(上海工程技術(shù)大學(xué) 電子電氣工程學(xué)院，上海 201620)

血糖含量是診斷糖尿病的唯一標(biāo)準(zhǔn)，雖然通過醫(yī)療手段可以有效控制糖尿病[1]，但是目前全球尚無根治糖尿病的方法。為控制糖尿病，需要經(jīng)常抽取靜脈血來測(cè)定血糖濃度，目前的監(jiān)控方式主要有兩種：① 到醫(yī)院進(jìn)行檢查；② 采用市場(chǎng)上的血糖檢測(cè)儀進(jìn)行自我監(jiān)控。為了使用方便，大多數(shù)患者都會(huì)選擇自我監(jiān)控。但血糖檢測(cè)儀大都采用生化法對(duì)血糖的濃度進(jìn)行測(cè)量，這種測(cè)量方法常伴有疼痛和患者傷口感染的風(fēng)險(xiǎn)，測(cè)量時(shí)血量的多少會(huì)直接影響到測(cè)量精度[2]，測(cè)量之后丟棄的試紙可能會(huì)造成環(huán)境污染。近年來，近紅外光譜技術(shù)的快速發(fā)展為血糖的無創(chuàng)檢測(cè)提供了技術(shù)支持，算法的快速發(fā)展讓糖尿病病人的高精度、無痛、實(shí)時(shí)的自我監(jiān)控成為可能[3]。

本文結(jié)合光譜學(xué)原理，通過對(duì)不同濃度葡萄糖溶液的近紅外光譜的采集，PLS對(duì)光譜和濃度進(jìn)行建模，利用OSC消除光譜和濃度主成分中的正交分量,增強(qiáng)光譜與濃度之間的相關(guān)關(guān)系，簡(jiǎn)化模型，使得模型更加易于理解以及使用VIP篩選出對(duì)葡萄糖濃度解釋能力強(qiáng)的波長(zhǎng)變量，提高模型的預(yù)測(cè)能力，使得PLS模型的準(zhǔn)確度更高，預(yù)測(cè)的精準(zhǔn)性得到明顯改善。

1 基本原理

1.1 偏最小二乘法

作為一種多元統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)分析方法，PLS回歸模型將多元回歸模型問題降維，即將多元回歸問題分解為若干個(gè)一元線性回歸問題，適用于變量多而數(shù)據(jù)樣本少的建模問題。

使用葡萄糖溶液的光譜和其相應(yīng)濃度建立的模型中，PLS的目標(biāo)是使得葡萄糖溶液的光譜矩陣X的主成分向量t與其濃度矩陣y的協(xié)方差最大，即

(1)

式中,

(2)

由上述表達(dá)式可以看出，如果X的變量空間中包含與y正交的變化，則t和y的相關(guān)關(guān)系會(huì)很小。雖然t中包含了X的最大變化信息，但t與y的協(xié)方差不能最大化，這會(huì)導(dǎo)致模型的擬合性能較好而解釋性能變差。

1.2 正交信號(hào)校正法

為了解決由于葡萄糖溶液的光譜和濃度之間相關(guān)關(guān)系不大引起的模型的解釋性能較差的問題，在PLS回歸前使用OSC進(jìn)行數(shù)據(jù)的預(yù)處理[5]。如果光譜中包含與濃度無關(guān)的系統(tǒng)變化信息，即光譜中包含與濃度正交的信息時(shí)，則必定會(huì)反映在光譜和濃度的主成分矩陣中[6]。OSC去除了光譜主成分矩陣t中所包含的與濃度矩陣無關(guān)的部分，用校正后的信號(hào)進(jìn)行PLS回歸，提高了光譜主成分矩陣中含有的濃度信息，增強(qiáng)了模型的解釋能力[7]。

O-PLS(Orthogonal Signal Correction-Partial Least Squares)方法處理步驟如下。

首先將原始的葡萄糖溶液的光譜數(shù)據(jù)和濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行規(guī)范化(中心化和方差歸一化)處理，得到光譜矩陣X和濃度矩陣y。

① 計(jì)算X的權(quán)值向量：取u=y，計(jì)算wT=uTX/(uTu)。

② 將w歸一化：w=w/‖w‖。

③ 計(jì)算主成分向量t，t=Xw。

④ 計(jì)算負(fù)荷向量p，p=XTt/(tTt)。

⑤ 計(jì)算p和w正交的分量p0=p-[w(wTw)-1wTp]。由pTw=1知p在w上的投影與w相等，取w0=p0=p-[w(wTw)-1wTp]，w0為w的正交分量。

⑥ 將得到的w0歸一化：w0=w0/‖w0‖。

⑩ 若仍需要去除正交成分，則用XOSC代替X，重復(fù)上述步驟③～步驟⑨。

OSC每一步中都去除光譜矩陣X中與濃度矩陣y無關(guān)的成分，所以即使原來的光譜矩陣X和濃度矩陣y的相關(guān)性不大，去除足夠多的正交成分后，光譜矩陣X的剩余部分和濃度y的相關(guān)性將變大，大大簡(jiǎn)化了原始的PLS模型，使得模型更加易于解釋和理解。

1.3 變量投影重要性指標(biāo)

PLS方法中，通常通過變量投影重要性指標(biāo)來表征光譜中波長(zhǎng)變量和濃度的相關(guān)關(guān)系。具體計(jì)算公式如下：

(3)

式中，q為原波長(zhǎng)變量的個(gè)數(shù)；wj是w的第j個(gè)分量，為第j個(gè)波長(zhǎng)變量的權(quán)值。

從模型預(yù)測(cè)的角度來說，如果某一波長(zhǎng)在解釋濃度時(shí)起的作用很小，則可以考慮刪去這個(gè)波長(zhǎng)變量后重新建模?；赩IP對(duì)波長(zhǎng)進(jìn)行篩選后再采用PLS建模。

2 實(shí)驗(yàn)及數(shù)據(jù)分析

2.1 實(shí)驗(yàn)儀器

本實(shí)驗(yàn)使用純葡萄糖和蒸餾水來配置濃度為1.8%～18%的葡萄糖溶液，采用Thermo Scientific AntarisTMntarisSci過程分析儀來收集葡萄糖溶液的光譜信息，光譜波長(zhǎng)范圍為12000～4000 cm-1(833～2500 nm)，精度為±0.1 cm-1(0.02 nm at 1250 nm)。光譜掃描32次取平均以消除隨機(jī)誤差的影響。

2.2 數(shù)據(jù)分析

2.2.1 PLS對(duì)葡萄糖濃度和全光譜建模

在進(jìn)行葡萄糖溶液的全光譜檢測(cè)時(shí)，選取溶液濃度區(qū)間為1.8%～18%,間隔1.8%，每個(gè)濃度配置3個(gè)樣本，控制測(cè)量條件不變的情況下每個(gè)樣本檢測(cè)3次，即每個(gè)濃度值有9個(gè)光譜數(shù)據(jù)樣本。每個(gè)濃度取6個(gè)葡萄糖溶液的光譜樣本作為訓(xùn)練集，3個(gè)葡萄糖溶液的光譜樣本作為測(cè)試集，對(duì)葡萄糖光譜和濃度進(jìn)行因子分析，得出主成分圖如圖1所示。

圖1 主成分貢獻(xiàn)率圖

圖1中，橫坐標(biāo)為第i個(gè)主成分，縱坐標(biāo)為主成分的貢獻(xiàn)率。由圖1可以看出，第一個(gè)主成分的貢獻(xiàn)率達(dá)到了80%左右，即系統(tǒng)信息的可解釋變異達(dá)到了總變異的80%左右，此時(shí)可認(rèn)為回歸方程的精度已經(jīng)達(dá)到要求。所以本文選取一個(gè)主成分進(jìn)行建模后得到R2和RMSEP的值如表1所示(其中，每個(gè)葡萄糖濃度的光譜樣本用數(shù)字1～9來表示)。

表1 PLS模型的R2和RMSEP

由表1可得，通過PLS建模所得到的模型驗(yàn)證集的真實(shí)值和預(yù)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)R2均在98%以上，RMSEP的值在0.0022左右，模型的預(yù)測(cè)效果較好，精度較高，具有較強(qiáng)的泛化能力。為了驗(yàn)證OSC和VIP確實(shí)可以提高模型的精度和預(yù)測(cè)能力，本文選用R2較小，RMSEP值較大的No.6組樣本數(shù)據(jù)來進(jìn)行處理建模。

2.2.2 OSC對(duì)樣本全光譜數(shù)據(jù)的處理

一元回歸分析中，經(jīng)常采用散點(diǎn)圖來直觀地分析自變量和因變量之間的相關(guān)關(guān)系[9]。在PLS中，使用光譜和濃度的主成分t1和u1平面圖來反映光譜和濃度的相關(guān)關(guān)系，如圖2所示。

圖2為直接使用PLS建模的葡萄糖溶液觀測(cè)樣本的第一主成分偶對(duì)(t1,u1)散點(diǎn)圖，雖然t1和u1的關(guān)系近似于一條直線，符合光譜矩陣和濃度矩陣之間的線性關(guān)系，但是從圖上可以明顯地看出有些點(diǎn)偏離直線較遠(yuǎn)，即這些點(diǎn)的光譜矩陣X和濃度矩陣y之間的正交成分過多，相關(guān)性不大。

圖2 葡萄糖溶液觀測(cè)樣本的t1/u1散點(diǎn)圖

為了解決上述問題，先使用OSC對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理再使用PLS建模。得到的處理結(jié)果如圖3所示。

圖3 經(jīng)過OSC處理后的葡萄糖溶液觀測(cè)樣本的t1/u1散點(diǎn)圖

由圖3可以看出，經(jīng)過OSC處理后的第一主成分偶對(duì)(t1/u1)更加接近于一條直線。OSC處理后，對(duì)光譜和濃度使用PLS進(jìn)行建模，模型由原先的R2=98.97%，RMSEP=0.0023變成R2=99.68%和RMSEP=0.0013，此時(shí)認(rèn)為采用OSC方法有效地剔除了光譜矩陣和濃度矩陣之間的正交部分，增強(qiáng)了光譜和濃度之間的相關(guān)關(guān)系，使得模型的精度和預(yù)測(cè)精度得到了有效的提高。

2.2.3 經(jīng)過OSC處理后再使用VIP對(duì)樣本全光譜數(shù)據(jù)的處理

對(duì)于經(jīng)過OSC處理后的全光譜數(shù)據(jù)采用VIP來觀察光譜對(duì)葡萄糖溶液濃度的解釋作用，觀察結(jié)果如圖4所示。

圖4中，橫坐標(biāo)為波長(zhǎng)變量個(gè)數(shù)，縱坐標(biāo)為相應(yīng)波長(zhǎng)變量的變量投影重要性指標(biāo)。通過圖4可以看出，波長(zhǎng)變量個(gè)數(shù)在500～600區(qū)間段內(nèi)的VIP值較大，即波長(zhǎng)變量對(duì)葡萄糖溶液濃度的解釋作用較大，這一區(qū)間段對(duì)應(yīng)的葡萄糖的波長(zhǎng)范圍為1596～1732 nm，正處于葡萄糖溶液在近紅外檢測(cè)的特征波段內(nèi)。通過分析變量投影重要性指標(biāo)挑選出90個(gè)對(duì)葡萄糖溶液建模解釋作用最大的波長(zhǎng)變量，通過對(duì)這90個(gè)光譜波長(zhǎng)變量進(jìn)行建模，模型的R2達(dá)到了99.73%，RMSEP為0.0052。

圖4 全波長(zhǎng)變量對(duì)葡萄糖溶液的變量投影重要性

由于人為因素以及儀器的測(cè)量誤差，實(shí)驗(yàn)所采集的樣本中存在異常樣本點(diǎn)，通過對(duì)OSC和VIP處理后的測(cè)試集數(shù)據(jù)樣本做主成分分析得到得分圖如圖5所示，其中黑色點(diǎn)22，59，60代表異常樣本，灰色的點(diǎn)為正常樣本。

圖5 數(shù)據(jù)經(jīng)過OSC和VIP處理后的得分圖

剔除3個(gè)異常樣本后，再次進(jìn)行PLS建模，模型驗(yàn)證集的真實(shí)值和預(yù)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到了99.77%，RMSEP為0.0048，模型的解釋能力和精度都得到了提高。最終的模型預(yù)測(cè)結(jié)果如圖6所示。

圖6 模型最終預(yù)測(cè)結(jié)果

圖6中，數(shù)據(jù)擬合的效果接近于一條直線，即預(yù)測(cè)集通過VIP處理的O-PLS算法處理后，模型的預(yù)測(cè)結(jié)果幾乎近似于實(shí)際測(cè)得的值，模型的預(yù)測(cè)精度較高。

通過式(4)計(jì)算采用VIP和OSC處理后的數(shù)據(jù)進(jìn)行PLS處理與直接使用PLS處理的相關(guān)系數(shù)的相對(duì)提高值。

(4)

3 結(jié)束語

通過VIP處理的O-PLS算法對(duì)葡萄糖溶液的光譜和濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行建模，結(jié)果表明，通過OSC可以有效地剔除光譜和濃度的主成分中的正交成分，增強(qiáng)光譜和濃度之間的相關(guān)性。采用變量投影重要性指標(biāo)(VIP)來分析PLS回歸方程中波長(zhǎng)變量對(duì)葡萄糖溶液濃度建模的解釋能力，去除不相關(guān)的波長(zhǎng)變量，有效地提高了整個(gè)模型的預(yù)測(cè)精度。相比不做數(shù)據(jù)處理的PLS，模型驗(yàn)證集的真實(shí)值和預(yù)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)相對(duì)提高了77.67%。