蔡 坤,鄭泰皓,陳良富,李莘莘,范 萌 (1.河南大學(xué)環(huán)境與規(guī)劃學(xué)院,河南 開封 475004；.河南大學(xué)計算機與信息工程學(xué)院,河南 開封 475004；.中國科學(xué)院遙感與數(shù)字地球研究所,遙感科學(xué)國家重點實驗室,北京 100101)

隨著我國經(jīng)濟的快速發(fā)展,大氣污染問題日益嚴(yán)峻,引起了社會的廣泛關(guān)注.二氧化氮(NO2)和可吸入細顆粒物(PM2.5)作為中國地區(qū)重要的空氣污染物,可較好地表征區(qū)域大氣污染的程度[1].且NO2是傳統(tǒng)光化學(xué)煙霧的代表性污染物和重要的痕量氣體,在對流層大氣化學(xué)中起著重要的作用.國內(nèi)對氮氧化物排放的控制起步較晚,近些年研究表明,由于大型工業(yè)的發(fā)展和機動車輛的增加,大氣中 NO2的濃度快速增長[2-3].此外, PM2.5也已經(jīng)成為影響我國大部分地區(qū)空氣質(zhì)量的首要污染物.研究表明我國的華北、華東、華中等地是全球細顆粒物濃度最高的地區(qū)[4],《2014中國環(huán)境狀況公報》顯示2014年我國PM2.5平均濃度為64μg/m3,達標(biāo)城市比例僅為12.2%.

目前,監(jiān)測 NO2和 PM2.5主要有地基觀測和衛(wèi)星遙感 2種方法.地基觀測獲得的濃度信息精度較高,并且是全天候的,但我國的地基觀測網(wǎng)絡(luò)卻是2013年才開始建立的,并且這種常規(guī)觀測方法只能在有限的地面站點進行.衛(wèi)星遙感具有覆蓋面積廣闊、可以提供宏觀變化信息、反映污染物大尺度、區(qū)域尺度輸送等方面的優(yōu)勢,可以彌補地面監(jiān)測站點空間分布上存在的不足[5].利用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)研究NO2和近地面PM2.5已成為近些年來的一個研究熱點.國內(nèi)學(xué)者利用OMI數(shù)據(jù)從不同區(qū)域尺度對 NO2柱濃度的時空分布和長期變化趨勢進行分析,分析了中國、京津冀、長三角、山東省、河南省的NO2時空變化及影響因素[6-10];Yao等[11]利用MODIS氣溶膠光學(xué)厚度估算了我國2006～2010年的PM2.5濃度分布;Ma等[12]采用兩步廣義可加模型,利用MODIS氣溶膠光學(xué)厚度估算了我國2004～2013年的PM2.5濃度分布.

河南省是全國最大的煤炭消費省之一,也是最大的空氣污染排放地區(qū)之一[13].中國民航總局2015年中國空氣質(zhì)量管理評估報告中指出河南省是 PM2.5重污染地區(qū)[14],而且是全國繼京津冀之后的第二大 PM2.5污染區(qū)[15].中國環(huán)境保護部于2017年對京津冀及周邊傳輸通道“2+26”城市開展為期一年的大氣污染防治強化督查[16],其中包含河南省鄭州、開封等 7個城市.但截止到2016年河南省的國控站點 76個,這些站點主要分布在市區(qū),難以獲得大范圍的 NO2和 PM2.5空間分布特征.目前利用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)對于河南省的大氣污染研究還屬于空白,尤其缺乏針對 NO2和 PM2.5的綜合污染趨勢和來源解析的研究.所以本文基于 2005～2015年 MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)估算的PM2.5,以及 OMI(Ozone Monitoring Instrument)的NO2數(shù)據(jù)產(chǎn)品,統(tǒng)計分析了河南省 PM2.5和 NO2的時空分布特征以及影響該分布的主要因素,為該地區(qū)大氣污染區(qū)域控制和防治對策提供理論和數(shù)據(jù)支撐.

1 研究區(qū)域與數(shù)據(jù)

1.1 研究區(qū)域概況

河南省位于北緯 31°23'～36°22',東經(jīng) 110°21'～116°39',地處沿海開放地區(qū)與中西部地區(qū)的結(jié)合部,是中原城市群的核心部分,全省位于中原城市群的核心城市有鄭州、開封、洛陽、平頂山、新鄉(xiāng)、焦作、許昌、漯河、濟源、鶴壁、商丘和周口共 12個,是河南省的經(jīng)濟中心,也是重污染區(qū)域.全省總面積16.7萬km2,占全國總面積的1.7%.但人口密度大,常住人口 9480萬人,占全國常駐總?cè)丝跀?shù)的 7%[17].河南是農(nóng)業(yè)大省,生產(chǎn)總值占到了全國的5.4%[18].

1.2 數(shù)據(jù)與方法

OMI是搭載在美國國家航空航天局2004年7月15日發(fā)射的Aura地球觀測系統(tǒng)衛(wèi)星上的傳感器,由荷蘭、芬蘭和NASA合作制造,其目的是研究大氣痕量成分以及對氣候變化的影響.OMI采用太陽同步軌道的天底觀測方式,幅寬約2600km,天底空間分辨率是 13km×24km,可實現(xiàn)一天覆蓋全球一次[19],被廣泛應(yīng)用在區(qū)域污染氣體監(jiān)測、空氣質(zhì)量預(yù)報的排放清單估算等領(lǐng)域.本文中所采用的OMI數(shù)據(jù)來自荷蘭皇家的官方產(chǎn) 品 (http：//www.temis.nl/airpollution/no2.html),2005～2015年 DOMINO version 2.0OMI對流層NO2垂直柱濃度產(chǎn)品,該產(chǎn)品由荷蘭皇家氣象研究所反演,空間分辨率是 0.125°.本文選取其月均值,然后處理成季均、年均值.針對驗證 OMI對流層NO2垂直柱濃度產(chǎn)品的可靠性已經(jīng)開展了很多工作,Wenig等[20]在NASA戈達德太空飛行中心與地基 Brewer MK3 分光計數(shù)據(jù)對比相關(guān)系數(shù)可達 0.9;Jin等[21]發(fā)現(xiàn)華北平原背景地區(qū)(河北古城站)在無云情況下星-地觀測結(jié)果的相關(guān)系數(shù)達到0.945.張晗等[22]將北京24個地面監(jiān)測點NO2地面質(zhì)量濃度和垂直柱濃度進行對比,結(jié)果存在明顯的正相關(guān)關(guān)系,區(qū)域整體的相關(guān)性達到 0.92.這些研究結(jié)果均表明,OMI反演的對流層NO2柱濃度和地基觀測結(jié)果具有較好的一致性,能有效反映研究區(qū)域近地面污染物的排放能力.

由于PM2.5濃度水平受污染源排放和氣象條件等影響,利用衛(wèi)星遙感監(jiān)測 PM2.5濃度的方法比較復(fù)雜,首先需要獲取整層的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)產(chǎn)品.本文中,用于河南省長時間序列分析的氣溶膠衛(wèi)星數(shù)據(jù)為 MODIS/Terra 10km 氣溶膠標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)品.MODIS搭載在美國國家航空航天局1999年12月18日發(fā)射的Terra衛(wèi)星和2002年 5月 4日發(fā)射的 Aqua衛(wèi)星上,波段范圍為0.41～14.4um,共 36個通道,掃幅寬度約 2330km.MODIS AOD產(chǎn)品主要利用0.47,0.66,2.1μm 3個波段通過暗像元反演算法獲得,是目前應(yīng)用最廣泛、可信度最高的氣溶膠光學(xué)參數(shù)數(shù)據(jù)之一.本文對 PM2.5的估算采用一種兩階段統(tǒng)計模型[23].其中,第一階段采用線性混合效應(yīng)模型,第二階段采用廣義相加模型.線性混合效應(yīng)模型能夠反映地面監(jiān)測的PM2.5與對應(yīng)地理位置的AOD和氣象因素隨時間的變化;廣義相加模型采用平滑函數(shù)對土地利用參數(shù)和地理坐標(biāo)進行擬合優(yōu)化,提高模型預(yù)測大氣 PM2.5的能力.通過以上步驟構(gòu)建兩階段模型,確定模型參數(shù)和系數(shù),代入衛(wèi)星遙感反演的光學(xué)厚度,即可得到近地面 PM2.5的質(zhì)量濃度[24].Ma等[12]用該方法估算我國2014年的近地面 PM2.5的質(zhì)量濃度,和地基觀測結(jié)果的月均相關(guān)性達到0.85,季均的相關(guān)性達到0.89.該研究結(jié)果表明用兩階段統(tǒng)計模型法能估算可靠的歷史 PM2.5數(shù)據(jù),能有效反應(yīng)研究區(qū)域近地面PM2.5的濃度水平.

2 結(jié)果與分析

本文針對河南省及其位于中原城市群的 12個核心城市,分析了 NO2和 PM2.5月、季、年 3個時間尺度上的時空分布及變化情況.

2.1 河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質(zhì)量濃度月變化

為明確大氣污染中 NO2和 PM2.5的濃度相關(guān)性,本文將2005～2015年對流層NO2柱濃度與近地面 PM2.5質(zhì)量濃度的數(shù)據(jù)按月求平均值,并統(tǒng)計分析了二者的相關(guān)性,由圖1可以看出,二者的濃度變化存在明顯的正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)達到0.84.說明當(dāng)NO2濃度高時,PM2.5的污染也重,因此,在控制 PM2.5污染時,需關(guān)注對 NO2污染的治理.進一步說明NO2是PM2.5的重要前體物之一.

為了進一步說明用兩階段統(tǒng)計模型法估算的近地面PM2.5質(zhì)量濃度在本研究區(qū)域的適用性,本文將 2013～2015年環(huán)境監(jiān)測中心(EMC)發(fā)布的PM2.5數(shù)據(jù)與估算的PM2.5按月求平均值,并統(tǒng)計分析了二者的相關(guān)性,由圖2可以看出,二者相關(guān)系數(shù)達到 0.76.說明用該方法估算的 PM2.5和地基觀測結(jié)果具有較好的一致性,可以用該方法估算的歷史數(shù)據(jù)研究該區(qū)域近地面PM2.5的濃度水平.

圖1 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度月均值Fig.1 Scattering maps of monthly NO2 and PM2.5 concentrations over Henan during 2005～2015

圖2 2013～2015年河南 EMC發(fā)布和AOD反演PM2.5質(zhì)量濃度月均值Fig.2 Scattering maps of monthly PM2.5 concentrations over Henan Environmental Monitoring Center and AOD during 2013～2015

圖3 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度月均值變化趨勢Fig.3 Monthly averaged NO2 and PM2.5 concentrations change of Henan during 2005～2015

圖4 2005～2015年河南省對流層NO2柱濃度月均分布(×1015mole/cm2)Fig.4 Monthly averaged NO2 distributions of Henan during 2005～2015(×1015mole/cm2)

圖5 2005～2015年河南省PM2.5質(zhì)量濃度月均分布(μg/m3)Fig.5 Monthly averaged PM2.5 mass concentration distributions of Henan during 2005～2015(μg/m3)

從圖3可以看出,以年為周期,對流層NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度月均值都呈明顯周期性變化.每個周期中 NO2和 PM2.5的波谷一般出現(xiàn)在夏季的7、8月份,2015年7月NO2達到最小值385.73×1013mole/cm2,2005年8月PM2.5達到最小值 40μg/m3;波峰一般出現(xiàn)在冬季的 12、1月份,2013年1月NO2和PM2.5均達到最大值分別是3089.64×1013mole/cm2和188μg/m3.2015 年12月 NO2和 PM2.5的濃度達到 11a來同期最低值,這歸功于2015年12月14日～16日河南省為舉辦上海合作組織峰會而實施的一系列減排措施.2008年NO2月均濃度與前后幾年相比明顯降低,整體形成一個小波谷.該突變與河南省迎接北京奧運會實施的治理及減排措施有關(guān). 2008年河南省加快實施了淘汰電力、水泥、鋼鐵、焦炭、造紙等行業(yè)落后產(chǎn)能的相關(guān)工作.比如,要求規(guī)模以上燃煤機組全部建成煙氣脫硫設(shè)施,形成減排SO2排放40萬t的能力;在建材行業(yè),要求全部淘汰機立窯,淘汰落后水泥產(chǎn)能1300萬t,這一舉措可減少SO2排放2.2萬t,粉塵排放15.6萬t.從整體分析,2012年之前NO2和PM2.5的濃度呈上升趨勢, 之后濃度呈下降趨勢,這與2013年國務(wù)院發(fā)布《大氣污染防治行動計劃》十條措施改善空氣質(zhì)量相吻合.

為了更好地說明河南省 NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度的月度空間變化,本文給出了2005～ 2015年二者的11a月均值空間分布.如圖4所示,1月和 12月 NO2高濃度區(qū)(NO2＞1500×1013mole/cm2)分布廣泛,幾乎覆蓋了整個河南省,北部和中東部地區(qū)濃度最高;2月高濃度范圍大幅度縮減,集中在北部地區(qū);3月和4月高濃度范圍進一步縮小,最高值出現(xiàn)在焦作、鄭州、鶴壁和安陽;5～8月河南省大部分地區(qū)出現(xiàn)中低值(NO2＜1500×1013mole/cm2);9月和 10月中低值范圍縮減,高濃度范圍增加;隨著冬季的到來,11月高濃度范圍又進一步擴大到整個北部的廣大區(qū)域.和NO2的月度空間變化一致,PM2.5的月均值空間分布圖(圖5)也呈現(xiàn)出明顯的隨著月份的不同高低值區(qū)域的變化.12～2月PM2.5高值區(qū)(PM2.5＞100μg/m3)幾乎覆蓋了全省;3 月高值區(qū)全面縮減,只有鄭州和開封以北地區(qū)處于中值(70μg/m3＜PM2.5＜100μg/m3);4月和5月整個河南省地區(qū)的 PM2.5濃度值大幅降低,尤其是三門峽和洛陽西部山區(qū);6月和7月北部和中東部PM2.5濃度值有明顯升高;8月全省又一次全面減少,豫西和豫南仍是全省最低值區(qū)域;9～11月高值區(qū)域進一步擴大,覆蓋了河南中東部廣大區(qū)域. 這和河南是一年兩季耕作制度有關(guān),由于河南是糧食主產(chǎn)區(qū),擁有豐富的秸稈資源,小麥在夏季收獲后必須立即種植秋糧,收割和播種的時間間隔短,就地焚燒成為農(nóng)民處理秸稈的首選.但對環(huán)境危害極大,會釋放大量的顆粒物,以及SO2、NOx、VOC 等有毒有害氣體,檢測數(shù)據(jù)表明就地焚燒秸稈時,NO2、PM2.5的濃度比平時高出3倍[25].

2.2 河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質(zhì)量濃度季變化

為分析河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質(zhì)量濃度的季節(jié)變化特征,統(tǒng)計得到了 2005～2015年NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度的季均值.如圖6所示給出了春(3～5月)、夏(6～8月)、秋(9～11 月)、冬(12～2 月)4 個季節(jié)的變化趨勢,可以看出,NO2和 PM2.5屬于典型的季節(jié)性污染物,其明顯表明秋、冬兩季 NO2和 PM2.5濃度值較高,一方面主要由于冬季天氣寒冷,以下沉氣流為主,污染物不易擴散,且取暖燃燒大量能源,廢氣排放較多;另一方面也和秋季農(nóng)作物收割時,秸稈焚燒向空氣中釋放大量的顆粒物和氣態(tài)污染物有關(guān)[25].而夏、春兩季濃度值則相對較低, 夏季雖然也有秸稈焚燒,但大氣濕度和溫度相對較高,使得NO2在空氣中的壽命縮短,NO2易被氧化物氧化,轉(zhuǎn)化為硝酸鹽顆粒[26].同時河南屬暖溫帶-亞熱帶氣候,夏季頻繁降雨大大降低了大氣中NO2的含量[27].所以夏季的NO2柱濃度達到一年中的最低值.四季的濃度水平從高到低依次為：冬季、秋季、春季、夏季.冬季濃度起伏波動顯著,NO2增幅達到 586.89×1013mole/cm2,降幅達到 660.53×1013mole/cm2.2009～2011 年 NO2呈線性增長,并達到峰值,2013～2015年呈線性下降,降幅達到55μg/m3;PM2.5從2006～2013總體緩慢增長到峰值,2013年開始陡然下降,這與河南省在2013年5月正式啟動大氣灰霾污染專項工作有關(guān).秋季NO2和PM2.5濃度波動程度較小,二者在2008年有一個明顯下降的拐點,這與北京奧運會期間河南省實施節(jié)能減排措施有關(guān).春夏兩季比較平穩(wěn),增幅較小,NO2分別為 152.5×1013,56.67×1013mole/cm2;PM2.5分別為 3,12μg/m3,夏季 2011年P(guān)M2.5達到最高值,之后呈線性下降,直到2015年降幅達34%.

如圖7所示,本文中給出了 2005～2015年NO2和PM2.5的11a季均值分布,以反映季度空間變化.春季位于豫北地區(qū)的鄭州、焦作、新鄉(xiāng)、鶴壁和安陽 NO2濃度最高,而春季全省 PM2.5整體較低,沒有突出的高濃度區(qū)域;夏季NO2大部分地區(qū)處于較低水平,以鄭州、焦作、新鄉(xiāng)為中心的經(jīng)濟發(fā)達地區(qū)濃度較高,PM2.5呈現(xiàn)出2個突出的低值區(qū),分別位于西部和南部的山地區(qū)域;秋季高濃度范圍大,NO2集中位于北部地區(qū),PM2.5則擴大到中東部大范圍地區(qū);冬季大部分地區(qū) NO2處于高濃度水平,從北向南,從東到西呈遞減趨勢.冬季PM2.5全省范圍內(nèi)除了平頂山和洛陽山地區(qū) 域外均處于高濃度水平.

圖6 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度季節(jié)變化特征Fig.6 Seasonal averaged NO2 and PM2.5 mass concentration change of Henan during 2005～2015

圖7 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度季均值分布Fig.7 Seasonal averaged NO2 and PM2.5 concentrations distributions of Henan during 2005～2015

2.3 河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質(zhì)量濃度年變化

如圖8所示,NO2的高值區(qū)主要分布于鄭州、洛陽北部、焦作、濟源、新鄉(xiāng)西部、鶴壁和安陽北部人口相對密集和經(jīng)濟較為發(fā)達的地區(qū),高值在一定程度上反映出當(dāng)?shù)氐墓I(yè)排放量.其中最高值出現(xiàn)在焦作市,這與焦作市是河南重要的煤炭基地有關(guān),這決定了它的高能耗、重污染的特點.而河南西部和南部山地地區(qū)的NO2值則相對較低,這與山區(qū)植被覆蓋較高且無高密度的廠礦分布密切相關(guān).

PM2.5質(zhì)量濃度分布和NO2一樣表現(xiàn)出顯著的地區(qū)間差異.但 PM2.5的高值區(qū)與 NO2的高值區(qū)又有些許的不同,主要分布在鄭州、開封、許昌、漯河、洛陽西南部、焦作、新鄉(xiāng)、鶴壁、安陽、濮陽.這與河南省環(huán)境保護廳發(fā)布的城市空氣質(zhì)量排名(http：//www.hnep.gov.cn)中 PM2.5濃度的排名相對一致.這部分地區(qū)位于太行山南麓,常年主導(dǎo)風(fēng)向為東北風(fēng)和西南風(fēng),次主導(dǎo)風(fēng)向為西北風(fēng),大氣穩(wěn)定度高又造成靜風(fēng)頻率高,地形地貌和氣象條件均不利于大氣污染物的稀釋和擴散,容易形成重污染天氣[28].此外,該地區(qū)能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主,能源結(jié)構(gòu)的不合理性以及環(huán)境基礎(chǔ)設(shè)施的滯后性也從源頭上增加了大氣環(huán)境質(zhì)量改善的壓力.位于西部的三門峽、洛陽西南部和南部的信陽則濃度較低.

圖8 2005～2015年中國和河南省NO2及PM2.5多年平均值空間分布Fig.8 The distribution of multi-year averaged NO2 and PM2.5 over China Henan Province during 2005～2015

圖9 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度年均值變化趨勢Fig.9 Annual average NO2 and PM2.5 concentrations change of Henan during 2005～2015

由河南省對流層NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度年均值變化趨勢(圖9)可知：對流層NO2柱濃度年均值波動相比 PM2.5較大,但二者的變化趨勢趨于一致.NO2和PM2.5從2005～2011年基本呈上升趨勢,之后呈下降態(tài)勢,2015年的 NO2年均值和2005年相似. NO2對流層柱濃度從2011年開始出現(xiàn)下降的現(xiàn)象與“十二五”期間制定的對氮氧化物的減排措施有關(guān). 根據(jù)河南省 2016年統(tǒng)計年鑒,2015全省工業(yè)氮氧化物排放量為 71.95萬t,比2010年降低了28%,高于國家工業(yè)氮氧化物減排 15%的目標(biāo);城鎮(zhèn)居民生活氮氧化物排放量為 5.08萬 t,比 2010年降低了 76%.隨著 NO2濃度的降低,PM2.5也隨之下降.“十二五”結(jié)束NO2柱濃度比2010年下降了29.4%, PM2.5質(zhì)量濃度下降了 29.3%.二者濃度最高的是 2011年,分別為1236.95×1013mole/cm2和98μg/m3;濃度最低的是2015年,分別為765.14×1013mole/ cm2和65.7μg/m3.2011～2013年基本持平,2014、2015年大幅下降.根據(jù)環(huán)境保護部夏季秸稈禁燒工作情況的通報顯示：河南省秸稈焚燒火點數(shù)逐年大幅度遞減,2015較2014年減少37.18%[29]; 2014比2013年減幅達38.35%[30].

2.4 中原城市群核心城市對流層NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度時空變化

表1 2005～2015年河南省12市對流層NO2柱濃度變化(1015mole/cm2)Table 1 The change of annual average NO2 for twelve cities of Henan during 2005～2015(1015mole/cm2)

表2 2005～2015年河南省12市PM2.5質(zhì)量濃度變化(μg/m3)Table 2 The change of annual average PM2.5 concentrations for twelve cities of Henan during 2005～2015(μg/m3)

位于中原城市群中12個核心城市不僅是河南省工業(yè)、經(jīng)濟的核心力量,同時也是大氣污染最為嚴(yán)重的區(qū)域之一.因此,本文針對這 12個核心城市,進一步對其行政區(qū)范圍內(nèi)NO2柱濃度和PM2.5質(zhì)量濃度的近 11年際變化進行了統(tǒng)計分析.由表1和2可以看出,NO2和PM2.52種污染物濃度 11a均值最低的都是洛陽,分別為7.92×1015mole/cm2和76.1μg/m3,這和洛陽境內(nèi)是以山川丘陵地形為主有關(guān);NO2濃度值最高的是焦作為 20.03×1015mole/cm2,PM2.5濃度值最高的是鶴壁為 105.2μg/m3. 一方面這些城市工業(yè)化程度較高,經(jīng)濟發(fā)達,且因地形和氣象條件不利于污染物擴散.其中焦作是一個因煤而興的工礦業(yè)城市,高耗能、高排放的電力、冶金、建材、化工等傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)比重較大,根據(jù)河南省2016統(tǒng)計年鑒,焦作 2015年以占全省 3.7%的人口貢獻了5.2%的 GDP和 7.1%的工業(yè)產(chǎn)量.鶴壁 2015年GDP雖然較小,但工業(yè)產(chǎn)值在 GDP中的比值卻高達62%.同時鶴壁擁有一座2200MW的熱電廠和一個4100MW發(fā)電能力的燃煤電廠,以及一批水泥、金屬制造等耗電量大的企業(yè)[31].更重要的是,焦作、鶴壁、新鄉(xiāng)北鄰河北,圖9顯示了來自河北重污染地區(qū)的大氣污染傳輸也是影響河南北部城市空氣質(zhì)量的重要原因[32].

3 結(jié)論

3.1 河南省對流層 NO2柱濃度和近地面 PM2.5質(zhì)量濃度都呈現(xiàn)明顯的月、季變化特征：一年中NO2和PM2.5最高值通常出現(xiàn)在冬季的12、1月份,最低值則出現(xiàn)在夏季的7、8月份.四季的濃度水平依次為冬季、秋季、春季、夏季.冬季作為污染狀況最為嚴(yán)重的季節(jié),燃煤排放是 NO2和PM2.5濃度的最大污染源之一.

3.2 近 11a河南省對流層 NO2柱濃度波動較大,2006年濃度最低,2007大幅上升,2007～2010波動較小;2011年達到最大值,2013年和2012年基本持平,2014年大幅下降,2015年繼續(xù)下降到接近2006年的濃度水平.近地面PM2.5質(zhì)量濃度波動較小,但整體趨勢和 NO2保持一致.2005～2007年小幅上升,2008年稍有下降后又反彈上升,2011年達到最大值,之后幾年持續(xù)下降,2015年達到最低.

3.3 NO2高值區(qū)主要分布于河南北部的鄭州、焦作、新鄉(xiāng)、安陽和鶴壁,最嚴(yán)重的焦作 11a均值達到 20.03×1015mole/cm2,PM2.5高值區(qū)范圍又?jǐn)U展到中部的開封、許昌和漯河,最高值鶴壁11a均值達到 105.2μg/m3;位于山地地區(qū)的三門峽、洛陽西南部和信陽的 NO2和 PM2.5則較低,NO2最低的三門峽 11a均值為 6.35×1015mole/cm2,PM2.5最低的洛陽11a均值為76.1μg/m3.

[1] Streets D G, Timothy C, Gregory R, et al. Emissions estimation from satellite retrievals： A review of current capability [J].Atmospheric Environment, 2013,77：1011-1042.

[2] 張興贏,張 鵬,張 艷,等.近10a中國對流層NO2的變化趨勢,時空分布特征及其來源解析 [J]. 中國科學(xué)：D輯, 2007,37(10)：1409-1416.

[3] R Jvd A, Peters D H M U, Eskes H, et al. Detection of the trend and seasonal variation in tropospheric NO2over China [J].Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2006,111(D12)：1-10.

[4] Van Donkelaar A, Martin R V, Park R J.Estimating ground-level PM2.5using aerosol optical depth determined from satellite remote sensing [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2006,111(D21)：1-10.

[5] Zhang Y, Pun B, Wu S Y, et al. Application and evaluation of two air quality models for particulate matter for a southeastern U.S.episode. [J]. Journal of the Air & Waste Management Association,2004,54(12)：1478-93.

[6] 高晉徽,朱 彬,王言哲,等.2005～2013年中國地區(qū)對流層二氧化氮分布及變化趨勢 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(8)：2307-2318.

[7] 周春艷,厲 青,王中挺,等. 2005年-2014年京津冀對流層NO2柱濃度時空變化及影響因素 [J]. 遙感學(xué)報, 2015,20(3)：468-480.

[8] 周春艷,王 橋,厲 青,等.近10年長江三角洲對流層NO2柱濃度時空變化及影響因素 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(7)：1921-1930.

[9] 周春艷,厲 青,何穎霞,等.山東省近10年對流層NO2柱濃度時空變化及影響因素 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(8)：2281-2290.

[10] Zhang L, Lee C S, Zhang R, et al. Spatial and temporal evaluation of long term trend (2005—2014) of OMI retrieved NO2and SO2concentrations in Henan Province, China [J]. Atmospheric Environment, 2017,154：151-166.

[11] Yao L, Lu N. Spatiotemporal distribution and short-term trends of particulate matter concentration over China, 2006-2010 [J].Environmental Science and Pollution Research, 2014,21(16)：9665-9675.

[12] Ma Zongwei, Hu Xuefei, Sayer Andrew M, et al. Satellite-based spatiotemporal trends in PM2.5concentrations： China, 2004-2013[J]. Environmental Health Perspectives, 2016,124(2)： 184.

[13] Li D, Guo Y, Li Y, et al. Air pollutant emissions from coal-fired power plants [J]. Open Journal of Air Pollution, 2012,01(2)：37-41.

[14] CAAC. China air quality management assessment report [R].Beijing： Clean Air Alliance of China, 2015.

[15] NRDC. China coal consumption cap plan and research report：recommendations for the 13th Five-year Plan [R]. Beijing：Natural Resources Defense Council, 2015.

[16] 中華人名共和國環(huán)境保護部.環(huán)境保護部啟動為期一年的大氣污染防治強化督查強化大氣污染防治責(zé)任落實,推動大氣環(huán)境質(zhì)量持續(xù)改善 [EB/OL] http：//www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/qt/201704/t20170405_409362.htm.

[17] 中華人民共和國國家統(tǒng)計局.2010年第六次全國人口普查主要數(shù)據(jù)公報(第 2號)[EB/OL]. http：//www.stats.gov.cn/tjsj/tjgb/rkpcgb/qgrkpcgb/201104/t20110429_30328.html.[2014-10-28].

[18] 中華人民共和國國家統(tǒng)計局.河南省地區(qū)生產(chǎn)總值[DB/OL].http：//data.stats.gov.cn/index.

[19] Boersma K F, Eskes H J, Veefkind J P, et al. Near-real time retrieval of tropospheric NO2from OMI [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2007,6(6)：2103-2118.

[20] Wenig M O, Cede A M, Bucsela E J, et al. Validation of OMI tropospheric NO2column densities using direct-Sun mode Brewer measurements at NASA Goddard Space Flight Center [J].Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2008,113(113)：1-10.

[21] Jin J, Ma J, Lin W, et al. MAX-DOAS measurements and satellite validation of tropospheric NO2and SO2, vertical column densities at a rural site of North China [J]. Atmospheric Environment,2016,133：12-25.

[22] 張 晗,余 超,蘇 林,等. MODIS 和 OMI數(shù)據(jù)評估閱兵期間北京市大氣減排成效 [J]. 遙感學(xué)報, 2017,21(4)：622-632.

[23] Ma Z, Hu X, Huang L, et al. Estimating Ground-Level PM2.5in China Using Satellite Remote Sensing [J]. Environmental Science& Technology, 2014,48(13)：7436.

[24] 馬宗偉.基于衛(wèi)星遙感的我國 PM2.5時空分布研究 [D]. 南京：南京大學(xué), 2015.

[25] Li L J, Wang Y, Zhang Q, et al. Wheat straw burning and its associated impacts on Beijing air quality [J]. 中國科學(xué)：地球科學(xué), 2008,51(3)：403-414.

[26] Khoder M I. Atmospheric conversion of sulfur dioxide to particulate sulfate and nitrogen dioxide to particulate nitrate and gaseous nitric acid in an urban area [J]. Chemosphere,2002,49(6)：675-84.

[27] 閆歡歡,張興贏,王維和.衛(wèi)星遙感監(jiān)測全球和中國區(qū)域污染氣體NO2和SO2時空變化 [J]. 科技導(dǎo)報, 2015,33(17)：41-51.

[28] 田賀忠,王 艷,趙 丹,等.中國太行山東麓 NOx重污染成因分析 [J]. 科學(xué)通報, 2011,(18)：1464-1469.

[29] 環(huán)境保護部辦公廳.關(guān)于2015年夏季秸稈焚燒污染防控工作情況的通報(環(huán)辦函[2015] 1587號) [EB/OL] http：//www.pkulaw.cn/fulltext_form.aspx?gid=258287.

[30] 環(huán)境保護部辦公廳.關(guān)于2014年夏季秸稈禁燒工作情況的通報(環(huán)辦函[2014] 1170 號) [EB/OL] http：//www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgth/201409/t20140918_289253.htm.

[31] EPA. China's energy markets： Anhui, Chongqing, Henan, Inner Mongolia,and Guizhou Provinces [R]. Washington, DC, USA.2012.

[32] Wang Y, Mcelroy M B, Boersma K F, et al. Traffic restrictions associated with the Sino〢frican summit： Reductions of NOx detected from space [J]. Geophysical Research Letters, 2007,34(8)：402-420.