劉 航，劉 輝，馮立強

（1.遼寧工業(yè)大學 化學與環(huán)境工程學院，遼寧 錦州 121001；2.遼寧工業(yè)大學 理學院，遼寧 錦州 121001）

利用Ar+團簇延伸高次諧波頻率及強度

劉 航1，劉 輝2，馮立強2

（1.遼寧工業(yè)大學 化學與環(huán)境工程學院，遼寧 錦州 121001；2.遼寧工業(yè)大學 理學院，遼寧 錦州 121001）

研究了Ar+團簇在激光場驅(qū)動下輻射高次諧波以及輸出阿秒脈沖的特點。結(jié)果表明，隨著Ar+團簇的加入和增大，不僅諧波截止頻率有明顯延伸，而且諧波強度比單個Ar原子輸出諧波強度增強2個數(shù)量級。通過分析諧波輻射時頻分析圖以及量子波包運動，給出了諧波頻率延伸以及諧波強度增強的原因。最后，通過疊加諧波光譜，獲得了脈寬為58 as的單個脈沖。

高次諧波；阿秒脈沖；Ar+團簇

當超強激光場與物質(zhì)相互作用時會產(chǎn)生高次諧波[1]。由于其在超快動力學、強場動力學、激光物理中的作用被廣泛研究。例如：(1)探測原子、分子、晶體結(jié)構(gòu)以及超快電子運動[2-3]；(2)輸出相干超短單個阿秒脈沖[4-7]。

目前，利用半經(jīng)典三步模型[8]可以有效的解釋高次諧波的輻射過程，即：(1)電子首先由隧道電離或多光子電離進入連續(xù)態(tài)(過程 1：電離過程)；(2)進入連續(xù)態(tài)的電子在激光場驅(qū)動下以經(jīng)典方式運動(過程2：加速過程)；(3)在激光場反向驅(qū)動時，電子向原子核運動并發(fā)生回碰輻射高次諧波(過程3：回碰過程)。

基于三步模型研究人員提出了許多高效的延伸諧波截止頻率以及增強諧波強度的方法：例如多色場方案[9]和極化門方案[10]等。同時利用上述方案人們也獲得了超短阿秒脈沖。但上述研究都集中在原子或分子模型，對于團簇模型卻少有報道。

因此，鑒于上述原因，本文研究了 Ar+團簇在激光場驅(qū)動下輻射高次諧波以及輸出阿秒脈沖的特點。并且獲得了一個脈寬為58 as的單個脈沖。

1 理論模型

激光場和 Ar+團簇相互作用可以通過求解二維薛定諤方程來描述[11]：

為Ar+團簇勢能模型，Ntotal= (2N+1)2-1是圍繞中心Ar+的個數(shù)(即團簇大小)。r= 5.0 a.u.為離子間距離。激光場表示為：

其中，ω0,1和E0,1分別為兩束激光場的頻率和振幅。激光波形為高斯型可表示為：

其中，τ0,1為兩束激光場脈寬。

高次諧波譜圖可以表示為：

其中：

2 結(jié)果與討論

圖1給出激光驅(qū)動單個Ar原子以及不同Ar+團簇輻射諧波特點。組合激光場為5.5 fs-800 nm，I=3.5×1014W/cm2以及 9 fs-1 200 nm，I=1.0×1014W/cm2。由圖可知，隨著 Ar+團簇引入，諧波截止頻率以及諧波輻射強度都被明顯增大。并且隨著團簇逐漸增大(即Ntotal逐漸增大)，這一現(xiàn)象更加明顯(例如，當Ntotal=48時諧波輻射強度被增強了2個數(shù)量級)。其實，通過分析Ar+團簇勢能[方程(2)]可以大致理解這一現(xiàn)象，即隨著 Ar+個數(shù)逐漸增多，體系的結(jié)合能逐漸增大，因此導致諧波截止頻率逐漸增大。

圖2給出單個Ar原子以及不同Ar+團簇諧波輻射的時頻分析圖[12]。具體來說，在單個 Ar原子體系下[圖 2(a)]，諧波輻射主要由 3個輻射能量峰貢獻產(chǎn)生。在 Ar+團簇模型下[圖 2(b)～2(d)]，由于體系的結(jié)合能的增大，輻射峰截止頻率得到延伸。并且除了上述的3個主要輻射能量峰，在其周圍還產(chǎn)生了許多額外的輻射能量峰，并且隨著團簇的增大，輻射能量峰的個數(shù)以及強度也逐漸增多和增強，這是導致諧波輻射光譜強度增大的原因。

圖1 單個Ar原子及Ar+團簇諧波輻射譜圖

圖2 諧波輻射的時頻分析圖

為了進一步理解 Ar+團簇輻射諧波特點，圖 3給出單個Ar原子以及Ntotal=48的Ar+團簇的勢能曲面。由三步模型可知，在單個 Ar原子體系下[圖3(a)]，由于單一的勢能阱，電離電子只能與其母核進行再回碰進而輻射高次諧波。但是在 Ar+團簇體系下[圖 3(b)]，由于多個原子核的圍繞，體系勢能呈現(xiàn)了多勢阱的現(xiàn)象。因此當電子電離后，可以由2條通道完成與原子核的回碰，即：(1)電離電子與原母核發(fā)生回碰輻射諧波；(2)電離電子與其他原子核發(fā)生回碰輻射諧波。并且，由于多勢阱的存在使得電子與鄰近原子核發(fā)生回碰的幾率增大，進而提高了諧波輻射強度。

由上述分析可知，利用團簇來延伸諧波截止頻率以及增強諧波輻射強度是可行的。因此，圖4給出了疊加上述諧波截止頻率附近(170ω0～190ω0)諧波后獲得的58 as的單個阿秒脈沖。其中疊加的諧波來自Ntotal=48的Ar+團簇所輻射的諧波。

圖3 勢能曲面

圖4 阿秒脈沖包絡(luò)曲線

3 結(jié)論

本文理論研究了 Ar+團簇輻射高次諧波以及輸出阿秒脈沖的特點。結(jié)果表明，在Ar+團簇體系下，諧波截止頻率和諧波輻射強度與單個 Ar原子體系相比有明顯延伸和增強。并且，通過疊加諧波光譜，獲得了脈寬為58 as的單個脈沖。

[1]Krausz F,Ivanov M.Attosecond physics[J].Rev Mod Phys,2009,81(1): 163-234.

[2]Goulielmakis E,Schultze M,Hofstetter M,et al.Single-cycle nonlinear optics[J].Science,2008,320(5883):1614-1617.

[3]Sansone G,Benedetti E,Calegari F,et al.Isolated single-cycle attosecond pulses[J].Science,2006,314(5798):443-446.

[4]Feng L Q,Chu T S.Generation of an isolated sub-40-as pulse using two-color laser pulses: Combined chirp effects[J].Phys Rev A,2011,84(5): 053853.

[5]Feng L Q.Molecular harmonic extension and enhancement from H2+ions in the presence of spatially inhomogeneous fields[J].Phys Rev A,2015,92(5): 053832.

[6]Feng L Q,Liu H.Theoretical investigation of the asymmetric molecular harmonic emission and the attosecond pulse generation[J].J Mol Model,2015,21(3):43.

[7]Feng L Q,Chu T S.Intensity enhancement in the molecular ionization and dissociation dynamics in the presence of noise[J].J Mol Model,2012,18: 5097–5106.

[8]Corkum P B.Plasma perspective on strong field multiphoton ionization[J].Phys Rev Lett,1993,71(13):1994-1997.

[9]Zeng Z,Cheng Y,Song X,et al.Generation of an extreme ultraviolet supercontinuum in a two-color laser field[J].Phys Rev Lett,2007,98(20): 203901.

[10]Feng L Q,Yuan M H,Chu T S.Attosecond x-ray source generation from two-color polarized gating plasmonic field enhancement[J].Phys Plasmas,2013,20(12):122307.

[11]Lu R F,Zhang P Y,Han K L.Attosecond-resolution quantum dynamics calculations for atoms and molecules in strong laser fields[J].Phys Rev E,2008,77(6): 066701.

[12]Antoine P,Piraux B,Maquet A.Time profile of harmonics generated by a single atom in a strong electromagnetic field[J].Phys Rev A,1995,51(3): R1750-R1753.

Extension and Enhancement in High-order Harmonic Generation by Using Ar+Cluster

LIU Hang1,LIU Hui2,FENG Li-qiang2
（1.School of Chemical & Environmental Engineering,Liaoning University of Technology,Jinzhou 121001,China;2.College of Science,Liaoning University of Technology,Jinzhou 121001,China）

The generations of the high-order harmonics and the attosecond pulses from Ar+cluster driven by the laser field have been theoretically investigated.The results show that with the introduction and the increase of the Ar+cluster,not only the cutoff of the harmonics is extended,but also the intensity of the harmonics is enhanced by 2 orders of magnitude in comparison with those generated from the single Ar atom case.Through analyzing the time-frequency of the harmonics and the time-dependent wave functions,the reasons behind the extension and the enhancement of the harmonics are given.Finally,a single attosecond pulse with the duration of 58 as can be found by superposing the harmonics.

high-order harmonics; attosecond pulse; Ar+cluster

O562.4

A

1674-3261(2017)05-0340-03

10.15916/j.issn1674-3261.2017.05.014

2017-05-21

劉航(1985-)，女，遼寧錦州人，講師，博士。

責任編校：孫 林