李雪辰耿金伶 賈鵬英 吳凱玥 賈博宇 康鵬程

(河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,保定 071002)

1 引 言

大氣壓液體電極放電能夠產(chǎn)生非平衡態(tài)低溫等離子體[1,2].因其中含有大量的活性粒子,能夠廣泛地應(yīng)用于化學(xué)分析[3?5]、材料處理[6?8]、生物醫(yī)療[9?11]、環(huán)境保護(hù)[12?14]等領(lǐng)域. 因此,大氣壓液體電極放電引起了越來越多的關(guān)注.

涉及到液體電極放電的裝置有很多.Lu等[15]利用片狀金屬-水電極裝置產(chǎn)生了大體積的等離子體,發(fā)現(xiàn)水電極的極性會(huì)影響等離子體的結(jié)構(gòu).Andre等[16]利用直流電壓激勵(lì),在兩個(gè)水流的間隙產(chǎn)生了彌散放電,分析了陰極區(qū)域和陽極區(qū)域的分子組成,并獲得了氮第二正帶系和氧原子譜線(777.19—777.54 nm)的體積發(fā)射系數(shù).Rowland等[17]研究了交流激勵(lì)液滴間的放電,發(fā)現(xiàn)放電過程中液滴會(huì)發(fā)生變形,并且放電受電流、液滴電阻率和絕緣層表面疏水性的影響.Lu等[18]利用空心針-水電極裝置產(chǎn)生了鐘型氬氣放電,并研究了其光譜特性.Liu和Hu[19]對(duì)比了直流和交流激勵(lì)下針-水電極間的放電,發(fā)現(xiàn)兩種激勵(lì)下都能產(chǎn)生輝光放電,但交流放電產(chǎn)生的活性粒子(OH等)比直流的多.Li等[20]利用直流激勵(lì)棒陣列-水電極裝置,發(fā)現(xiàn)當(dāng)氣隙較小時(shí)放電是分立的,隨著氣隙增大放電柱中部膨脹從而合并形成了片狀等離子體羽.Zheng等[21]利用交流激勵(lì)針-水電極裝置,在水面上觀察到了自組織斑圖.以上提及的液體電極放電都是靜止不動(dòng)的.Miao等[22]利用直流激勵(lì)棒-液體電極裝置,在液面上觀察到了錐狀放電.他們認(rèn)為錐狀放電也是靜止的,但Wilson等[23]發(fā)現(xiàn)錐狀放電是由放電絲的旋轉(zhuǎn)形成的.

本文采用直流激勵(lì)棒-水電極裝置,在其間隙產(chǎn)生了大氣壓空氣輝光放電.研究發(fā)現(xiàn)隨著電流的增大,放電由錐狀轉(zhuǎn)變成柱狀.利用電學(xué)測(cè)量、高速照相和光譜學(xué)方法對(duì)放電的特性進(jìn)行了研究.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示.一根圓柱形銅棒(長(zhǎng)度10 cm,直徑5 mm)豎直固定在水平放置的水槽(內(nèi)徑7.5 cm,高8 cm)上方,水槽中裝滿自來水(約350 mL,電導(dǎo)率約400μs/cm).銅棒電極通過鎮(zhèn)流電阻 (R=100 k?)與高壓直流電源(Glassman EK15 R40)的負(fù)高壓相連,水電極通過一鋁環(huán)(粗2 mm,直徑6 cm)接地.銅棒的棒端與水面的間距為6 mm.利用高壓探頭(Tekronix P6015A)對(duì)銅棒與水電極間的放電電壓進(jìn)行測(cè)量.利用電流探頭(Tektronix TCP 312A)測(cè)量放電電流.放電電壓和電流通過示波器(Tektronix DPO4104)顯示并儲(chǔ)存.利用透鏡將放電的發(fā)光匯聚到光纖中,再通過光譜儀(ACTON SP-2750)采集其發(fā)射光譜.利用數(shù)碼相機(jī)(Canon EOS 7D)拍攝放電的正視圖.高速照相機(jī)(Andor DH334T)鏡頭視線與水平面呈45°在短曝光時(shí)間下拍攝放電圖像.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1.Schematic diagram of the experimental setup.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

當(dāng)電流為4.5 mA時(shí),錐狀放電產(chǎn)生于水面上方(圖2(a)).隨著電流的增加,錐狀放電體積逐漸增大,如圖2(a)—(c)所示.可見,棒端處的發(fā)光最強(qiáng),對(duì)應(yīng)放電的負(fù)輝區(qū)(NG).在負(fù)輝區(qū)的下方發(fā)光明顯變暗,此為法拉第暗區(qū)(FDS).繼續(xù)向下,對(duì)應(yīng)放電的正柱區(qū)(PC),它在放電區(qū)域中所占比例最大.上述特征區(qū)域表明放電處于輝光機(jī)理.當(dāng)電流為6.0 mA時(shí),錐狀放電體積達(dá)到最大.繼續(xù)增大電流,放電體積逐漸減小,如圖2(c)—(e)所示.當(dāng)電流增加到7.5 mA時(shí),錐狀放電收縮成了柱狀放電(圖2(e)).對(duì)于柱狀放電,仍能觀察到上述的特征區(qū)域.通過對(duì)比錐狀放電和柱狀放電可以看出,柱狀放電的發(fā)光強(qiáng)度比錐狀放電高,并且柱狀放電中水面的陽極輝光(AG)較明顯.

圖3給出了電流為6.0 mA時(shí)不同曝光時(shí)間下錐狀放電的照片.由于棒端處負(fù)輝光的發(fā)光太強(qiáng),容易曝光過度,因此僅對(duì)負(fù)輝區(qū)下面的放電進(jìn)行了拍攝.研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)曝光時(shí)間為45 ms時(shí),水面上有一個(gè)完整的環(huán).當(dāng)曝光時(shí)間小于45 ms時(shí),水面上僅會(huì)出現(xiàn)一段圓弧(而非完整的單環(huán)),如曝光時(shí)間為35 ms的照片所示.隨著曝光時(shí)間的減小,弧長(zhǎng)也越來越短.當(dāng)曝光時(shí)間為1 ms時(shí),棒-水間隙間呈現(xiàn)一個(gè)直徑約為1 mm的柱狀放電絲,同時(shí)水面上的圓弧變?yōu)橹睆郊s為1 mm的亮點(diǎn).繼續(xù)縮短曝光時(shí)間,放電絲的形狀幾乎不發(fā)生變化,但其發(fā)光強(qiáng)度逐漸減弱.上述結(jié)果說明錐狀放電是由直徑約為1 mm的放電絲旋轉(zhuǎn)形成的,其旋轉(zhuǎn)周期為45 ms.

圖2 棒-水電極間放電的正視圖,曝光時(shí)間為0.1 s,(a)—(e)的放電電流分別為4.5 mA,5.5 mA,6.0 mA,6.5 mA,7.5 mAFig.2.Front view of the discharge between the copper rod and the water surface,the exposure time is 0.1 s.The discharge current from(a)to(e)is 4.5 mA,5.5 mA,6.0 mA,6.5 mA and 7.5 mA,respectively.

圖3 不同曝光時(shí)間下錐狀放電的照片,其中放電電流為6.0 mAFig.3.Images of the conical discharge with different exposure time,the discharge current is 6 mA.

根據(jù)氣體放電理論,當(dāng)放電只考慮α過程(α為Townsend第一電離系數(shù))和陰極上的γ過程(γ系數(shù)表示一個(gè)正離子轟擊陰極表面,使陰極逸出次級(jí)電子的數(shù)量)時(shí),其放電自持條件為[24]

其中d為氣隙間距.在大氣壓氣體放電中,還應(yīng)當(dāng)考慮到β過程(β為電子與電負(fù)性粒子結(jié)合形成負(fù)離子的復(fù)合系數(shù)),這時(shí)放電的自持條件為

由于放電會(huì)產(chǎn)生大量的電負(fù)性粒子,如NO,NO2,NO3,O,O3和 OH[23]等.這些電負(fù)性粒子會(huì)增大放電通道中的β系數(shù),導(dǎo)致放電通道中α?β值減小.因此,原通道因不滿足自持條件而導(dǎo)致放電消失.但原通道臨近的區(qū)域,由于與原通道的電場(chǎng)相差不多,因此具有與原通道相近的α值,并且此區(qū)域由于沒有放電,故缺少以上提及的電負(fù)性離子,因此這個(gè)區(qū)域具有比原通道更大的α?β值,可以滿足自持條件,放電會(huì)轉(zhuǎn)移到此區(qū)域,即放電是會(huì)移動(dòng)的.考慮到水面上的負(fù)離子(電負(fù)性粒子結(jié)合電子后會(huì)繼續(xù)向水陽極運(yùn)動(dòng)),它不僅堆積在放電絲對(duì)應(yīng)的水面上,還會(huì)在整個(gè)環(huán)內(nèi)區(qū)域堆積,即在圖3的中心軸L附近也會(huì)有負(fù)離子,這些負(fù)離子對(duì)放電絲的負(fù)離子具有排斥作用,所以放電絲會(huì)沿著中心軸線轉(zhuǎn)動(dòng).

圖4給出了水陽極上放電環(huán)的直徑隨電流的變化關(guān)系.當(dāng)電流為4.5 mA時(shí),環(huán)的直徑約為2.2 mm.隨著電流的增加,環(huán)的直徑逐漸增加.當(dāng)電流增加到6.0 mA時(shí),環(huán)的直徑達(dá)到最大值為3.7 mm.繼續(xù)增加電流,環(huán)的直徑逐漸減小.當(dāng)電流為7.5 mA時(shí),放電絲停止旋轉(zhuǎn),此時(shí)水面上放電的直徑達(dá)到最小值,約為1.2 mm.之后,隨著電流繼續(xù)增加,水面放電的直徑略有增大.

圖4 水面上放電環(huán)的直徑隨電流的變化關(guān)系Fig.4.Diameter of the discharge ring on the water surface as a function of the current.

圖5給出了棒-水電極間的放電電壓(U)與放電電流(I)的特征曲線(輝光放電的伏安特性曲線).可以看出,無論錐狀放電還是柱狀放電,其放電電壓都大于1 kV,而電流只有幾個(gè)毫安.這與David等[25]報(bào)道的輝光放電特性一致.此外,放電電壓隨著放電電流的增大而減小,即U-I特征曲線具有負(fù)斜率.上述結(jié)果表明,不論是錐狀放電還是柱狀放電,均處于正常輝光機(jī)理[26].

圖5 輝光放電的伏安特性曲線Fig.5.Voltage-ampere curve of the glow discharge.

為了研究放電的等離子體參數(shù),利用N+2的波長(zhǎng)為391.4 nm和N2的波長(zhǎng)為 337.1 nm的譜線相對(duì)強(qiáng)度比I391.4/I337.1來表征電子平均能量[27],其中的光譜強(qiáng)度是對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)的峰值.利用Specair軟件擬合氮分子第二正帶系(C3Πu→B3Πg)的光譜來獲取轉(zhuǎn)動(dòng)溫度(Tr)和振動(dòng)溫度(Tv)[28,29],結(jié)果如圖6所示.在圖6(a)中,隨著電流的增大,I391.4/I337.1升高,這表明放電的電子平均能量隨著放電電流增大而升高.由圖6(b)可知,當(dāng)放電電流為4.5 mA時(shí),轉(zhuǎn)動(dòng)溫度約為1380 K,振動(dòng)溫度約為3100 K,這與Wilson等[23]報(bào)道的結(jié)果一致.此外,轉(zhuǎn)動(dòng)溫度和振動(dòng)溫度均隨放電電流的增大而升高.這是由于電子平均能量越高,通過碰撞傳遞給分子的振動(dòng)能和轉(zhuǎn)動(dòng)能也越高,因此分子的振動(dòng)溫度和轉(zhuǎn)動(dòng)溫度也就越高.

圖6 光強(qiáng)比I391.4/I337.1(a)及振動(dòng)溫度和轉(zhuǎn)動(dòng)溫度(b)隨電流的變化Fig.6.The intensity ratio ofI391.4/I337.1(a),rotational temperature and vibrational temperature(b)as functions of discharge current.

以上結(jié)果能夠定性解釋水面上放電直徑隨電流的變化關(guān)系.對(duì)于錐狀放電,隨著電流的增加,放電電壓逐漸減小,這使得電子的遷移率減小.那么,電子與電負(fù)性粒子結(jié)合的概率增大,能夠產(chǎn)生更多的負(fù)離子.因此,隨著電流的增加,中心軸L附近及放電通道中的負(fù)離子均增多,二者間的排斥力增大.所以隨著電流增大,水面上環(huán)的直徑增大.另一方面,隨著電流的增加,放電通道的氣體溫度逐漸升高.氣體受熱膨脹會(huì)降低電子與電負(fù)性粒子的結(jié)合概率,減少水面上負(fù)離子的數(shù)量.這種因素導(dǎo)致環(huán)的直徑隨電流的增大而減小.在電流小于6.0 mA時(shí),第一個(gè)因素占主導(dǎo)地位,因此環(huán)的直徑隨著放電電流增大而增大.當(dāng)電流達(dá)到6.0 mA后,溫度的影響起主導(dǎo)作用.因此,隨著電流的繼續(xù)增加(小于7.5 mA),環(huán)的直徑減小.當(dāng)電流大于7.5 mA后,放電通道的氣體溫度已經(jīng)足夠高.此時(shí)放電區(qū)域中的氣體密度足夠小,因此放電區(qū)域的電子平均能量遠(yuǎn)大于其臨近區(qū)域,導(dǎo)致放電通道的α系數(shù)也遠(yuǎn)大于臨近區(qū)域,因此放電通道將能一直滿足自持條件,所以放電靜止于軸線位置.隨著放電電流的繼續(xù)增加,更多的電子會(huì)向水面移動(dòng),導(dǎo)致更多的負(fù)離子堆積在水面上,因此水面上的負(fù)離子層會(huì)沿著水面擴(kuò)展,導(dǎo)致水面上放電的直徑隨著電流而增大.

4 結(jié) 論

利用直流激勵(lì)銅棒-水電極裝置,在氣隙間產(chǎn)生了大氣壓輝光放電.研究發(fā)現(xiàn),隨著電流的增大放電由錐狀轉(zhuǎn)變成柱狀.錐狀放電時(shí),水面圓環(huán)直徑隨電流的增大先增大后減小,柱狀放電時(shí),水面放電直徑隨電流的增大而增大.利用高速照相發(fā)現(xiàn)錐狀放電是由單個(gè)放電絲旋轉(zhuǎn)形成的.電學(xué)特性的測(cè)量結(jié)果表明無論是錐狀放電還是柱狀放電均處于正常輝光機(jī)理.利用光譜學(xué)方法測(cè)量了放電的等離子體參數(shù),發(fā)現(xiàn)放電的電子平均能量、振動(dòng)溫度和轉(zhuǎn)動(dòng)溫度均隨電流的升高而增大.根據(jù)氣體放電理論,基于放電的伏安特性曲線和等離子體參數(shù)的變化,定性地解釋了放電絲的運(yùn)動(dòng)機(jī)理及環(huán)直徑隨電流的變化關(guān)系.

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