李超越， 馮詩(shī)愚,*， 邵壘， 潘俊， 劉衛(wèi)華

(1. 南京航空航天大學(xué) 航空宇航學(xué)院 飛行器環(huán)境控制與生命保障工業(yè)和信息化部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 南京 210016； 2. 中航工業(yè)南京機(jī)電液壓工程研究中心 航空機(jī)電系統(tǒng)綜合航空科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 南京 211106)

氣體在液體中擴(kuò)散系數(shù)研究常見于石油化工行業(yè)，包括其向原油及多孔介質(zhì)擴(kuò)散傳質(zhì)的報(bào)道[5-8]，且研究以實(shí)驗(yàn)測(cè)定為主。測(cè)量氣體在不同溫度和壓力下的擴(kuò)散系數(shù)有直接和間接測(cè)量?jī)纱箢惙椒╗9]。直接測(cè)量主要是混合物成分分析法[10-11]，其通過(guò)擴(kuò)散過(guò)程中質(zhì)譜分析原理，分析氣液混合物中氣體濃度變化而得到氣體擴(kuò)散系數(shù)值，但成分分析法存在實(shí)驗(yàn)花費(fèi)大、分析過(guò)程繁雜、對(duì)擴(kuò)散過(guò)程產(chǎn)生影響等問(wèn)題，因此使用并不普遍；間接測(cè)量有壓力降法[12-15]、恒定壓力測(cè)量法[6,16]、激光全息干涉測(cè)量法[17-19]等。相較于其他幾種實(shí)驗(yàn)方法，壓力降法由于精確度高、代價(jià)低、時(shí)間短而得到廣泛應(yīng)用[20]。

壓力降法的基本原理是：在恒溫條件下密閉容器中，氣體分子擴(kuò)散溶解于液體后，氣相空間物質(zhì)減少，氣體壓力降低。當(dāng)氣體擴(kuò)散系數(shù)增大，則壓力降落速率快，反之則壓力降低速率慢。

擴(kuò)散系數(shù)與擴(kuò)散體系中物質(zhì)化學(xué)組成密切相關(guān)，不能簡(jiǎn)單地采用其他液體中的擴(kuò)散系數(shù)進(jìn)行類比或簡(jiǎn)化，如文獻(xiàn)[8,10,21-24]測(cè)量了CH4和CO2在不同油品中的擴(kuò)散系數(shù)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，不同條件下氣體擴(kuò)散系數(shù)差異較大。目前國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)中均無(wú)法查詢到CO2在國(guó)產(chǎn)RP-3航空燃油中的擴(kuò)散系數(shù)，這對(duì)3C惰化系統(tǒng)的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)十分不利。有鑒于此，本文搭建了壓力降法實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，測(cè)量了CO2在RP-3航空燃油溶解時(shí)氣相空間壓力的變化。擴(kuò)散系數(shù)的大小會(huì)造成壓力變化速度不同，因此可根據(jù)壓力來(lái)間接得到擴(kuò)散系數(shù)，一般的做法是假設(shè)滿足一維擴(kuò)散條件，即認(rèn)為擴(kuò)散的垂直方向無(wú)限大，這樣在忽略高次項(xiàng)的條件下，可顯式得到擴(kuò)散系數(shù)與壓力的關(guān)系[8,10,12,22]。實(shí)際的容器直徑總是有限的，因此無(wú)法滿足一維擴(kuò)散假設(shè)，上述解析解法存在一定誤差，有鑒于此，本文采用數(shù)值解法，并認(rèn)為擴(kuò)散是二維的，但是數(shù)值解法中氣體壓力與擴(kuò)散系數(shù)為隱式關(guān)系，需在一定數(shù)值范圍內(nèi)依次假設(shè)擴(kuò)散系數(shù)值并根據(jù)Fick擴(kuò)散方程、質(zhì)量守恒和氣體狀態(tài)方程計(jì)算擴(kuò)散過(guò)程中氣體壓力變化，并與實(shí)驗(yàn)測(cè)量壓力值進(jìn)行比較，定義計(jì)算與實(shí)驗(yàn)壓力誤差函數(shù)，當(dāng)壓力誤差函數(shù)取值最小時(shí)可認(rèn)為此時(shí)對(duì)應(yīng)擴(kuò)散系數(shù)為最優(yōu)擴(kuò)散系數(shù)值。數(shù)值解法減少了解析方程中的簡(jiǎn)化假設(shè)，并建立二維擴(kuò)散模型求解擴(kuò)散系數(shù)值，更加符合實(shí)際擴(kuò)散過(guò)程，由此通過(guò)數(shù)值差分方法及誤差分析法使計(jì)算結(jié)果更加精確。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

壓力降法通過(guò)測(cè)量密封不銹鋼容器內(nèi)與RP-3航空燃油直接接觸的CO2的壓力變化來(lái)計(jì)算氣體擴(kuò)散系數(shù)，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。RP-3航空燃油由容器底部注入，燃油高度41.5 mm，氣體由高壓氣瓶降壓后從容器上方引入，直到達(dá)到實(shí)驗(yàn)開始所需壓力，氣相高度78.5 mm，擴(kuò)散容器截面直徑70 mm。工質(zhì)充注結(jié)束后關(guān)閉管路閥門，實(shí)驗(yàn)開始，并利用壓力傳感器和數(shù)據(jù)采集儀記錄氣體壓力隨時(shí)間變化。為保持實(shí)驗(yàn)過(guò)程中溫度恒定，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程在恒溫水浴中進(jìn)行。

為減少實(shí)驗(yàn)誤差，實(shí)驗(yàn)開始前須對(duì)實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行氣密性檢測(cè)，防止因泄漏而導(dǎo)致氣體壓力降低，保證實(shí)驗(yàn)可靠性。實(shí)驗(yàn)中所用CO2純度為99.99%，RP-3航空燃油由航空機(jī)電系統(tǒng)綜合航空科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室提供。主要實(shí)驗(yàn)設(shè)備包含熱電偶T、壓力傳感器(量程0～0.5 MPa)、恒溫水浴DC-3030，其精度分別為±0.1℃、F.S.±0.1%、±0.1℃。

圖1 壓力降法實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1 Schematic diagram of pressure-decay experiment apparatus

2 擴(kuò)散模型

氣體擴(kuò)散過(guò)程如圖2所示。對(duì)氣-液擴(kuò)散進(jìn)行數(shù)學(xué)分析須選擇合適的擴(kuò)散方程并對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ妥鞒鋈缦录僭O(shè)：

1) CO2氣相空間不存在濃度梯度。

2) 擴(kuò)散過(guò)程為二維各向同性擴(kuò)散。

圖2 擴(kuò)散模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of diffusion model

3) 氣-液邊界處航空燃油中CO2濃度為各時(shí)刻氣體壓力條件下對(duì)應(yīng)的飽和溶解度[7]。

4) 擴(kuò)散系數(shù)為與濃度無(wú)關(guān)的常數(shù)[8]。

5) 由于在實(shí)驗(yàn)溫度條件下擴(kuò)散體系中燃油蒸氣壓力相對(duì)于CO2氣體壓力極低，且當(dāng)溫度恒定時(shí)燃油蒸氣壓力保持不變，因此實(shí)驗(yàn)過(guò)程中可忽略燃油蒸氣壓力對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響[15]。

6) 擴(kuò)散體系中不發(fā)生化學(xué)反應(yīng)[25]。

根據(jù)Fick第一定律，二維擴(kuò)散可表示為

(1)

式中：c為氣體在液體中濃度，mol/m3;t為時(shí)間，s;v為流體速度，m/s;z為液體高度位置，m;x為液體水平方向位置，m；D為擴(kuò)散系數(shù)，m2/s。

靜止條件下密閉擴(kuò)散容器內(nèi)燃油流速可忽略不計(jì)，則式(1)可表示為

(2)

根據(jù)本節(jié)假設(shè)3)，氣-液邊界擴(kuò)散濃度為t時(shí)刻氣體壓力為p時(shí)所對(duì)應(yīng)平衡溶解度，則對(duì)應(yīng)擴(kuò)散模型邊界條件為

初始條件：

c=0 0≤z≤z0,t=0

(3)

邊界1：

c(z,t)=c(p)z=z0,t>0

(4)

邊界2：

(5)

邊界3：

(6)

邊界4：

(7)

式中：z0為液體總高度，m;x0為液體水平方向總長(zhǎng)度，m;p為氣體壓力，Pa。

氣體在石油制品中溶解度可用ASTM D2780—92[4]所提供的阿斯特瓦爾德系數(shù)表示。隨著擴(kuò)散進(jìn)行，CO2溶解于RP-3航空燃油，氣體壓力降低，根據(jù)阿斯特瓦爾德系數(shù)可求得在不同時(shí)刻壓力變化時(shí)CO2在液相中溶解度，并以此作為式(4)在氣-液界面處邊界條件，運(yùn)用中心差分法，假定擴(kuò)散系數(shù)值求解擴(kuò)散方程式(2)，計(jì)算可得燃油中不同位置在不同時(shí)刻氣體濃度分布，由此可知液相中氣體總的物質(zhì)的量。根據(jù)質(zhì)量守恒定律，擴(kuò)散過(guò)程中氣體溶解于燃油的物質(zhì)的量與氣體自身減少的物質(zhì)的量相等。根據(jù)實(shí)際氣體狀態(tài)方程，在一定溫度和壓力下氣體物質(zhì)的量可表示為

(8)

式中：ng為氣體物質(zhì)的量，mol;Vg為氣體體積，m3;Z為氣體壓縮因子;氣體常數(shù)R=8.314 J/(mol·K)；T為溫度，K。

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中氣體初始?jí)毫?00～600 kPa,且擴(kuò)散過(guò)程中壓力變化范圍不大，可認(rèn)為氣體壓縮因子為常數(shù)，則實(shí)驗(yàn)過(guò)程中CO2擴(kuò)散導(dǎo)致氣體壓力變化為

(9)

式中：Δp為氣體壓力變化，Pa;Δng為氣體物質(zhì)的量變化，mol。

因此，容器內(nèi)氣體壓力可表示為

(10)

式中：pi為氣體初始?jí)毫?，Pa。

3 數(shù)值優(yōu)化

首先進(jìn)行不同溫度下CO2在RP-3航空燃油中壓力降測(cè)量并記錄。在與實(shí)驗(yàn)相同初始?jí)毫l件下，假定擴(kuò)散系數(shù)值并結(jié)合上述擴(kuò)散模型進(jìn)行氣相空間壓力計(jì)算，與實(shí)驗(yàn)記錄壓力進(jìn)行比較得到實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算氣體壓力平均誤差函數(shù)。以擴(kuò)散系數(shù)為獨(dú)立變量，在一定范圍內(nèi)求得氣體壓力誤差函數(shù)值，當(dāng)誤差函數(shù)取值最小時(shí)所對(duì)應(yīng)的擴(kuò)散系數(shù)即為最優(yōu)解。

壓力平均誤差函數(shù)Δpave表示在擴(kuò)散過(guò)程中時(shí)刻tj(j=0,1,…，m)時(shí)理論計(jì)算壓力與實(shí)驗(yàn)壓力差值的平方平均數(shù)，單位為Pa。平均誤差函數(shù)可表示為

(11)

式中：Δpj為各時(shí)刻壓力差值；pcal為計(jì)算壓力，Pa;pexp為實(shí)驗(yàn)壓力，Pa。

擴(kuò)散初始條件確定后，擴(kuò)散系數(shù)值為求解壓力變化唯一變量。根據(jù)Husain的單一變量搜索法[26]，在預(yù)設(shè)擴(kuò)散系數(shù)取值范圍內(nèi)，可求得擴(kuò)散系數(shù)最優(yōu)解。由文獻(xiàn)[23,27]可知，氣體在液體中擴(kuò)散系數(shù)值取值范圍一般為1×10-11～1×10-6m2/s,在此范圍內(nèi)誤差函數(shù)為單峰值函數(shù)，因此存在特定擴(kuò)散系數(shù)使擴(kuò)散過(guò)程中理論計(jì)算壓力與實(shí)驗(yàn)記錄壓力誤差最小，從而達(dá)到求解目的。

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

實(shí)驗(yàn)測(cè)量并記錄了-20、0、20、40、60℃ 5 組不同溫度下CO2在CO2-RP-3航空燃油體系的壓力降分布。擴(kuò)散過(guò)程中每隔4 s時(shí)間選取壓力值進(jìn)行理論與實(shí)驗(yàn)壓力對(duì)比。選擇擴(kuò)散系數(shù)計(jì)算步長(zhǎng)為0.1 m2/s進(jìn)行求解，如圖3所示為壓力平均誤差函數(shù)Δpave隨擴(kuò)散系數(shù)變化關(guān)系。從圖3中可看出在擴(kuò)散系數(shù)取值范圍內(nèi)f(D, Δpave)為一單峰函數(shù)，Δpave存在最小值，與本文設(shè)想一致。

從圖3中可看出在特定溫度下，當(dāng)Δpave取最小值Δpave，min時(shí)，對(duì)應(yīng)唯一確定的擴(kuò)散系數(shù)值D，如表1所示， 且擴(kuò)散系數(shù)步長(zhǎng)的選取對(duì)最優(yōu)擴(kuò)散系數(shù)值產(chǎn)生的偏差僅為0.9%～1.6%，可滿足要求。表1中所得擴(kuò)散系數(shù)值即為CO2在RP-3航空燃油中的最優(yōu)解。

圖3 CO2-RP-3燃油體系不同溫度下壓力平均誤差隨擴(kuò)散系數(shù)變化關(guān)系Fig.3 Variation of average pressure differencewith diffusion coefficient under different temperature for CO2-RP-3 jet fuel system

T/℃Δpave，min/kPaD/(10-8m2·s-1)-205．896．103．877．6205．358．6404．989．7603．5911．1

為驗(yàn)證最優(yōu)擴(kuò)散系數(shù)解能更準(zhǔn)確地描述實(shí)際擴(kuò)散過(guò)程，將所求擴(kuò)散系數(shù)值D代入擴(kuò)散方程模型，由此可計(jì)算得到擴(kuò)散體系中氣體壓力降分布曲線。以60℃擴(kuò)散為例，取3組不同擴(kuò)散系數(shù)值分別進(jìn)行計(jì)算，其中一組為所求最優(yōu)擴(kuò)散系數(shù)D，另外2組為任意大于或小于D的值，理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)記錄壓力變化對(duì)比如圖4所示。由圖4可知擴(kuò)散系數(shù)取值不同時(shí)計(jì)算與實(shí)驗(yàn)壓力之間平均誤差發(fā)生變化，運(yùn)用最優(yōu)擴(kuò)散系數(shù)值計(jì)算氣體壓力與實(shí)驗(yàn)記錄之間誤差最小，由此表明數(shù)值優(yōu)化方法可以更加準(zhǔn)確地求解CO2在RP-3航空燃油中的擴(kuò)散系數(shù)。

圖4 計(jì)算壓力降與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較Fig.4 Comparison of calculated pressure decay with experimental data

從表1所求擴(kuò)散系數(shù)值可知，CO2在RP-3航空燃油擴(kuò)散體系中擴(kuò)散系數(shù)隨溫度升高而增大，這是因?yàn)闇囟壬?，氣體分子熱運(yùn)動(dòng)加劇，導(dǎo)致分子擴(kuò)散速率加快。而且溫度升高導(dǎo)致液體黏度降低，氣體擴(kuò)散系數(shù)增大[28]。當(dāng)溫度由-20℃增大到60℃時(shí)，擴(kuò)散系數(shù)值增大了81.97%。在工程應(yīng)用中，擴(kuò)散系數(shù)隨溫度升高而增大，可用Arrhenius方程描述：

(12)

式中：A為數(shù)值擬合常數(shù)，m2/(s·K);E為表觀活化能，J/mol。

對(duì)擴(kuò)散系數(shù)與溫度進(jìn)行數(shù)值擬合，如圖5所示，由最小二乘法擬合結(jié)果可知，CO2在RP-3航空燃油擴(kuò)散體系中A為6.8×10-7m2/(s·K),E為5 040.2 J/mol。

對(duì)本文實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行誤差分析，以60℃時(shí)CO2擴(kuò)散為例，在相同實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和初始條件下進(jìn)行3次重復(fù)性實(shí)驗(yàn)，記錄氣體壓力降過(guò)程，如圖6所示。在相同條件下實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本相同，運(yùn)用第2、3節(jié)方法求解擴(kuò)散系數(shù)方程式(2)和誤差函數(shù)方程式(3)，所得擴(kuò)散系數(shù)分別為10.9×10-8、11.1×10-8、11.7×10-8m2/s。本文所得擴(kuò)散系數(shù)值與平均擴(kuò)散系數(shù)值誤差僅為1.15%，因此在實(shí)驗(yàn)誤差允許范圍內(nèi)，本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有可靠性。

圖5 擴(kuò)散系數(shù)隨溫度變化關(guān)系Fig.5 Relationship between diffusion coefficient and temperature

圖6 實(shí)驗(yàn)測(cè)量不同時(shí)刻壓力變化Fig.6 Experimental measurement of variation of pressure versus time

5 結(jié) 論

1) 采用壓力降法進(jìn)行擴(kuò)散系數(shù)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，構(gòu)建二維擴(kuò)散模型，運(yùn)用數(shù)值解法和誤差分析能更加準(zhǔn)確地描述實(shí)際擴(kuò)散過(guò)程。

2) 氣體擴(kuò)散理論模型和實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果之間存在一定誤差，但運(yùn)用數(shù)值優(yōu)化方法求解擴(kuò)散系數(shù)可使偏差最小。

3) 隨著溫度的升高，擴(kuò)散系數(shù)值增大，當(dāng)溫度從-20℃升高到60℃時(shí)，擴(kuò)散系數(shù)值增大了81.97%，在不同溫度條件下CO2在RP-3航空燃油中的擴(kuò)散系數(shù)可以用Arrhenius方程表示。通過(guò)對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的數(shù)值擬合，可了解更大溫度范圍內(nèi)氣體擴(kuò)散系數(shù)值，為機(jī)載惰化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供必要的數(shù)據(jù)支持。

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