郭建章， 陳博文,*， 王威強(qiáng)

(1.青島科技大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院， 山東 青島 266061； 2.山東大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院， 山東 濟(jì)南 250061)

花生是世界上最重要的油料作物之一，油脂含量約占50%[1]。目前，對(duì)于SFE-CO2萃取花生油的實(shí)驗(yàn)研究文獻(xiàn)[2-4]有所報(bào)道，但是有關(guān)其萃取過程的預(yù)測(cè)分析涉及相對(duì)較少[5]，從而較難實(shí)現(xiàn)對(duì)花生油SFE-CO2萃取過程的有效控制以及工藝的合理調(diào)整。BP(back propagation，BP)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為一種智能信息處理系統(tǒng)，無(wú)需事先確定輸入輸出之間映射關(guān)系，無(wú)需考慮多個(gè)因素之間的相互作用而帶來(lái)的復(fù)雜性，通過自身不斷的學(xué)習(xí)與訓(xùn)練，可以達(dá)到較好的預(yù)測(cè)效果[6]，在天然作物[7-10]，動(dòng)、植物精油[11-14]等的SFE-CO2萃取過程中有著廣泛的應(yīng)用。本文旨在利用均勻設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練，構(gòu)造花生油SFE-CO2萃取的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型，實(shí)現(xiàn)對(duì)花生油SFE-CO2萃取過程的預(yù)測(cè)與分析。

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

花生，山東莒南金勝糧油有限公司。規(guī)格型號(hào)為40/50，含油量為48%～50%，烘烤程度為半烘烤，水分為4%～5%。

花生去掉紅衣外皮，裝入粉碎機(jī)中進(jìn)行粉碎，用實(shí)驗(yàn)篩篩得20目、30目和40目大約1∶1∶1的花生粉作為萃取原料。

1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

HA231-50-015型超臨界萃取設(shè)備， 江蘇南通華南超臨界有限公司。

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

采用U*10(104)均勻設(shè)計(jì)表，以出油率為考察指標(biāo)，選取主要影響花生出油率4個(gè)因素(萃取壓力、溫度、時(shí)間和CO2流量)進(jìn)行均勻?qū)嶒?yàn)。因素的選取范圍：萃取壓力為21～35 MPa，溫度為35～53 ℃，時(shí)間為80～170 min，CO2流量為130～220 L/(h·kg)。

1.4 工藝流程

稱取花生粉200 g放置萃取釜中，準(zhǔn)備實(shí)驗(yàn)；打開操作臺(tái)電源，設(shè)定好萃取釜和分離釜的溫度(分離釜Ⅰ為50 ℃, 分離釜Ⅱ?yàn)?5 ℃)，進(jìn)行預(yù)熱；打開制冷和冷循環(huán)系統(tǒng)；根據(jù)設(shè)定的CO2流量，確定本次操作電機(jī)的設(shè)定頻率；等到冷卻系統(tǒng)將二氧化碳降溫到設(shè)定溫度(即6 ℃)，打開高壓泵，調(diào)節(jié)閥門控制萃取釜和分離釜的壓力到實(shí)驗(yàn)設(shè)定值(分離釜Ⅰ壓力8 MPa，分離釜Ⅱ壓力5～6 MPa)；每隔20 min進(jìn)行一次觀察記錄；萃取結(jié)束后，關(guān)閉高壓泵、加熱器開關(guān)以及操作臺(tái)電源，稱重后計(jì)算花生出油率(η)，見公式(1)。

(1)

式(1)中，η為花生出油率，%；m1為萃取前花生質(zhì)量，g；m2為萃取后花生粕質(zhì)量，g。

2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型的構(gòu)造

采用MATLAB(R2012b)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立模型，并預(yù)測(cè)花生油的SFE-CO2萃取過程，其算法流程如圖1。

圖1 算法流程Fig.1 Algorithm flow

2.1 數(shù)據(jù)預(yù)處理

數(shù)據(jù)預(yù)處理是構(gòu)建和利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型必不可少的步驟，將直接影響模型構(gòu)造的合理性及預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確程度。在訓(xùn)練之前必須對(duì)數(shù)據(jù)歸一化處理(如表1)，采用線性歸一化，把訓(xùn)練樣本的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)變?yōu)閇0-1]之間的小數(shù)，見公式(2)。

(2)

式(2)中，Xi、Yi分別為轉(zhuǎn)換前、后的值；Xmax、Xmin分別為樣本最大值和最小值。

2.2 節(jié)點(diǎn)數(shù)的確定

輸入層、隱含層和輸出層是BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的3個(gè)組成部分[15]。輸入層與輸出層的節(jié)點(diǎn)數(shù)主要由實(shí)驗(yàn)因素的數(shù)量與實(shí)驗(yàn)指標(biāo)數(shù)量來(lái)決定，隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)按輸入層節(jié)點(diǎn)數(shù)目的2倍多1個(gè)的方法來(lái)確定(如圖2)，最終確定了4-9-1的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其中萃取壓力、溫度、時(shí)間和CO2流量作為輸入數(shù)據(jù)，花生出油率作為輸出數(shù)據(jù)。

表1 歸一化后的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)Tab.1 Normalized experimental data

圖2 SFE-CO2萃取花生油的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)Fig.2 Neural network structure of SFE-CO2 extraction of peanut oil

2.3 評(píng)價(jià)指標(biāo)

采用均方誤差(mse)函數(shù)來(lái)評(píng)價(jià)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型是否合理，見式(3)。

(3)

式(3)中，n為樣本數(shù)目，Pi為預(yù)測(cè)值，Ti為目標(biāo)值。

2.4 樣本訓(xùn)練及測(cè)試

將均勻?qū)嶒?yàn)數(shù)據(jù)分成兩部分，8組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練樣本，2組作為預(yù)測(cè)樣本，選擇輸入層與隱含層以及隱含層與輸出層之間的傳遞函數(shù)為logsig函數(shù)。設(shè)置參數(shù)收斂步數(shù)為200步，收斂準(zhǔn)則為1×10-4。當(dāng)訓(xùn)練步數(shù)達(dá)到200步時(shí)，利用訓(xùn)練樣本得到模型的均方誤差(mse)為3.725 6×10-5，能夠滿足收斂準(zhǔn)則，訓(xùn)練效果較好，如圖3。利用訓(xùn)練好的模型進(jìn)行預(yù)測(cè)，發(fā)現(xiàn)預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值相接近并且相對(duì)誤差(絕對(duì)值)小于2%，說明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型構(gòu)建合理，預(yù)測(cè)能力較強(qiáng)，如表2。

圖3 訓(xùn)練誤差變化曲線Fig.3 Training error curve

表2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)測(cè)試結(jié)果Tab.2 Neural network test results

3 利用模型分析萃取過程

利用訓(xùn)練好的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)花生油的SFE-CO2萃取過程，采用單因素方法，控制其余3個(gè)因素不變，改變一個(gè)因素輸入,研究花生油的SFE-CO2萃取規(guī)律。

3.1 萃取壓力對(duì)花生出油率的影響

在萃取溫度45 ℃，萃取時(shí)間120 min，CO2流量180 L/(h·kg)時(shí)，萃取壓力分別為21.5、23、24.5、26、27.5、29、30.5、32、33.5、35 MPa，如圖4?；ㄉ鲇吐孰S著萃取壓力的升高而逐漸增長(zhǎng)，但當(dāng)壓力升高到一定水平之后，花生出油率曲線逐漸趨于平緩，基本不再增長(zhǎng)。這與其他單因素的實(shí)驗(yàn)研究所得趨勢(shì)一致，進(jìn)一步說明所構(gòu)造的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)的萃取壓力對(duì)花生出油率的影響符合實(shí)際情況。壓力作為影響花生出油率的最主要因素之一，在其余條件不變的情況下，升高壓力，導(dǎo)致SFE-CO2密度與溶解度提升，從而使花生出油率提高。但是壓力不能一直升高，一方面要考慮擴(kuò)散系數(shù)與傳質(zhì)系數(shù)的降低，另一方面還要考慮設(shè)備運(yùn)行安全性、生產(chǎn)成本以及花生油的品質(zhì)問題。

圖4 萃取壓力與花生出油率的關(guān)系Fig.4 Relationship between extraction pressure and peanut oil yield

3.2 萃取溫度對(duì)花生出油率的影響

在萃取壓力30 MPa，萃取時(shí)間120 min，CO2流量180 L/(h·kg)時(shí)，萃取溫度分別為35、37、39、41、43、45、47、49、51、53 ℃，如圖5。溫度也是控制花生出油率的一個(gè)主要因素，溫度的升高有利于花生油分子迅速擴(kuò)散到SFE-CO2當(dāng)中，使花生出油率提高。但是溫度一直升高會(huì)使SFE-CO2的密度下降，導(dǎo)致花生出油率降低，同時(shí)過高的溫度一方面會(huì)造成花生中其他活性因子溶解到SFE-CO2當(dāng)中，增加了后續(xù)的純化工藝；另一方面還會(huì)影響到花生蛋白的活性，降低花生粕的利用價(jià)值。所以萃取溫度的選擇也應(yīng)該綜合考慮這些方面。

圖5 萃取溫度與花生出油率的關(guān)系Fig.5 Relationship between extraction temperature and peanut oil yield

3.3 萃取時(shí)間對(duì)花生出油率的影響

在萃取壓力30 MPa，萃取溫度為45 ℃，CO2流量180 L/(h·kg)時(shí)，萃取時(shí)間分別為80、90、100、110、120、130、140、150、160、170 min，如圖6。隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，SFE-CO2對(duì)花生顆粒由外及內(nèi)的萃取，傳質(zhì)阻力逐漸變大，出油速率逐漸降低；同時(shí)，時(shí)間的延長(zhǎng)會(huì)造成生產(chǎn)效率降低，能耗與成本的增加。所以在萃取時(shí)間的選擇中要考慮花生原料的含油量、能耗、成本、效率等綜合因素的影響。

圖6 萃取時(shí)間與花生出油率的關(guān)系Fig.6 Relationship between extraction time and peanut oil yield

圖7 CO2流量與花生出油率的關(guān)系Fig.7 Relationship between CO2 flow rate and peanut oil yield

3.4 CO2流量對(duì)花生出油率的影響

在萃取壓力30 MPa，萃取溫度為45 ℃，萃取時(shí)間120 min時(shí)，CO2流量分別為130、140、150、160、170、180、190、200、210、220 L/(h·kg)，如圖7。CO2流量增加，使得花生顆粒與SFE-CO2之間傳質(zhì)的推動(dòng)力增加，花生出油率提高，然而過大的流量又會(huì)縮短SFE-CO2在萃取釜中與花生顆粒接觸的時(shí)間，造成出油率曲線變緩。同時(shí)過高的流量會(huì)增加設(shè)備的負(fù)擔(dān)及CO2的消耗，所以CO2流量的選擇中也要考慮各個(gè)方面的綜合影響。

本文選取指標(biāo)花生出油率的預(yù)測(cè)期望值為47.5%，即萃取壓力30 MPa、溫度40.5 ℃、時(shí)間125 min，CO2流量187 L/(h·kg)時(shí)，可以獲得較好的萃取效果。如果繼續(xù)增加4個(gè)因素值，花生出油率能進(jìn)一步提高，但花生含油率在48%～50%，因此過高增加4個(gè)因素值，將會(huì)加大能源消耗，增加生產(chǎn)成本，沒有太多的實(shí)際意義。

4 結(jié) 論

利用均勻設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，構(gòu)造的4-9-1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，預(yù)測(cè)能力較強(qiáng)，預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值相接近并且相對(duì)誤差(絕對(duì)值)小于2%。在確定的實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi)，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)萃取過程中各參數(shù)影響下，花生出油率的變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)研究所得規(guī)律一致，說明模型的可靠度高，可以通過該模型實(shí)現(xiàn)對(duì)SFE-CO2萃取花生油過程的預(yù)測(cè)與控制。

綜合安全性、能耗、成本、效率、花生油以及花生粕的品質(zhì)各方面因素考慮，當(dāng)萃取壓力30 MPa、溫度40.5 ℃、時(shí)間125 min，CO2流量187 L/(h·kg)時(shí)萃取效果良好，花生出油率可達(dá)期望值47.5%。

參考文獻(xiàn)：

[1] 周瑞寶. 中國(guó)花生生產(chǎn)、加工產(chǎn)業(yè)現(xiàn)狀及發(fā)展建議[J]. 中國(guó)油脂, 2005, 30(2): 5-9.

ZHOU R B. China peanut production and processing industry present situation and development suggestion[J]. China Oils and Fats, 2005, 30(2): 5-9.

[2] 焦紅, 付有利, 呂微. 保留高活性蛋白的花生油超臨界CO2萃取工藝研究[J]. 食品工業(yè), 2014, 35(5): 39-42.

JIAO H, FU Y L, Lü W. Study on the extraction of peanut oil by supercritical CO2in the reservation of high active protein[J]. Food Industry, 2014, 35(5): 39-42.

[3] ANGGRIANTO K, SALEA R, VERIANSYAH B, et al. Application of supercritical fluid extraction on food processing: black-eyed pea(Vignaunguiculata) and peanut(Arachishypogaea)[J]. Procedia Chemistry, 2014(9): 265-272.

[4] 李躍金, 汪林林. 超臨界萃取花生中主要成分的研究[J]. 應(yīng)用化工, 2014, 43(8): 1381-1383.

LI Y J, WANG L L.Supercritical extraction of main components in peanut[J]. Applied Chemical Industry, 2014, 43(8): 1381-1383.

[5] DONG J S, GU B Q. Simulation of supercritical CO2extraction for peanut oil based on artificial neural networks[J]. Applied Mechanics & Materials, 2010, 37/38(8): 1172-1175.

[6] 周娟. 改進(jìn)BP算法在海堤滲壓多測(cè)點(diǎn)監(jiān)測(cè)預(yù)報(bào)中的應(yīng)用研究[D]. 合肥: 合肥工業(yè)大學(xué), 2014.

[7] GHOREISHI S M, HEIDARI E. Extraction of epigallocatechin-3-gallate from green tea via supercritical fluid technology: neural network modeling and response surface optimization[J]. Journal of Supercritical Fluids, 2013, 74: 128-136.

[8] GHOREISHI S M, HEDAYATI A, MOUSAVI S O. Quercetin extraction from rosa damascena mill via supercritical CO2: neural network and adaptive neuro fuzzy interface system modeling and response surface optimization[J]. Journal of Supercritical Fluids, 2016, 112: 57-66.

[9] HEDAYATI A, GHOREISHI S M. Artificial neural network and adaptive neuro-fuzzy interface system modeling of supercritical CO2extraction of glycyrrhizic acid fromGlycyrrhizaglabraL[J]. Chemical Product & Process Modeling, 2016, 11(3): 217-230.

[10] 劉紅梅, 李可意. 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和遺傳算法優(yōu)化莪術(shù)超臨界萃取工藝[J]. 中國(guó)藥學(xué)志, 2006, 41(5): 371-374.

LIU H M, LI K Y. Study on supercritical extraction process of curcumol in curcuma phaeocaulis valeton based on back-propagation neural network and genetic algorithm[J]. Chinese Pharmaceutical Journal, 2006, 41(5): 371-374.

[11] SARGOLZAEI J, MOGHADDAM A H. Predicting the yield of pomegranate oil from supercritical extraction using artificial neural networks and an adaptive-network-based fuzzy inference system[J]. Frontiers of Chemical Science and Engineering, 2013, 7(3): 357-365.

[12] IZADIFAR M, ABDOLAHI F. Comparison between neural network and mathematical modeling of supercritical CO2extraction of black pepper essential oil[J]. Journal of Supercritical Fluids, 2006, 38(1): 37-43.

[13] KUVENDZIEV S, LISICHKOV K, ZEKOVIZ, et al. Artificial neural network modelling of supercritical fluid CO2extraction of polyunsaturated fatty acids from common carp (CyprinuscarpioL.) viscera[J]. Journal of Supercritical Fluids, 2014, 92(8): 242-248.

[14] 姜瑋, 劉靜波, 陶旭,等. 均勻設(shè)計(jì)-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化超臨界CO2提取杜香揮發(fā)油工藝[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào), 2011, 27(s2): 293-296.

JIANG W, LIU J B, TAO X, et al. Supercritical carbon dioxide extraction ofLedumpalustreL. essential oils optimizing with uniform design and BP neural network[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2011, 27(s2): 293-296.

[15] 周正林, 張昕. 基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的交通流量預(yù)測(cè)模型的研究[J]. 信息技術(shù), 2006, 30(10): 36-38.

ZHOU Z L, ZHANG X. Research on model of traffic flux forecast based on artificial neural network[J].Information Technology, 2006, 30(10): 36-38.