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        SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦Sr空位最大值研究*

        2018-03-05 18:30:19紀登輝
        物理通報 2018年9期

        武 清 紀登輝

        (六盤水師范學院電氣工程學院 貴州 六盤水 553004;六盤水市光電信息技術重點實驗室 貴州 六盤水 553004)

        早在20世紀50年代,鈣鈦礦結構La1-xMxMnO3(M=Sr, Ca等)系列樣品[1]的基本磁學和電學性質就得到了人們的廣泛關注.在鈣鈦礦材料中,A位一般是由具有較大離子半徑的稀土或堿土元素離子占據,而B位則是由較小離子的過渡元素離子占據.其中,雙鈣鈦礦BaFe0.5Nb0.5O3,BaFe0.5Ta0.5O3,SrFe0.5Nb0.5O3[2]具有巨大的介電常數得到人們的廣泛關注,特別是SrFe0.5Nb0.5O3的介電常數可以達到103~104以及高介電弛豫響應[3].但也有一些問題還有待研究,比如,空位在材料中不可避免,在鈣鈦礦材料中也不例外,空位是否存在最大值的問題.

        1 空位在SrFe0.5Nb0.5O3鈣鈦礦材料中潛在作用

        用來描述熱力學點缺陷含量如下

        (1)

        其中,n表示空位數量,N表示格點總數,ΔSV表示空位形成熵,ΔEV表示空位形成能,k表示玻爾茲曼常數,T表示溫度.根據熱力學定律,溫度不可能達到0 K,只能無限接近,所以熱力學缺陷C一定是大于等于零的數值.空位的存在在很大程度上對電荷分布、磁性能、電性能等有較大的影響,主要體現在:

        (1)空位不帶電,為了滿足化合價平衡,可以通過空位含量調控電荷分布,以此影響材料物理性能;

        (2)空位存在最大值,為了保持材料結構的穩(wěn)定性,容忍因子存在范圍,要求空位的含量不能超過其極限,即可以通過空位最大限度的調控材料物理性能;

        (3)空位的存在,對于電荷有可能存在釘扎效應,導致電荷分布局域化,空位的位置即含量也是有效調節(jié)物理性能的方法之一.

        2 容忍因子極值方法確定SrFe0.5Nb0.5O3鈣鈦礦Sr空位最大值

        作為前期工作,我們已經通過“Σ容忍因子確定空位最大值方法”確定無機鈣鈦礦空位最大值問題[4],并得到了實驗結果的驗證;作為Σ容忍因子確定空位最大值方法的應用,成功預測了14類未發(fā)現的有機無機雜化鈣鈦礦光電轉化材料.對于SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦,假設Sr空位含量為x,則根據化合價守恒及粒子數守恒,含有Sr空位的SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦可以表示為式(2)

        (2)

        對于含有Sr空位的鈣鈦礦,容忍因子如式(3)所示,并且其數值應該位于[0.86, 1.03]之間[4].

        (3)

        其中

        (4)

        2xrFe4++0.5rNb5+=

        0.645×(0.5-2x)+

        0.058 5×2x+0.064×0.5

        (5)

        rO=0.135

        (6)

        將式(4)~(6)代入到式(3)并考慮容忍因子的范圍,我們得到式(7)

        (7)

        解該不等式組,我們得到了Sr空位含量x的取值范圍是-0.088 4≤x≤0.283 6,即SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦Sr空位最大值為0.283 6.

        3 化合價平衡修正SrFe0.5Nb0.5O3鈣鈦礦Sr空位最大值

        含有Sr空位的SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦可以表示為式(2),但是我們應該注意到Fe3+離子含量為0.5-2x,該含量應該為非負數.所以有式(8)

        0.5-2x≥0

        (8)

        根據式(8),我們得出含有Sr空位的SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦的Sr空位最大值不應該超過0.25.可以看到,隨著Sr空位含量的增加,Fe3+離子含量逐漸減少,Fe4+離子含量逐漸增加,Nb5+離子含量不變.由于Fe3+,Fe4+離子的磁矩不同,且分別為5μB,4μB,所以我們可以通過調控Sr空位的含量來調控Fe3+,Fe4+離子含量,進而調控磁性能.當x=0.25時,材料的化學式改寫為式(9)

        (9)

        不存在Fe3+離子,電子巡游方式及輸運方式有可能會有較大改變.

        4 結論

        本文通過熱力學相關知識分析空位存在的必然性,闡述了空位的特殊性以及對材料性能可能產生的影響.通過平均有效離子半徑方法,結合容忍因子存在極值的特點,計算出SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦中Sr空位的最大值為0.2836.

        考慮到化合價守恒導致的Fe3+離子含量不可能為負值后,SrFe0.5Nb0.5O3雙鈣鈦礦中Sr空位的最大值修正為0.25.此外,闡述了Sr空位對磁性能調控的潛在應用價值.

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