馮立強(qiáng)

核運(yùn)動對H2+諧波輻射的影響

馮立強(qiáng)

（遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，遼寧 錦州 121001）

理論研究了H2+在電子與核耦合的非伯恩奧本海默近似下輻射高次諧波的特點(diǎn)。結(jié)果表明，由于核運(yùn)動的影響，奇次諧波輻射呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象。但是隨著振動態(tài)增大，諧波紅移現(xiàn)象逐漸減弱；諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波。并且隨著振動態(tài)增大，非奇次諧波明顯增強(qiáng)。通過研究諧波輻射時(shí)頻分析圖以及諧波輻射隨核間距離變化的演化圖，給出了H2+諧波輻射紅移以及非奇次諧波產(chǎn)生的原因。

高次諧波；核運(yùn)動；諧波紅移；非奇次諧波

高次諧波作為一種非常有效的探測原子、分子動力學(xué)的方法被廣泛研究[1-3]。目前，利用半經(jīng)典三步模型可以有效地解釋高次諧波的輻射過程[4]，即：(i)電子首先由隧道電離或多光子電離進(jìn)入連續(xù)態(tài)；(ii)進(jìn)入連續(xù)態(tài)的電子在激光場驅(qū)動下以經(jīng)典方式運(yùn)動；(iii)在激光場反向驅(qū)動時(shí)，電子向原子核運(yùn)動并與其發(fā)生回碰輻射高次諧波。

分子相比于原子具有更為復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，因此當(dāng)其與強(qiáng)激光場相互作用后，會產(chǎn)生一些分子特有的現(xiàn)象。例如：Lein[5]發(fā)現(xiàn)分子諧波輻射強(qiáng)度與其振動自相關(guān)函數(shù)有關(guān)。Zhang等[6]和Feng等[7]理論研究了分子諧波輻射的空間分布。Bian等[8]研究表明，激光誘導(dǎo)電子躍遷在分子諧波輻射中起很大的作用。Bian等[9]研究表明，諧波輻射在激光上升以及下降區(qū)間分別呈現(xiàn)紅移和藍(lán)移現(xiàn)象。Feng等[10]發(fā)現(xiàn)較輕的核輻射諧波強(qiáng)度要高于較重的核。

雖然，近年來對分子諧波輻射過程的研究取得了很多進(jìn)展[5-10]，但是多數(shù)模型都采用電子與核分離的伯恩奧本海默近似模型，因此關(guān)于核運(yùn)動對分子諧波輻射的影響卻少有報(bào)道。因此，鑒于上述原因，本文理論研究了H2+在電子與核耦合的非伯恩奧本海默近似下輻射高次諧波的特點(diǎn)。

1 理論模型

激光場和H2+相互作用可以通過求解電子與核耦合的非伯恩奧本海默近似薛定諤方程來描述[11]：

這里，p、、分別為H核質(zhì)量、核與電子坐標(biāo)。1、、和分別為激光場的頻率、振幅和脈寬。

高次諧波譜圖可以表示為：

其中：

2 結(jié)果與討論

圖1給出H2+不同振動態(tài)在6.8 fs-800 nm，= 3.0×1014W/cm2(表示激光場光強(qiáng))的激光場驅(qū)動下輻射諧波的特點(diǎn)。一般來說，在核固定模型下，由于激光場的對稱性，諧波光譜只呈現(xiàn)規(guī)則的奇次諧波。但隨著考慮核運(yùn)動的影響，諧波光譜呈現(xiàn)2個(gè)明顯的特點(diǎn)，即：(i)奇次諧波呈現(xiàn)紅移；(ii)諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波。隨著振動態(tài)增大，諧波紅移現(xiàn)象逐漸減弱，但非奇次諧波明顯增強(qiáng)。

圖1 H2+諧波輻射譜圖

由三步模型可知，在激光場的上升區(qū)間[d()/d> 0]，由于激光強(qiáng)度的持續(xù)增強(qiáng)，后電離的電子會獲得更多的能量，進(jìn)而導(dǎo)致諧波光譜的藍(lán)移；相反在激光場的下降區(qū)間[d()/d< 0]，由于激光強(qiáng)度的持續(xù)減小，后電離的電子將獲得較低的能量，進(jìn)而導(dǎo)致諧波光譜的紅移。分析諧波輻射的時(shí)頻分析圖[12]，如圖2所示可知，在本文所用激光場下，可以呈現(xiàn)許多個(gè)諧波輻射過程。對于振動基態(tài)(= 0)，由于激光強(qiáng)度在上升區(qū)間較弱，H2+在激光上升區(qū)間不能被充分電離，因此導(dǎo)致其諧波輻射在激光上升區(qū)間(< 2，其中代表激光場光學(xué)周期)的強(qiáng)度要遠(yuǎn)小于激光下降區(qū)間(> 5)，即，諧波輻射強(qiáng)度主要來源于激光下降區(qū)間，如圖2(b)所示，因此導(dǎo)致諧波光譜的紅移。隨著振動態(tài)增大，H2+在激光上升區(qū)間的諧波輻射強(qiáng)度增強(qiáng)，如圖2(c) [= 2]和圖2(d) [= 4]所示，因此導(dǎo)致諧波光譜紅移減弱。

(a)激光包絡(luò)圖 (b) v = 0 (c) v = 2 (d) v = 4

圖3給出了H2+核間距隨時(shí)間的變化以及諧波輻射隨核間距的變化。由圖3可知，當(dāng)= 0時(shí)，最大核間距離出現(xiàn)在5.5 a.u.處；當(dāng)= 4時(shí)，最大核間距出現(xiàn)在7.0 a.u.處。由此可見，隨著振動態(tài)增大，核間距離被明顯延伸。并且，從圖中可觀測到，當(dāng)< 5.0 a.u.時(shí)，只有奇次諧波可以觀測到。但是當(dāng)> 5.0 a.u.時(shí)，諧波輻射出現(xiàn)頻移并且還會出現(xiàn)一些非奇次諧波。并且由于核間距離的增大，高振動激發(fā)態(tài)出現(xiàn)非奇次諧波的強(qiáng)度被明顯增強(qiáng)。由此可見，非奇次諧波出現(xiàn)的原因是由于核運(yùn)動引起的分子對稱性遭到破壞所導(dǎo)致的。

(a) H2+核間距隨時(shí)間的變化 (b) v =0 (c) v =4

3 結(jié)論

理論研究了H2+在非伯恩奧本海默近似下諧波輻射的特點(diǎn)。結(jié)果表明，(1)在核運(yùn)動的影響下，奇次諧波呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象。但是隨著振動態(tài)增大，諧波紅移現(xiàn)象逐漸減弱。(2)諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波。并且隨著振動態(tài)增大，非奇次諧波明顯增強(qiáng)。理論分析表明諧波頻移是由于諧波輻射在激光上升和下降區(qū)間的不對稱性所導(dǎo)致的。非奇次諧波產(chǎn)生的原因是由于核運(yùn)動引起的分子對稱性遭到破壞所導(dǎo)致的。

[1] Krausz F, Ivanov M. Attosecond physics[J]. Rev Mod Phys, 2009, 81(1): 163-234.

[2] Feng L Q, Chu T S. Generation of an isolated sub-40-as pulse using two-color laser pulses: Combined chirp effects[J]. Phys Rev A, 2011, 84(5): 053853.

[3] Feng L Q.Molecular harmonic extension and enhancement from H2+ions in the presence of spatially inhomogeneous fields[J]. Phys Rev A, 2015, 92(5): 053832 .

[4] Corkum P B. Plasma perspective on strong field multiphoton ionization[J]. Phys Rev Lett, 1993, 71(13): 1994-1997.

[5] Lein M. Attosecond probing of vibrational dynamics with high-harmonic generation[J]. Phys Rev Lett, 2005, 94(5): 053004.

[6] Zhang J, Pan X F, Xia C L, et al. Asymmetric spatial distribution in the high-order harmonic generation of a H2+molecule controlled by the combination of a mid-infrared laser pulse and a terahertz field[J]. Laser Phys Lett, 2016, 13(7): 075302.

[7] Feng L Q, Li W L. Nuclear signature effect on spatial distribution of molecular harmonic in the presence of spatial inhomogeneous field[J]. Laser Phys, 2017,27(1): 016002.

[8] Bian X B, Bandrauk A D. Multichannel molecular high-order harmonic generation from asymmetric diatomic molecules[J]. Phys Rev Lett, 2010, 105(9): 093903.

[9] Bian X B, Bandrauk A D. Probing nuclear motion by frequency modulation of molecular high-order harmonic generation[J]. Phys Rev Lett, 2014, 113(19): 193901.

[10] Feng L Q, Chu T S. Nuclear signatures on the molecular harmonic emission and the attosecond pulse generation[J]. J Chem Phys, 2012, 136(5): 054102.

[11] Lu R F, Zhang P Y, Han K L. Attosecond-resolution quantum dynamics calculations for atoms and molecules in strong laser fields[J]. Phys Rev E, 2008, 77(6): 066701.

[12] Antoine P, Piraux B, Maquet A. Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field[J]. Phys Rev A, 1995, 51(3): R1750-R1753.

責(zé)任編校：孫 林

Effect of Nuclear Motion on High-order Harmonic Generation from H2+

FENG Li-qiang

（College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China）

Electron ()-nuclear () dynamics in molecular high-order harmonic generation (MHHG) from H2+has been theoretically investigated with the Non-Bohn-Oppenheimer approximation. The results show that due to the effect of the nuclear motion, the red-shifts of the odd harmonics can be found. However, with the increase of the initial vibrational state, the red-shifts of the harmonics are decreased. The non-odd harmonics can be obtained on the harmonic spectra. Moreover, as the initial vibrational state increases, the generations of the non-odd harmonics are enhanced. Throughstudying the time-frequency analyses of the harmonics and thedependence of the MHHG, the reasons behind the red-shifts of the harmonics and the generations of the non-odd harmonics are given.

high-order harmonic generation; nuclear dynamics; red-shifts of the harmonics; non-odd harmonics

10.15916/j.issn1674-3261.2017.06.002

O562.4

A

1674-3261(2017)06-0355-03

2017-08-31

馮立強(qiáng)(1985-)，男，遼寧沈陽人，副教授，博士。