劉方誼 范先鵬 夏穎 黃敏 張富林 吳茂前

摘要：以三峽庫區(qū)典型流域為研究單元，在自然降雨條件下，對流域出口設置的監(jiān)測點進行連續(xù)取樣觀測。結(jié)果表明，2015年長坪流域在4-9月降雨量達703.1 mm，占全年降雨量的83.0%，徑流量為686 354.4 m3，占全年徑流量的78.8%，徑流量與降雨量顯著相關（r=0.056，P<0.01）；在此期間的總氮輸出負荷占全年的88.7%，是流域氮素流失的主要時期，徑流為流域面源氮素輸出的主要渠道及主要驅(qū)動力；總氮年平均濃度為2.0 mg/L，濃度峰值主要出現(xiàn)在7-9月；TN、NO3--N、NH4+-N和PN的年輸出負荷分別為9.0、6.6、0.4和1.9 kg/hm2；NO3--N是氮素流失的主要形態(tài)，占總氮輸出負荷的73.7%。

關鍵詞：三峽庫區(qū)；面源污染；降雨徑流；氮素流失

中圖分類號：X832 文獻標識碼：A 文章編號：0439-8114（2018）10-0031-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2018.10.008

Characteristics of Nitrogen Output from Agricultural Non-point Source in Typical Watershed of Three Gorges Reservoir Area

LIU Fang-yi1，2，F(xiàn)AN Xian-peng2，3，XIA Ying2，3，HUANG Min1，ZHANG Fu-lin2，3，WU Mao-qian2，3

（1.College of Resource and Environmental Engineering，Wuhan University of Technology，Wuhan 430070，China；

2.Institute of Plant Protection， Soil and Fertilizer Sciences，Hubei Academy of Agricultural Sciences，Wuhan 430064，China；

3.Hubei Engineering Technology Research Center of Agricultural Non-point Source Pollution Control，Wuhan 430064，China）

Abstract： Taking the typical watershed in the Three Gorges Reservoir Area as the research unit，and the continuous sampling observation on the monitoring points of the watershed outlet set under the natural rainfall conditions were conducted. The results showed that in 2015，the Changping watershed rainfall in April-September reached 703.1 mm and the runoff amounting to 686 354.4 m3，accounting for 83.0% and 78.8% of the annual total respectively； And the runoff and rainfall were significantly correlated（r=0.056，P<0.01）； During this period，the total nitrogen output load accounted for 88.7% of the whole year，which was the main period of nitrogen loss in the watershed， and the runoff was the main channel and driving force of the surface nitrogen export； The average annual total nitrogen concentration was 2.0 mg/L，the peak concentration mainly in July to September； The annual output loads of total nitrogen（TN），nitrate nitrogen（NO3--N），ammonia nitrogen（NH4+-N） and particulate nitrogen（PN） were 9.0，6.6，0.4 and 1.9 kg/hm2，respectively. The main forms of nitrogen loss were nitrate nitrogen，accounting for 73.7% of the total nitrogen output load.

Key words： Three Gorges Reservoir Area； non-point source pollution； rainfall runoff； nitrogen loss

氮是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動中重要的養(yǎng)分[1]，同時也是水體富營養(yǎng)化的主要限制因子[2]，隨著點源污染逐漸得到控制，面源污染已成為流域水體污染的主要來源[3，4]；在滇池、太湖、香溪河等流域的污染物總氮輸出負荷調(diào)查中，由面源污染產(chǎn)生的總氮負荷分別達到了44.5%、61.5%和61.0%[5-7]，2007年中國農(nóng)業(yè)面源總氮排放量達270.5萬t，占總排放量的57.2%[8]；面源污染氮素的排放已成為水體氮素污染的重要來源。

面源污染發(fā)生具有不確定性，徑流量和污染物排放負荷與降雨量的非線性關系，土地利用模式和管理措施的快速變化，加劇了面源污染定量化研究的復雜性[9]，使得關于面源污染的研究存在較大的困難。流域以水為紐帶，是相對獨立的自然綜合體，是面源污染研究的最佳單元[10]，目前從流域尺度研究面源氮素的流失是國內(nèi)外的研究熱點[11，12]。因此本研究在三峽庫區(qū)選取一典型流域為研究單元，通過探究流域氮素隨地表徑流流失的動態(tài)變化過程，量化氮素污染物的輸出負荷，識別重點污染源，以期為庫區(qū)典型農(nóng)業(yè)小流域非點源污染控制提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)域為三峽庫區(qū)典型的小流域，位于湖北省興山縣古夫鎮(zhèn)長坪村，流域以長坪水庫為界，分為上長坪和下長坪兩部分，總面積330 hm2；兩側(cè)為山脊，中間是300～500 m寬的沖槽，沖槽中間的自然溝匯流后，經(jīng)古夫河進入香溪河（圖1）。流域地處亞熱帶，屬季風氣候，四季分明。年平均氣溫13.3 ℃，年均降雨量約1 100 mm。土壤類型為石灰（巖）土，土壤pH 7.5～8.1。林地面積211.3 hm2，耕地面積94.7 hm2，主要作物有玉米、油菜、水稻等，種植模式為玉米-油菜輪作；村民多分散而居，共有347家農(nóng)戶；人畜共居同一院落，平均每戶人家養(yǎng)殖豬2頭[13]；農(nóng)村生活污水與畜禽養(yǎng)殖廢水自然排放，是流域主要污染源。

1.2 監(jiān)測點設置與取樣

流域出口處設置了攔水壩，利用氣泡水位計法監(jiān)測流域徑流量。同時在流域出口處設置采樣點采集水樣，采樣時間為2015年1-12月，樣品采集頻次為豐水期（4月1日至9月30日）每天采集一次，枯水期（10月1日至3月31日）每5 d采集一次。采樣500 mL，用聚乙烯瓶裝樣冰凍保存，1個月內(nèi)送回實驗室，解凍后馬上完成分析測定。

在流域內(nèi)設置雨量器，每天早上9點，讀取降雨量并取降雨水樣。

1.3 水樣分析方法

檢測指標依次為總氮（TN）、硝氮（NO3--N）、氨氮（NH4+-N）、顆粒態(tài)氮（PN）。水樣總氮采用堿性過硫酸鉀氧化—紫外分光光度法分析；硝態(tài)氮用紫外分光光度法測定；銨態(tài)氮用靛酚藍—分光光度法分析；用差減法得到顆粒態(tài)氮（PN）=TN-（NO3--N+ NH4+-N）；試驗數(shù)據(jù)采用Excel 2016軟件進行分析，運用SPSS 20.0和Origin 2018進行數(shù)據(jù)相關性分析及繪圖。

1.4 負荷估算

流域氮素排放負荷的計算公式為：

L=■CiVi×10-3

Vi=Qi×T

其中，L為單位面積流域氮素的累積排放負荷（kg），Ci為第i日的氮素濃度（mg/L），Vi為第i日的徑流水量（m3），Qi（m3/s）為第i日的流量，T=8.6×104 s；由于枯水期的取樣為5 d一取，而枯水期徑流變化不大，濃度也相對穩(wěn)定，因此默認為臨近5 d的濃度不變，由于儀器故障等其他原因丟失的數(shù)據(jù)則取臨近數(shù)據(jù)平均值為替代值。

1.5 基流分割

長坪流域隸屬香溪河流域，根據(jù)張革等[14]利用不同基流分割方法對香溪河流域應用的對比研究，選擇濾波平滑最小值法對長坪流域進行基流分割。即將平滑最小值法與數(shù)字濾波法相結(jié)合[15]，先將總徑流序列利用平滑最小值法進行分割，再將分割的結(jié)果利用數(shù)字濾波法向前分割一次，分割結(jié)果通常用基流分割系數(shù)（BFI，Baseflow Index）來量化，即基流占總徑流的比值。

1.6 平滑最小值法

平滑最小值法（The Smoothed Minima，SM）是由英國水文研究所1980年提出的計算基流分割的方法。該方法將連續(xù)的日徑流量序列以5 d為一個單元劃分成互不重疊的塊，并確定這些塊中的最小值，從滿足一定條件的最小值取出組成拐點，將各個拐點連接起來得到基流序列。

1.7 數(shù)字濾波法

數(shù)字濾波法為近年來國際上研究最為廣泛的基流分割方法，它試圖通過數(shù)字濾波器將信號分解為高頻和低頻信號，相應地把徑流過程劃分為地表徑流和基流。

該方法由Nathan等[16]于1990年首次提出，分割方程如下。

Qd（i）=αQd（i-1）+■[Q（i）-Q（i-1）]

Qb（i）=Q（i）-Qd（i）

式中，Q（i）（m3/s）為i時刻的徑流；Qd（i）（m3/s）為i時刻的地表徑流；Qb（i）（m3/s）為第i時刻的基流；α為濾波系數(shù)，參考相關的研究[17，18]，選取α為0.925。

2 結(jié)果與分析

2.1 降雨-徑流變化特征

2015年流域總徑流量為888 989.7 m3，年徑流深為434.0 mm，徑流系數(shù)為0.51；豐水期（4-9月）徑流量為700 813.0 m3，占全年徑流量的78.8%，徑流深為342.1 mm，徑流系數(shù)為0.49；枯水期徑流深為91.9 mm，徑流系數(shù)為0.64。流域月平均BFI為0.85，全年基流量占流域總排水量的66.6%；同時豐水期與枯水期的基流有明顯的差異，豐水期的平均基流為2.6×10-2 m3/s，平均BFI為0.77，枯水期平均基流為7.7×10-3 m3/s，平均BFI為0.92，說明流域基流所占比重大，徑流過程的形成主要受降雨的影響（圖2）。全年降雨數(shù)為31次，其中大雨7次，暴雨6次，總降水量為847.2 mm，豐水期降雨量為703.1 mm，占全年降雨量的83.0%；徑流量與降雨量顯著相關（r=0.056，P<0.01）。

雖然流域徑流量與降雨量變化趨勢一致，但二者變化幅度有一定的差異，主要是由于受到土壤植被、土壤特性及土壤前期的含水量等諸多因素的影響[19]。由圖2可知，1-3月及12月有少量降雨，但徑流量卻基本無變化，同時4-5月發(fā)生了多次強降雨，但徑流波動幅度并不如6-9月那么明顯；Kidron等[20]通過在自然場條件下獲得的結(jié)果表明，土壤從吸水到飽和需要一定的時間，而當土壤含水量飽和時，便會產(chǎn)生徑流，這也可用來解釋為什么在干燥的地表條件下，短暫的高強度降雨無法產(chǎn)生徑流，并且最大降雨量與徑流產(chǎn)量之間缺乏一定的相關性；當土壤的初始含水率越高，產(chǎn)流越快，徑流量越大[21，22]，同時豐水期初期的雨水大都消耗于土壤表層吸收、植物攔截和洼地蓄水[23]。長坪流域1-3月及10-12月為枯水期，1-5月及12月雖有多次降雨，但由于枯水期土壤含水率較低，使得降雨對徑流的變化無影響或影響很小。流域月平均BFI為0.85，全年基流量占流域總排水量的66.57%；同時豐水期與枯水期的基流有明顯的差異，豐水期的平均基流為2.6×10-2 m3/s，平均BFI為0.77，枯水期平均基流為7.7×10-3 m3/s，平均BFI為0.92，說明流域基流所占比重大，徑流過程的形成主要受降雨的影響。

2.2 氮素濃度變化

2015年流域總氮、硝氮、氨氮的平均排放濃度分別為2.0、1.5和0.1 mg/L，總氮濃度的變化范圍為1.0～9.5 mg/L，硝氮為0.8～2.5 mg/L，氨氮為0～0.4 mg/L（圖3）。2015年流域總氮排放濃度有135 d超過地表水Ⅴ類標準（GB3838-2002），為劣Ⅴ類水，有190 d為Ⅴ類水，說明該流域受氮素污染較為嚴重；當水中氨氮含量較高時，水體會呈黑色并伴有惡臭[24]，長坪流域氨氮濃度皆低于Ⅱ類標準，說明流域水質(zhì)觀感良好，毒性較低[25]?？偟臐舛茸兓饕性?-9月，第一個峰值出現(xiàn)在7月8日，為7.0 mg/L，最大值為9.5 mg/L，出現(xiàn)在7月24日，6-9月為該區(qū)域玉米的種植季節(jié)，同時也是流域徑流過程發(fā)生最多的季節(jié)，2015年全年有4次大的徑流峰值，皆出現(xiàn)在此時間段，因此TN的濃度在此期間波動較大，除受降雨徑流的影響外，還可能與玉米種植期間大量施加氮肥有關；NO3--N、NH4+-N相對于TN來說全年濃度波動不大。

對長坪流域出口不同形態(tài)的氮素濃度與降雨量進行相關性分析，其結(jié)果（表1）表明，總氮與硝氮、氨氮間存在極顯著（P<0.01）的相關性，但不同形態(tài)的氮素與降雨量之間并無明顯的相關性，這與孫正寶等[26]的研究結(jié)果一致；在降雨徑流的沖刷作用下，會帶入大量的污染物，但高強度的降雨會稀釋徑流中的氮素，使得其濃度降低[27，28]，同時由于研究的時間尺度僅為一年，因此降雨量與氮素濃度間并無明顯的相關性。

2.3 氮素輸出負荷

長坪流域2015年總氮、硝氮、氨氮和顆粒態(tài)氮的輸出負荷分別為9.0、6.6、0.4、1.9 kg/hm2（圖4），輸出負荷強度分別為9.0、6.6、0.4、1.9 kg/hm2；其中4-9月總氮的月輸出負荷皆超過0.5 kg/hm2，輸出負荷量為1 634 kg，占全年總氮輸出負荷的88.7%，7月的總氮輸出負荷為全年總氮輸出的峰值，達1.6 kg/hm2，同時7月的累積降雨量為152.5 mm，僅低于4月的164.2 mm，硝氮峰值出現(xiàn)在6月，為1.2 kg/hm2，顆粒態(tài)氮的峰值也出現(xiàn)在7月，為0.8 kg/hm2，占其全年輸出負荷的38.8%，說明降雨徑流為流域氮素流失的主要驅(qū)動力，氨氮輸出負荷較低且全年變化不大?？偟拖醯淖兓?guī)律一致，皆是先急速升高，其次緩慢降低，再緩慢升高，最后迅速降低；顆粒態(tài)氮先是比較平穩(wěn)，然后迅速升高達到峰值再急速下降；氨氮變化相對平穩(wěn)。這進一步說明當流域土壤含水量趨于飽和時，高強度的降雨會稀釋徑流中氮素的濃度，但由于顆粒氮的流失載體為泥沙，因此在豐水期時強降雨會增加徑流中的泥沙流失量[29]，從而增加顆粒氮的流失。

由圖5可知，6月16日、6月30日、7月15日及9月24日的徑流量是2015年流域徑流發(fā)生的4個峰值，其BFI分別為0.05、0.11、0.12、0.12，當日總氮輸出負荷分別為69.1、58.3、50.9、52.7 kg；而6月15日、6月29日、7月14日、9月23日的BFI分別為0.79、0.94、0.74、1.00，即基本無徑流過程的發(fā)生，其總氮輸出負荷分別為4.5、7.1、8.1、5.9 kg；4次徑流峰值的發(fā)生和前1 d相比均帶入超過5倍的總氮輸出，6月16日更是達到了6月15日總氮輸出的15倍，說明徑流過程是流域面源氮素輸出的主要渠道，同時也是氮素流失的主要驅(qū)動力。

對流域2015年不同形態(tài)氮素的月累積負荷與降雨量進行相關性分析（表2），發(fā)現(xiàn)降雨量與總氮、硝氮、顆粒態(tài)氮的輸出負荷間存在顯著的相關性，總氮與硝氮、氨氮、顆粒態(tài)氮均存在極顯著的相關性，硝氮與氨氮存在極顯著的相關性（r=0.832，P<0.01），與顆粒態(tài)氮為顯著相關（r=0.609，P<0.05），氨氮與顆粒態(tài)氮則為顯著相關（r=0.674，P<0.05）。

2.4 不同形態(tài)氮素的變化特征

由圖6可知，流域可溶性氮（NO3--N+NH4+-N）輸出負荷占總氮輸出負荷的78.5%，其中硝氮占73.7%，月輸出負荷占比的平均值高達79.1%，是流域徑流中氮素流失的主要形態(tài)[30]；氨氮和顆粒態(tài)氮的流失比例則是上半年明顯低于下半年，上半年氨氮和顆粒態(tài)氮的流失比例變化范圍分別為2%～4%和8%～16%，而下半年的變化范圍則為4%～8%和8%～46%；氨氮以較高比例存在是生活污水及畜禽養(yǎng)殖廢水污染的主要特征[31]，同時生活污水及畜禽養(yǎng)殖廢水皆為面源污染的重要來源[32，33]，流域生活污水排放全年變化不大，但由于流域生豬養(yǎng)殖周期為一年，進出欄量一般為兩頭豬，每年春節(jié)過后購買小豬開始飼養(yǎng)，隨著生豬的發(fā)育，其生物量逐漸增加，導致糞便的產(chǎn)生量逐漸增加[13]，因此畜禽廢水排放逐漸增加，這與氨氮的排放比例變化規(guī)律一致；同時由于氨氮主要吸附于土壤顆粒表面而進行輸移[34，35]，在豐水期初期，流域土壤表層植物截留對氨氮的截留基本達到飽和狀態(tài)，所以在豐水期后期的氨氮大都隨地表徑流進入河流湖泊；因此氨氮與顆粒態(tài)氮一樣，皆在豐水期后期流失比例較高。

3 小結(jié)

1）長坪流域年度降雨量分布極度不均，主要集中在4-9月，降雨量達703.1 mm，占全年降雨量的83.0%，徑流量為686 354.4 m3，占全年徑流量的78.8%；徑流量與降雨量間存在顯著的相關性（r=0.056，P<0.01）。

2）流域出口處總氮年平均濃度為2.0 mg/L，濃度峰值主要出現(xiàn)在7-9月；以總氮的地表水排放標準評價，流域全年有135 d為劣Ⅴ類水，有190 d為Ⅴ類水，有較高的富營養(yǎng)化風險。

3）流域出口TN、NO3--N、NH4+-N和PN的年輸出負荷分別為9.0、6.6、0.4和1.9 kg/hm2，4-9月占全年TN輸出負荷的88.7%，是流域氮素流失的主要時期；4次徑流峰值所帶入的TN負荷量皆超過原輸出負荷的5倍，故徑流是流域面源氮素輸出的主要渠道及主要驅(qū)動力。

4）NO3--N為氮素流失的主要形態(tài)，占TN輸出負荷的73.7%；NH4+-N的輸出占比同養(yǎng)殖周期糞污排放規(guī)律一致，全年逐漸升高。

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