韓 笑，周 越，吳文良，孟凡喬

（中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100193）

硒是生態(tài)系統(tǒng)中一種重要的微量元素，攝入不足或者過度都會損害人體健康。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)所獲得的植物產(chǎn)品是人類攝入硒安全有效的方式，而土壤硒水平直接決定了植物性硒的含量和生物有效性[1]。研究表明，農(nóng)田土壤中硒的含量和形態(tài)受多種因素影響[1]，如土壤母質(zhì)、土壤有機質(zhì)、質(zhì)地、剖面分布、pH以及礦物類型等，這些因素導(dǎo)致土壤中的硒以多種形態(tài)存在并時刻處于遷移轉(zhuǎn)化中。土壤硒有顯著的成土母質(zhì)繼承性[2]。在微生物作用下，土壤硒多以與氨基酸或者蛋白質(zhì)等有機化合物結(jié)合的形態(tài)存在[3]，因而總體上土壤硒含量和有機質(zhì)含量呈正相關(guān)[4]。硒在土壤垂直方向上的分布可以分為表土層聚集型、心土層聚集型或均勻分布等[2]，其中南方地區(qū)由于鐵鋁土和富鐵土淋溶程度高，硒分布一般表現(xiàn)為心土層聚集型[5]。土壤粘粒對硒有較強的富集作用，因此黏性土壤中的硒含量往往高于砂性土壤[4]。土壤pH和氧化還原電位共同影響土壤中硒的形態(tài)、含量以及與有機質(zhì)或土壤礦物顆粒的吸附結(jié)合程度[6]。

我國是世界上缺硒嚴(yán)重的國家，同時硒資源的分布極不均勻。我國土壤硒含量范圍為0.05～0.8 mg·kg-1，平均值 0.29 mg·kg-1，存在一條從東北到西南的低硒帶，缺硒省份多達22個[7]。只有極少部分地區(qū)有較高的硒儲備量，被稱為足硒區(qū)或富硒區(qū)。江西豐城市是我國富硒產(chǎn)業(yè)較發(fā)達的地區(qū)之一，經(jīng)江西省地質(zhì)調(diào)查研究院調(diào)查，豐城市富硒土壤控制面積達524.7 km2[8]。近年來，該市以富硒種植業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)為主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)，以富硒加工產(chǎn)業(yè)為拓展，在農(nóng)田土壤硒資源利用等方面形成了自己的特色，產(chǎn)生了良好的生態(tài)、經(jīng)濟和社會效益。雖然關(guān)于硒與土壤理化性質(zhì)的關(guān)系已有大量報道，但對該地區(qū)土壤硒的定量化研究尚不多見，同時由于土壤環(huán)境的復(fù)雜多變，要明確某地區(qū)硒含量與土壤理化因素的關(guān)系，需結(jié)合具體土壤條件和土地利用方式進行研究。因此，本研究對江西豐城地區(qū)不同硒水平的典型水田和旱作土壤進行取樣分析，研究結(jié)果將為進一步了解豐城地區(qū)富硒土壤硒含量及其分布特征，明確主要土壤性狀指標(biāo)與硒含量的關(guān)系，以及富硒土壤資源的綜合利用和種植業(yè)區(qū)劃提供科學(xué)理論指導(dǎo)和技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

豐城市位于江西省中部，贛江中下游地區(qū)，年平均氣溫為15.3～17.7℃，年均降水量約1550 mm。豐城市擁有耕地面積約8萬hm2，其中水田6.9萬hm2，旱地1.4萬hm2，富硒土壤資源總面積達5.3萬hm2，地貌類型以山地、丘陵為主，中部為平原。豐城市土壤類型以水稻土、紅壤、黃壤為主，土層深厚肥沃，有機質(zhì)含量高。本研究區(qū)域重點選擇豐城中部，贛江流域河谷沖積平原的尚莊、秀市、曲江、筱塘、劍光、董家等6個鄉(xiāng)鎮(zhèn)。該區(qū)域地形相對平緩，土壤母質(zhì)主要為砂巖風(fēng)化物和沖積物，主要河流為贛江及其支流，主要作物為水稻、玉米、大豆、馬鈴薯和蔬菜等。江西省地質(zhì)調(diào)查研究院研究成果[8]表明，該地區(qū)富硒和非富硒土壤交叉混雜分布，受土壤、地形、土地利用以及植被等因素的綜合影響。

1.2 樣品采集與分析

依據(jù)江西省土地硒資源分布[8]，于2014年10月作物收獲后在豐城富硒和非富硒地區(qū)的農(nóng)田土壤（土壤類型為紅壤）布設(shè)剖面樣點。選取泉塘村、魏家村和石路口村等14個村，每個村的水稻田和旱作農(nóng)田各采集三個樣點。每個樣點又由3個同一取樣深度的子采樣點均勻混合而得，子樣點距離10～30 m，土壤質(zhì)地類型一致。每個子樣點按照 0～20、20～40、40～60、60～80、80～100 cm進行采集。每個子樣點每層取樣質(zhì)量為1 kg。

土壤帶回實驗室后，揀除大（＞5 mm）的石塊和植物殘根等雜質(zhì)后自然風(fēng)干。在風(fēng)干過程中，及時將板結(jié)的土壤塊捏碎。待樣品完全風(fēng)干，分別過1 mm和0.15 mm篩，裝入自封袋，室溫下避光保存。測定指標(biāo)包括：①土壤總硒含量：取過0.15 mm篩的土壤樣品，以王水（硝酸∶鹽酸=1∶3）為消解液，利用微波消解儀（美國CEM公司，MARS5）進行消解。消解液經(jīng)還原和水浴加熱后，利用原子熒光光度計（北京吉天，AFS-920）測定總硒含量。具體參數(shù)：負(fù)高壓280V；燈電流85 mA；原子化溫度200℃；原子化器高度8 mm；載氣流量300 mL·min-1；屏蔽器流量800 mL·min-1。樣品的消解和測定過程中均加入空白和國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進行質(zhì)量控制，分析過程中硒的回收率均在90%～110%之間[9]。②土壤有機質(zhì)（SOM）含量：利用CN元素分析儀（意大利Thermo公司，F(xiàn)lash EA 2000）測定土壤有機碳。豐城地區(qū)為酸性土壤，經(jīng)預(yù)試驗發(fā)現(xiàn)其無機碳含量可忽略不計，故認(rèn)為全碳含量為有機碳含量。土壤有機碳乘以1.724折算為土壤有機質(zhì)。③土壤陽離子代換量（CEC）：采用氯化鋇-硫酸鎂強迫交換法[10]。④土壤黏粒含量：采用吸管法測定[10]。⑤土壤酸堿度（pH）：采用水土比 2.5∶1 的電位法[10]。⑥土壤總鐵（T-Fe）和總鋁（T-Al）含量：取過 0.15 mm篩的土壤樣品，以王水（硝酸∶鹽酸=1∶3）為消解液，利用微波消解儀（美國CEM公司，MARS5）進行消解。利用原子吸收光譜儀測定消解原液中的總鐵和總鋁含量，其中濃度較高的樣品需經(jīng)稀釋后測定[10]。

1.3 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)處理采用Excel2010軟件，方差分析和相關(guān)性分析采用SPSS17.0軟件，作圖采用Excel2010軟件。

2 結(jié)果與分析

2.1 豐城市土壤硒含量特點

總體上，豐城地區(qū)農(nóng)田耕層（0～20 cm）土壤全硒含量變幅為0.12～1.83 mg·kg-1（n=68），呈偏（左）態(tài)分布（圖1），幾何和算術(shù)平均值分別為0.41、0.49 mg·kg-1。其中，99%的土壤樣品全硒含量高于0.125 mg·kg-1（該值為足硒和缺硒的劃分標(biāo)準(zhǔn)[11]），80.9%（55個）的樣品高于我國土壤全硒含量均值0.29 mg·kg-1[12]，41.2%（28 個）的樣品全硒含量高于 0.4 mg·kg-1[11]，表明豐城地區(qū)耕層農(nóng)田土壤的全硒含量普遍處于較高水平。

圖1 豐城市農(nóng)田土壤全硒含量頻度分布Figure1 Frequency distribution of farmland soil total Se contents in Fengcheng City

圖2 豐城水田和旱地剖面土壤全硒含量比較Figure2 Comparison of soil（0～100 cm）total Se contents between paddy and upland soils in Fengcheng City

表1 全部樣點的主要土壤理化性狀的統(tǒng)計參數(shù)Table1 The statistical parameters of major soil physic-chemical properties of all the samples

2.2 不同土地利用方式硒分布特點

對水田和旱地農(nóng)田0～100 cm剖面土壤的全硒含量進行分析，結(jié)果表明豐城地區(qū)土壤剖面中硒均呈現(xiàn)土壤上層比下層高的表聚型趨勢，即土壤硒在0～20 cm含量最高，隨著土壤剖面深度的增加土壤硒含量逐漸減少，且在60 cm以下土壤硒含量基本保持不變（圖2，表1）。富硒條件下，水田的土壤全硒含量顯著高于旱地（P＜0.05，圖 2），尤其在 0～40 cm土層極為顯著；而在非富硒條件下，水田和旱地土壤在0～100 cm土層無顯著差異。結(jié)果表明，在富硒地區(qū)，水田（即長期水稻種植）比旱地更有利于硒元素在土壤中的積累，尤其是在0～40 cm土層。

2.3 土壤全硒含量與土壤理化性狀的關(guān)系

表1為土壤主要理化性狀的統(tǒng)計參數(shù)。表2為不同土地利用方式下，豐城地區(qū)土壤全硒含量與土壤主要理化性狀的相關(guān)關(guān)系和逐步回歸分析結(jié)果。相關(guān)分析表明，除旱地60～100 cm層外，整個1 m土體中無論水田還是旱地，土壤全硒含量與土壤有機質(zhì)含量均呈顯著正相關(guān)。CEC與土壤全硒含量呈極顯著正相關(guān)，而pH與全硒含量多呈負(fù)相關(guān)。對于水田土壤，在1 m土體的各層，黏粒含量與全硒含量均呈極顯著正相關(guān)，在旱地?zé)o相關(guān)關(guān)系。土壤總鐵、總鋁與土壤全硒含量僅在表層以及個別層次呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系。

將土壤有機質(zhì)、黏粒含量、陽離子交換量、pH、總鐵和總鋁含量與土壤全硒含量進行多元逐步回歸分析，結(jié)果（表 2）表明：表層土壤（0～20 cm）有機質(zhì)的變化可以分別解釋水田和旱地土壤全硒63%和79%的變異。在1 m土體，土壤有機質(zhì)、總鐵、CEC和黏粒含量共同解釋了64%的水田土壤全硒的變異，土壤pH的變化可以解釋58%的旱地土壤全硒變異。其中，土壤有機質(zhì)、總鐵、黏粒和CEC呈現(xiàn)促進關(guān)系，而土壤pH呈現(xiàn)抑制關(guān)系。

表2 不同土地利用方式下不同土層全硒含量與土壤理化性狀的關(guān)系Table2 Relationship between soil total Se contents and physic-chemical properties under different land use

3 討論

3.1 豐城農(nóng)田土壤全硒含量和分布特點

本研究發(fā)現(xiàn)，總體上豐城地區(qū)土壤全硒含量較高，40%以上地區(qū)能夠達到0.4 mg·kg-1的富硒標(biāo)準(zhǔn)，80%以上土壤高于我國土壤元素背景值的平均水平[12]，而99%地區(qū)的土壤全硒都高于0.125 mg·kg-1，達到足硒標(biāo)準(zhǔn)，說明江西豐城地區(qū)土壤硒整體處于較高水平。土壤全硒的含量取決于其所處的地質(zhì)地球化學(xué)背景，并受降水、溫度等自然因素的影響，而在局部地區(qū)，人類活動如土地利用等，在某種程度上加速了這種作用進程，甚至改變了元素遷移轉(zhuǎn)化的途徑[13]。

母質(zhì)類型是決定土壤硒含量最主要的因素，土壤總硒含量與其母質(zhì)的含硒量有極顯著的正相關(guān)關(guān)系[14-15]。江西豐城地區(qū)土壤以紅壤（鐵鋁土）居多，主要由泥質(zhì)巖類風(fēng)化物、紅砂巖類風(fēng)化物和河積物發(fā)育而來[8，16]，這類母質(zhì)發(fā)育的土壤，其硒含量顯著高于硅鋁土和碳酸鹽土壤[15]。有研究發(fā)現(xiàn)砂巖中硒含量（0.85～1.13 mg·kg-1）顯著高于花崗巖（0.60 mg·kg-1）[2]。

由于土地利用方式、耕作條件等的不同，土壤中生物、化學(xué)、物理變化過程呈現(xiàn)差異，導(dǎo)致了土壤在利用和發(fā)育過程中保硒能力也有較大差異，主要體現(xiàn)在硒元素的流失和富集[17]。本研究發(fā)現(xiàn)，在富硒地區(qū)，水田比旱地更有利于硒元素在土壤中的積累，這與前人的研究結(jié)果[18]一致。一方面，水田耕作熟化有利于硒在土壤中的累積；另一方面，水田土壤漬水時間長，土壤中的硒多以四價態(tài)（即亞硒酸鹽）存在，極易被黏土礦物和有機質(zhì)吸附而固定下來[16，19]，部分被吸附下來的亞硒酸鹽還可被還原為單質(zhì)硒，這些均限制了硒在土壤中的遷移和轉(zhuǎn)化。相比之下，旱地土壤中的硒多以活動性強的硒酸鹽形式存在，所以旱地土壤保硒能力相對較弱[20]；此外，不同類型的作物對硒的消耗能力不同也是導(dǎo)致水田和旱地土壤硒含量不同的重要原因[21-23]。

通常認(rèn)為，南方紅壤地區(qū)表層土壤的有機質(zhì)含量較低，其對硒的吸附作用不能阻滯由降雨導(dǎo)致的土壤硒向下遷移，因此硒在土壤剖面上一般表現(xiàn)為心土層富集[5]，這與本研究中豐城地區(qū)土壤硒在1 m土壤剖面上呈表聚型的結(jié)果恰好相反。我們分析，由于豐城地區(qū)無論水田或旱地0～40 cm土壤有機質(zhì)含量遠(yuǎn)高于40～100 cm，耕層土壤通過有機質(zhì)以及作物根際對硒的富集作用較強，所以豐城地區(qū)農(nóng)田土壤硒呈現(xiàn)表聚型的趨勢，如魏然等[24]對江西省鄱陽湖流域根系土硒的形態(tài)分析表明，根系土中硒的強有機態(tài)、腐植酸結(jié)合態(tài)約占硒全量的66.2%。另外，豐城地區(qū)分布著較多煤礦資源，煤礦中含有硒化物，故大氣中礦塵的沉降也可能導(dǎo)致表層土壤硒含量較高[16，23，25]。

3.2 土壤理化性狀對硒的影響

本研究結(jié)果表明，土壤有機質(zhì)含量與土壤全硒呈極顯著正相關(guān)關(guān)系，無論是水田或旱地，土壤有機質(zhì)的變化可以解釋表層土壤全硒＞60%的變異。這說明，在相同氣候條件下，由相近母質(zhì)發(fā)育而來的土壤，其有機質(zhì)含量是影響土壤全硒含量的主要因素[3，24，26]。有研究表明，高硒區(qū)表層土壤的硒提取液中，98%以上為有機態(tài)（正六價）[27]，這進一步說明土壤有機質(zhì)對土壤全硒含量的重要作用。

在旱地土壤1 m土體內(nèi)，豐城地區(qū)農(nóng)田土壤全硒含量與土壤pH值呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系。土壤pH值會對硒的形態(tài)產(chǎn)生直接和間接影響，首先不同的土壤的酸堿度可影響硒與土壤組分（Fe、Al、Ca和Mg離子等）的吸附和解吸過程[28]，其次，土壤pH可通過調(diào)節(jié)氧化還原電位、黏土礦物吸附量、土壤微生物種類和活性等過程影響土壤硒的形態(tài)[29]。有研究表明，在中性和酸性土壤中，四價態(tài)的SeO2-3是土壤硒的主要存在形式，堿性條件下土壤硒以遷移性高的六價態(tài)為主[30]，四價態(tài)硒更易被土壤中的有機質(zhì)和黏土礦物吸附而固定下來，所以酸性土壤往往比堿性土壤保硒能力強，而土壤對亞硒酸鹽的吸附能力會隨pH值的升高而降低[31]。此外，有學(xué)者發(fā)現(xiàn)，pH可以影響硒在土壤中的甲基化過程[32]。在一定范圍內(nèi)，堿性環(huán)境更加有利于硒的甲基化，從而使硒從土壤中溢出的可能性增加。有研究提出，在旱地土壤中，隨著酸度增加，硒含量也逐漸增加；在水田土壤中，硒含量與pH沒有相關(guān)性，可能的原因是水動力的沖刷作用削弱了pH對硒的影響[33]。

在水田土壤1 m土體中，除土壤有機質(zhì)外，土壤總鐵、黏粒含量、陽離子交換量對土壤全硒的積累也起到了積極作用。土壤鐵鋁氧化物主要包括晶質(zhì)和非晶質(zhì)的鐵鋁氧化物、氫氧化物和偏氫氧化物，其對土壤中硒的極強吸附作用在許多研究中已被證實[34]。有研究認(rèn)為亞硒酸鹽很容易被黏粒與三價鐵鋁形成難溶的復(fù)合體所吸附，使硒在土壤中的遷移能力降低[18]。也有學(xué)者發(fā)現(xiàn)1∶1型礦物比2∶1型礦物對硒有更強的吸附力，而氧化鐵的吸附能力又顯著強于其他黏土礦物[35-36]。雖然豐城地區(qū)土壤中總鐵和總鋁含量均較高，但土壤總鋁并沒有與硒含量表現(xiàn)出較明顯的相關(guān)性，這可能是由鐵鋁氧化物對硒的親和力和吸附力不同造成的[18]。Hamdy 等[35]也發(fā)現(xiàn) 1∶1 型礦物比 2∶1 型礦物對硒有更強的吸附力，而氧化鐵的吸附能力又顯著強于其他黏土礦物。土壤黏粒對硒有較強富集能力，黏粒含量越高，越能有效減少土壤硒的流失，即在同一地區(qū)，黏性土壤硒含量往往高于砂性土壤。豐城地區(qū)水田土壤黏粒含量遠(yuǎn)高于旱地，尤其是0～40 cm土層，這可能是水田比旱地有利于土壤硒富集的原因之一。土壤陽離子交換量高的土壤，其緩沖能力、保肥能力都較高，有利于土壤硒的積累。土壤環(huán)境復(fù)雜多變，本研究中土壤全硒含量與有機質(zhì)含量有較強的相關(guān)性，而其他因子對硒的影響程度在不同的土地利用方式或土壤層次上存在較大差異。合理施肥提高土壤肥力對于豐城地區(qū)農(nóng)田土壤硒資源的保護和合理利用有重要意義。需要說明的是，除以上因素外，其他土壤性狀指標(biāo)如磷、鉀等也會對全硒造成影響[16]，今后應(yīng)補充這方面的分析。

4 結(jié)論

（1）豐城農(nóng)田土壤全硒平均含量（算術(shù)）為0.49 mg·kg-1，土壤硒普遍處于較高水平。

（2）豐城農(nóng)田土壤剖面中，硒含量均為上層比下層高，有表聚型趨勢，60 cm土層以下含量基本保持不變。富硒條件下，水田比旱地更有利于土壤硒的積累，而非富硒條件下，水田和旱地土壤無顯著差異。

（3）豐城地區(qū)的水田和旱地土壤，在1 m土體內(nèi)土壤有機質(zhì)是全硒的決定性影響因子，而黏粒僅對水田土壤硒有顯著影響?？傝F對表層農(nóng)田土壤硒，總鋁、pH和CEC對于深層土壤硒有顯著影響。pH對農(nóng)田土壤全硒表現(xiàn)出抑制作用，而其他土壤性狀，如土壤總鐵、總鋁和陽離子交換量對土壤全硒則呈現(xiàn)富集效應(yīng)。

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