加,輝光更亮, 意味著離子束流的聚焦程度增大, 引出效率大幅提高, 如圖7(b)所示.

圖8 不同的線圈電流時筒形陰極中央軸上的光譜強度Fig.8.The OES intensity at the center axis of cylindrical cathode vs.the electromagnetic coil currents.

為了進(jìn)一步驗證線圈電流對空間的等離子體密度分布的作用, 采用等離子體發(fā)射光譜儀探測了筒形陰極中央軸上的發(fā)射光譜隨線圈電流的變化規(guī)律, 如圖8 所示.結(jié)果表明:線圈電流為負(fù)時, 隨線圈電流的增大, 光譜強度大幅增強, 說明筒形陰極中央的等離子體密度上升明顯, 這主要來源于等離子體在中央軸位置的聚集以及空心陰極效應(yīng)的增強.在線圈電流為–15 A 時, 光譜強度達(dá)到了無線圈電流時的4倍以上.而線圈電流為正時, 隨線圈電流的增加, 光譜強度逐漸減弱, 說明此時等離子體向中央軸的擴散受到抑制, 中央軸位置處的等離子體密度較低, 空心陰極效應(yīng)因此減弱.

根據(jù)我們之前的工作[19], 無外加磁場情況下筒形陰極只能在直徑為1.5 cm的范圍內(nèi)保持均勻沉積, 且在距離陰極出口15 cm處沉積速率不足40 nm/min.配備電磁線圈后, 以純金屬 Cr靶進(jìn)行HiPIMS放電為例, 研究了線圈電流為15和–15 A時的Cr薄膜沉積速率, 結(jié)果分別如圖9(a)和圖9(b)所示.可見, 在線圈電流為 15 A 時, 不同距離上的薄膜沉積速率較均勻, 且大體上隨著與筒形陰極端口距離的增加呈現(xiàn)下降的趨勢, 與仿真結(jié)果一致.但當(dāng)距離陰極出口較近 (3 cm)時, 實驗與仿真結(jié)果差異較大, 此時基片上的沉積速率相對仿真結(jié)果較低且均勻性較差.這是由于實驗中距離陰極較近的基片上會形成懸浮電位, 從而影響等離子體的擴散, 使離子向基片的運動受阻, 從而減少了沉積速率, 而仿真中忽略了基片懸浮電位對擴散的影響.隨著基片與陰極出口距離的增大, 整個基片上薄膜沉積均勻性得到明顯改善, 其演化趨勢與仿真結(jié)果(圖5(c))相符合.與無線圈電流相比, 線圈電流為15 A時薄膜的沉積速率略有提高, 但薄膜的均勻沉積范圍顯著增大.圖9(b)是線圈電流為–15 A 時, 基片在距離筒形陰極出口 15 cm 處薄膜徑向沉積結(jié)果, 可見, 基片中央部分的沉積速率遠(yuǎn)高于兩側(cè), 與仿真結(jié)果相符合.基片中央位置的沉積速率相對無線圈電流時提高4倍以上, 而兩側(cè)位置沉積速率與無線圈電流時類似, 只是略微提高.

圖9 (a)線圈電流為 15 A 時沉積速率的分布; (b)線圈電流為–15 A 時沉積速率的分布Fig.9.Distribution of the deposition rate when the electromagnetic coil current is (a) 15 A and (b) –15 A.

4 結(jié) 論

為了改善并控制筒形陰極在HiPIMS放電時的等離子體狀態(tài)和沉積效率, 本文提出電磁場控制和牽引方案, 通過研究線圈電流大小和方向?qū)ν残侮帢OHiPIMS放電等離子體的作用, 實現(xiàn)了放電區(qū)域內(nèi)等離子體密度可控性和等離子體沉積效率的大幅度提高.結(jié)果表明:增加電磁場后, 等離子體密度都獲得不同程度的改變, 通過磁感線對電子的束縛作用, 可實現(xiàn)等離子體在不同位置的聚集和不同的擴散路徑, 從而實現(xiàn)薄膜沉積速率和沉積均勻性的有效調(diào)控.當(dāng)線圈電流為正時, 電子的軸向運動阻力小, 徑向運動阻力大, 空心陰極效應(yīng)減弱,等離子體束流傾向于均勻輸出.當(dāng)線圈電流為負(fù)時, 電子的軸向運動阻力增大, 徑向運動阻力減小,電子更傾向于在中央軸位置聚集, 然后向外擴散,形成沿中央軸的高速輸出.該電磁場設(shè)計策略不僅實現(xiàn)了等離子體的增強和有效控制, 而且完善了HiPIMS沉積技術(shù)在沉積效率上的明顯不足, 結(jié)合筒形陰極的放電穩(wěn)定性和高純度離子輸出特性, 基本為HiPIMS技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用奠定了基礎(chǔ).