呂豪朋，李崇巍，馬振興，申麗娜

（天津師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,天津300387）

農(nóng)田中的氮、磷等營養(yǎng)元素在雨水的沖刷作用下通過徑流被大量帶入河流系統(tǒng)[1]，磷通過吸附作用儲存在沉積物中[2].沉積物中的磷與不同元素吸附在一起可形成不同的磷形態(tài)，能夠反映河流的污染狀況[3].由于土地利用及流域自然地理特征(如降雨、徑流）的變化，沉積物中某些結(jié)合態(tài)的磷會通過離子交換釋放到上覆水體中轉(zhuǎn)化為生物可利用磷[4]，水體中的磷亦可通過礦物的吸附和共沉淀作用再進(jìn)入到沉積物中.研究河流沉積物中各形態(tài)磷的空間分布特點(diǎn)及其對不同土地利用類型的響應(yīng)機(jī)制，能夠?yàn)榱饔颦h(huán)境治理提供科學(xué)指導(dǎo).

目前，對于沉積物磷的研究多圍繞湖泊和水庫等水體展開，而對河流沉積物磷的研究相對較少[5-6].空間自相關(guān)分析是一種能有效區(qū)分元素空間聚集和離散特點(diǎn)的工具，在流行病學(xué)和環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域應(yīng)用較多[7].本課題組以天津于橋水庫上游流域?yàn)檠芯繉ο?，連續(xù)分級提取河流表層沉積物中不同結(jié)合態(tài)的磷，采用空間自相關(guān)性和相關(guān)性分析方法，探討沉積物磷形態(tài)的空間分布格局及其與影響因子的關(guān)系，為流域水環(huán)境治理提供科學(xué)依據(jù).

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)概況

于橋水庫位于天津市北部，流域總面積2 060 km2，北鄰河北省興隆縣，西接天津薊州區(qū)，東南毗鄰河北省遵化市和遷西縣，主要位于河北省遵化市.地形東北高，西南低，西部以山區(qū)為主，中部多為平原，南部多低山和丘陵.流域?qū)贉貛Т箨懶约撅L(fēng)氣候，夏季降雨較為集中，年平均降雨量約為700 mm.

1.2 樣點(diǎn)設(shè)置、樣品采集與測定

基于1∶50 000 DEM地形圖，借助ArcGIS10.2軟件，將水庫上游流域劃分為33個子流域，不考慮引灤入津工程的影響.在每個子流域河流出水口設(shè)置一個采樣點(diǎn)，見圖1，每個采樣點(diǎn)對應(yīng)一個集水區(qū).

圖1 采樣點(diǎn)分布示意圖Fig.1 Distribution of sampling sites

于2016年6—11月共進(jìn)行3次采樣，每次樣品采集后立即放入聚乙烯密封袋中，置于保溫箱內(nèi)保存.樣品處理：先將一部分樣品進(jìn)行真空冷凍干燥后用研缽進(jìn)行研磨，除去肉眼可見雜質(zhì)，過100目篩，干燥避光低溫密封保存.剩余部分樣品先后加入雙氧水和稀鹽酸以去除沉積物中的有機(jī)質(zhì)，將沉積物洗滌至pH值呈中性，過2 mm目篩，測定沉積物粒徑.

采用激光粒度分析儀（Mastersizer 2000，Malvern，USA）測定沉積物粒度，參照文獻(xiàn)[8]的方法，將沉積物粒徑分為 3類（砂，62.5～2 000.0μm；粉砂，3.9～62.5μm；黏土，粒度＜3.9 μm）.磷形態(tài)測定采用歐洲標(biāo)準(zhǔn)測試測量法SMT[9]，總磷（TP）包含無機(jī)磷（IP）和有機(jī)磷（OP），IP又包含鐵鋁磷（Fe/Al-P）和鈣磷（Ca-P）.每種形態(tài)磷提取以后進(jìn)行離心，將上清液稀釋合適的倍數(shù)后，用鉬酸銨分光光度法測定磷含量（GB-11893-89），殘?jiān)M(jìn)行后續(xù)提取.每個樣品測定3次，誤差在20%以內(nèi)，取平均值為最終結(jié)果.

1.3 土地利用數(shù)據(jù)的獲取與處理

以USGS下載的2015年8月份Landsat 8 OLI影像數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，裁剪出于橋水庫全流域范圍，用ENVI5.1軟件進(jìn)行大氣輻射校正和幾何校正，之后進(jìn)行監(jiān)督分類.為確保分類結(jié)果的準(zhǔn)確性，于2017年5月份用手持式GPS工具對全流域土地類型進(jìn)行實(shí)地定點(diǎn)考察驗(yàn)證，結(jié)合實(shí)地考察數(shù)據(jù)對分類結(jié)果進(jìn)行校正處理，最終將流域土地利用類型分為林地、園地、草地、村鎮(zhèn)、農(nóng)田、水體和裸地7種，如圖2所示.其中，Kappa系數(shù)為0.850 6，分類精度為88.28%，用ArcGis10.2統(tǒng)計(jì)子流域土地利用類型面積的百分比.

圖2 研究區(qū)2015年土地利用類型分布示意圖Fig.2 Distributionoflandusingtypesinthestudiedareain2015

于橋水庫流域2015年土地利用類型中：農(nóng)田面積最大，為24.61%；園地面積為23.68%；村鎮(zhèn)為22.21%；草地和裸地分別為9.86%和0.34%.在33個子流域中，園地面積最大，村鎮(zhèn)居民用地和農(nóng)田面積次之，占比分別為19.06%和12.56%，且園地集中分布于子流域北部，城鎮(zhèn)在 4、5、8、12、15、16 這 6 個子流域面積較大，占比都大于30%.農(nóng)田分布也較為集中，其中在5、12～17子流域內(nèi)，耕地比重都超過24%，其余子流域均不足17%.

利用bandmath工具將空間數(shù)據(jù)進(jìn)行疊加歸一化后，運(yùn)用線性光譜混合分析法生成流域不透水面指數(shù)（ISA），精度為85.4%[10].

1.4 研究方法

1.4.1 全局自相關(guān)分析

全局自相關(guān)分析能夠識別出某一要素的屬性值在空間上的分布特點(diǎn)，判斷要素是聚集、離散還是隨機(jī)分布，可以用Moran′s I指數(shù)來表示，公式為

式中：Xi、Xj分別為要素X和Y的測量值；為所有要素的平均值；n為要素的總數(shù)目.在給定的顯著性水平下，I＞0表示要素值在空間上存在明顯聚集特點(diǎn)，I＜0表示要素存在明顯空間差異，I=0表明要素分布模式是隨機(jī)的.

1.4.2 局部自相關(guān)分析

全局自相關(guān)分析能反映要素在空間上的分布模式，但不能表示要素聚類的區(qū)域，通過局部自相關(guān)分析可識別出要素?zé)?、冷點(diǎn)（高、低值聚類）的分布區(qū)域.其計(jì)算模型為，公式為

為使分析更加便利，對G*（d）進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理

全局自相關(guān)分析和局部自相關(guān)分析均在ArcGis10.2中進(jìn)行，相關(guān)性分析在SPSS19.0中完成.

2 結(jié)果與分析

2.1 沉積物粒徑組成

粒徑分布是沉積物的重要特征之一，可以用來分析沉積物形成的環(huán)境，判斷其物質(zhì)來源等.于橋水庫上游流域河流表層沉積物粒徑按照砂的質(zhì)量分?jǐn)?shù)由高到低的順序進(jìn)行排列，結(jié)果如圖3所示.采樣點(diǎn)粒徑組成中砂所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大，平均為62.25%，最高值位于30號點(diǎn)（94.94%），最低值在19號點(diǎn)（5.25%）；粉砂所占比例次之，平均為32.56%，最高值位于23號點(diǎn)（73.79%），最低值在30號點(diǎn)（5.05%）；黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)最低，平均為4.78%，最高值和最低值分別出現(xiàn)在19號點(diǎn)（24.88%）和30號點(diǎn)（0.02%）.

圖3 各采樣點(diǎn)沉積物的粒徑分布Fig.3 Particle size distribution of sediment of each sampling site

2.2 沉積物各形態(tài)磷的含量分布

表層沉積物中，總磷（TP）組成包括無機(jī)磷（IP）和有機(jī)磷（OP），無機(jī)磷（IP）由鈣結(jié)合態(tài)磷（Ca-P）和鐵鋁結(jié)合態(tài)磷（Fe/Al-P）組成，各形態(tài)磷的含量（每千克沉積物中磷的質(zhì)量）如表1所示.由表1可以看出，于橋水庫上游流域河流表層沉積物中，TP含量為425.94～3412.96 mg/kg，變異范圍較大.不同形態(tài)的磷中，Ca-P含量最高，其次是OP，F(xiàn)e/Al-P含量最低.Fe/Al-P和OP含量在33個樣點(diǎn)間的差異較大，變異系數(shù)分別為100.48%和71.90%.

表1 河流表層沉積物各形態(tài)磷的含量Tab.1 Contents of phosphorus forms in superficial sediments

2.3 各形態(tài)磷的空間分布特征

通過全局自相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，沉積物中只有OP和Fe/Al-P通過了5%置信度下的顯著性檢驗(yàn)（P＜0.05，Z＞1.96），表明OP和Fe/Al-P在空間上具有明顯的聚集模式.通過局部自相關(guān)分析，得到了OP和Fe/Al-P在0.05顯著水平下的熱冷點(diǎn)空間分布，如圖4所示.

圖4 OP和Fe/Al-P的Getis-Ord分析圖Fig.4 Getis-Ordmap of OP and Fe/Al-P

由圖4可以看出，OP的熱點(diǎn)分布區(qū)域（包括熱點(diǎn)區(qū)和次熱點(diǎn)區(qū)）有6個，包含3個熱點(diǎn)區(qū)（4、12和16）和3個次熱點(diǎn)區(qū)（5、8和15）；冷點(diǎn)分布區(qū)域（包括冷點(diǎn)區(qū)和次冷點(diǎn)區(qū)）有11個，包含4個冷點(diǎn)區(qū)和7個次冷點(diǎn)區(qū).整體來看，OP的熱點(diǎn)區(qū)域主要位于流域的中下游，且多分布于村鎮(zhèn)周邊；冷點(diǎn)區(qū)域集中于流域的上游山區(qū)，土地利用類型以園地和林地為主.Fe/Al-P的熱點(diǎn)分布與OP相似，熱點(diǎn)分布區(qū)域也包括3個熱點(diǎn)區(qū)（12、15 和 16）和 3 個次熱點(diǎn)區(qū)（4、5、8）；Fe/Al-P的冷點(diǎn)分布區(qū)域與OP差異較大，只有5個次冷點(diǎn)區(qū)，沒有冷點(diǎn)區(qū).整體來看，F(xiàn)e/Al-P熱點(diǎn)的分布區(qū)域也集中于流域中下游的村鎮(zhèn)周邊，而冷點(diǎn)的分布區(qū)域雖也位于流域上游山區(qū)，但冷點(diǎn)區(qū)的個數(shù)和具體位置與OP不同.對比Fe/Al-P和OP的冷熱點(diǎn)空間分布，二者的熱點(diǎn)區(qū)域完全重疊，冷點(diǎn)區(qū)部分重疊，表明兩者具有相同的熱點(diǎn)來源.

2.4 各形態(tài)磷含量與其影響因子的相關(guān)性分析

于橋水庫上游流域表層沉積物中各形態(tài)磷含量與流域土地利用、不透水面指數(shù)（ISA）和高程之間的相關(guān)性分析結(jié)果如表2所示.

表2 各形態(tài)磷含量與其相關(guān)因素的分析Tab.2 Correlations between phosphorus forms and related factors

TP、IP和Ca-P含量與沉積物粒徑之間均具有很好的相關(guān)性，其中，粒徑較小的黏土和粉砂的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都與 TP、IP 和 Ca-P 含量呈負(fù)相關(guān)（P＜0.01）；粒徑較大的砂的質(zhì)量分?jǐn)?shù)與TP、IP和Ca-P含量均呈正相關(guān)（P＜0.05）.TP、IP和Ca-P與各種土地利用類型均未表現(xiàn)出明顯相關(guān)性，F(xiàn)e/Al-P和OP含量與土地利用類型中的村鎮(zhèn)面積比呈正相關(guān)（P＜0.01），與林地面積比呈負(fù)相關(guān)（P＜0.01），5種形態(tài)的磷與農(nóng)田均無明顯相關(guān)性.Fe/Al-P和OP含量與高程呈負(fù)相關(guān)，與流域不透水面指數(shù)呈正相關(guān)（P＜0.05）.

3 討論與結(jié)論

3.1 粒徑分布對河流表層沉積物磷含量的影響

天津于橋水庫上游流域河流表層沉積物中，TP和IP含量主要受Ca-P含量的控制，這與朱興旺等[11]對于橋水庫磷賦存形態(tài)的研究結(jié)果一致.本研究中，Ca-P、IP和TP均與粗顆粒的砂呈顯著正相關(guān)，而有些研究中沉積物磷含量與砂呈負(fù)相關(guān)，與黏土呈正相關(guān)[12]，這可能是由于本研究中大部分采樣點(diǎn)位于山區(qū)，沉積物均以砂礫為主.Ca-P的富集可能與風(fēng)蝕作用形成的原生碎屑磷密切相關(guān).

3.2 土地利用方式對河流表層沉積物磷含量的影響

流域土地利用方式及其在空間上的分布情況會影響沉積物中不同形態(tài)磷含量的空間分布，不同土地利用類型和人類行為產(chǎn)生的污染也不同.沉積物中磷的釋放與OP和Fe/Al-P關(guān)系密切[13]：Fe/Al-P被認(rèn)為是沉積物中易改變的磷形態(tài)，它會隨著環(huán)境氧化還原條件的變化而改變[14]，主要來自污水和廢水排放；OP本身就是生物可利用磷的一種形態(tài)，其化學(xué)性較活躍，很容易礦化為初級生產(chǎn)者可用的磷形態(tài)[2]，主要來自面源污染.這兩種磷都很容易釋放進(jìn)入上覆水體中，因此，可以用Fe/Al-P和OP之和表示生物可利用磷（BAP），BAP能夠較好地反映人類對河流的作用強(qiáng)度以及河流環(huán)境的污染狀況[15].本研究的冷熱點(diǎn)分析結(jié)果顯示，沉積物中的BAP高值聚集區(qū)均位于流域中下游的 4、5、8、12、15、16 等 6 個子流域，這些子流域的村鎮(zhèn)面積比重都很大，分別為30.64%、36.03%、48.16%、30.88%、67.87%和43.87%，林地面積比例均不到12%，是研究區(qū)域村鎮(zhèn)相對集中的子流域；而冷點(diǎn)區(qū)分布在流域上游山區(qū)，主要包括 18、19、20、26、30等 5個子流域，并且這些子流域林地和園地的面積比例之和均在70%以上，村鎮(zhèn)面積均不足20%.表明村鎮(zhèn)面積比例較大的子流域是BAP聚集的熱點(diǎn)區(qū)域，林地和園地面積比重大的子流域是其冷點(diǎn)區(qū)域.通過相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，BAP與村鎮(zhèn)面積比呈正相關(guān)（P＜0.01），而與林地面積比呈負(fù)相關(guān)（P＜0.01），表明村鎮(zhèn)面積比例增加會造成BAP的含量增大，林地面積比例增大則會使BAP含量減小.

于橋水庫流域村鎮(zhèn)分布廣泛，由于村鎮(zhèn)內(nèi)人口密集，居民日常生活產(chǎn)生的各種污染物較多，并且隨著村鎮(zhèn)面積的不斷增大，其污染排放也成為流域磷素積累的重要來源.不透水面作為反映村鎮(zhèn)化程度的重要指標(biāo)，能有效阻擋水體進(jìn)入到土壤當(dāng)中，不透水面的增加會直接導(dǎo)致地表徑流的增加，影響到非點(diǎn)源污染物的傳輸途徑[16]，使得村鎮(zhèn)產(chǎn)生的各種污染物更容易進(jìn)入河流中，造成河流污染.此外，由于流域內(nèi)海拔較低的中下游主要是平原，上游河流中的泥沙極易隨水流搬運(yùn)，沉積在中下游平原處.村鎮(zhèn)區(qū)域河流沉積物中較高的BAP含量正是在以上3方面的綜合作用下形成的，這與劉偉等[17]研究發(fā)現(xiàn)的小村鎮(zhèn)河流具有高氮磷污染特點(diǎn)的結(jié)果相一致.而林地中的大型植物能夠顯著減少沉積物的再懸浮量和磷的回收率[18]，能很好地削減水質(zhì)惡化.植被的根系和枯枝落葉對污染物具有較強(qiáng)的截留和吸收效果[19]，能夠很好地抑制BAP含量的增加.本研究中，農(nóng)田與沉積物中磷的相關(guān)性不明顯，可能是由于近年來在國家“退耕還林”政策的影響下，流域內(nèi)農(nóng)田面積大幅減少，園地面積明顯增加，農(nóng)田耕作方式發(fā)生了轉(zhuǎn)變和優(yōu)化[20].

3.3 結(jié)論

（1）于橋水庫上游流域河流表層沉積物中總磷及各種形態(tài)磷含量空間差異較大，磷含量大小順序?yàn)椋篊a-P＞OP＞Fe/Al-P，且Ca-P主要存在于粗顆粒沉積物中，這與Ca-P組成以碎屑磷為主有關(guān).

（2）全局自相關(guān)性分析結(jié)果表明，沉積物中的OP和Fe/Al-P在空間分布上存在聚集模式.局部自相關(guān)分析表明，流域中下游的村鎮(zhèn)周邊是OP和Fe/Al-P聚集的熱點(diǎn)區(qū)域；流域上游山區(qū)是OP和Fe/Al-P聚集的冷點(diǎn)區(qū)域.

（3）相關(guān)性分析表明，流域土地利用方式會顯著影響到沉積物不同形態(tài)磷的含量分布.Fe/Al-P和OP均與村鎮(zhèn)面積比呈極顯著正相關(guān)，與林地面積比呈均極顯著負(fù)相關(guān)，表明村鎮(zhèn)對BAP含量增加有顯著影響，林地與之相反；農(nóng)田與沉積物磷的相關(guān)性不明顯.

（4）流域水環(huán)境治理中，在村鎮(zhèn)化擴(kuò)展的同時，應(yīng)加強(qiáng)村鎮(zhèn)污水收集治理，同時增加綠地面積，可以在一定程度上控制外源磷輸入河流，減少沉積物中BAP的含量，促進(jìn)流域環(huán)境的和諧發(fā)展.

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