陳 立 顧 民 曾國強 葛良全 楊 坤 肖 明

1（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站 成都 611139）2（成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室 成都 610059）3（中廣核久源（成都）科技有限公司 成都 610200）

基于神經網絡的人工放射性氣溶膠中氡子體扣除算法

陳 立1顧 民2曾國強2葛良全2楊 坤3肖 明3

1（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站 成都 611139）2（成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室 成都 610059）3（中廣核久源（成都）科技有限公司 成都 610200）

介紹和分析了人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀氡子體扣除算法中比例系數(shù)扣除法，現(xiàn)有算法存在分類粗糙、扣除準確度不高以及適應性不強等不足。為進一步提高扣除的準確度，降低檢測限，提出了利用聚類分析先對譜線進行分類，然后在每個類中利用神經網絡進行計算，最后進行扣除的方法。測試結果證明了聚類分析和神經網絡扣除方法均能明顯降低人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀的檢測限。

氣溶膠，氡子體，聚類分析，神經網絡

在各種核材料生產、核設施退役以及放射性廢物的儲存處理過程中，都可能使239Pu、235U、238U等長壽命的放射性物質彌散于空氣中，形成人工放射性氣溶膠，吸入人體后會造成內照性傷害[1]。采用人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀進行監(jiān)測是目前現(xiàn)場監(jiān)測的主要方法，它通過測量采集在濾紙上的氣溶膠，然后對測量結果進行分析從而判斷空氣中是否存在人工放射性氣溶膠[2]。在采集到的氣溶膠中，由于存在大量的天然氡釷子體氣溶膠，使分析和判斷工作變得非常困難，這是因為人工放射性氣溶膠中人工放射性核素α粒子的能量范圍在4.1-5.5MeV之間，天然氡釷子體放射的α粒子的能量在6.0-8.8MeV，雖然它們能量區(qū)間是分開的，然而在測量過程中，由于濾紙、空氣層、灰塵以及探測器表面保護層等因素的影響，會造成測量譜線出現(xiàn)低能拖尾現(xiàn)象，導致天然氡釷子體放射的α粒子能量譜線進入人工放射性核素α粒子能量譜線區(qū)間，淹沒了人工放射性核素α粒子能量譜線，對分析和判斷帶來困難。因此，如何準確消除氡釷子體拖尾的影響是準確判斷和測量人工放射性核素濃度需要解決的主要問題。目前氡釷子體扣除法常用的算法主要有α/β比值法、偽β符合法、固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法和能譜擬合剝離法[1,3]。固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法是目前在真空室測量的最主要的算法，然而，目前的固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法仍存在一些不足之處，影響在線監(jiān)測儀檢測限的進一步降低，本文針對這些不足提出了有效的解決方案，從而能夠進一步降低人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀檢測限。

1 固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法

固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法主要分為二能區(qū)法和多能區(qū)法。

1.1 二能區(qū)法

將氣溶膠測量譜線分為人工能區(qū)與氡子體能區(qū)兩個能區(qū)，例如，可將3.0-5.57 MeV設為人工能區(qū)，5.58-10MeV設為氡子體能區(qū)，利用能量刻度公式將能量區(qū)轉換成道數(shù)范圍。設落入人工能區(qū)的計數(shù)為N1，落入氡子體能區(qū)的計數(shù)為N2，則人工放射性氣溶膠α粒子計數(shù)N0為：

式中：K12為扣除比例系數(shù)，可事先在無人工核素時測定，常用的方法是采用大量測量譜線，計算這些譜線人工能區(qū)計數(shù)與氡子體能區(qū)計數(shù)比值，然后將其平均值賦予K12，K12經確定后在使用過程中就成為一個常數(shù)。

1.2 多能區(qū)法

多能區(qū)法又可分為固定比例系數(shù)多能區(qū)法和變比例系數(shù)多能區(qū)法。

1.2.1 固定比例系數(shù)多能區(qū)法

多能區(qū)法與二能區(qū)的區(qū)別是根據(jù)不同能量的氡子體α粒子干擾程度的差異將氡子體能區(qū)又分成多個子區(qū)，設落入人工能區(qū)α粒子的計數(shù)為N1，落入氡子體能區(qū)的子區(qū)α粒子計數(shù)分別為N2, N3, …, Nm，則人工放射性氣溶膠α粒子計數(shù)N0為：

式中：K12, K13, …, K1m為扣除比例系數(shù)，為各子區(qū)落入人工能區(qū)的計數(shù)與該子區(qū)計數(shù)的比值，這些比值也應在無人工核素時測定，可采用最小二乘法或其他方法確定，這些比例系數(shù)經確定后在使用過程中就成為一個常數(shù)。

1.2.2 變比例系數(shù)多能區(qū)法

文獻[1]提出了一種變比例系數(shù)的算法，下面進行簡要介紹。

步驟1：能區(qū)劃分。

如圖1所示，測量譜線劃分為4個能區(qū)，分別為：1區(qū)4.05-5.58 MeV，為人工放射性核素α粒子能量區(qū)；2區(qū)5.80-6.14 MeV，為218Po的主能區(qū)；3區(qū)7.49-7.83 MeV，為214Po的主能區(qū)；4區(qū)6.28-7.48MeV，為214Po的拖尾區(qū)。利用能量刻度公式將4個能量區(qū)轉換成4個區(qū)道數(shù)范圍。

圖1 能區(qū)劃分示意圖Fig.1 Schematic diagram of energy division.

步驟2：比例系數(shù)確定方法的選擇。

首先計算4區(qū)與3區(qū)計數(shù)的比值來判斷灰塵是否太多，設定一個閾值，如果計算比值小于閾值，表示灰塵少；否則，表示灰塵多。

步驟3：比例系數(shù)確定。

根據(jù)步驟2的結果，灰塵少時比例系數(shù)采用的經驗公式為：

式中：a、b、c、d這些參數(shù)可用最小二乘法進行確定。

灰塵多時，使用下列函數(shù)擬合4能區(qū)的能譜：

比例系數(shù)分別為：

式中：p1、p2為1區(qū)的道數(shù)范圍。

步驟4：人工 α放射性氣溶膠凈計數(shù)計算。

人工α核素產生的凈計數(shù) N0可以表示為：

得到人工α氣溶膠產生的凈計數(shù)后，根據(jù)式(9)計算其濃度：

式中：Crad表示采樣時段內人工 α 放射性氣溶膠濃度值，Bq·m-3；N0表示人工核素產生的凈計數(shù)，即人工核素能區(qū)的總計數(shù)扣除氡子體干擾計數(shù)后的剩余值；ε表示探測器的探測效率，s-1·Bq-1；Q 表示采樣流量，m3·s-1；T1表示采樣時長，s；T2表示測量時長，s。

設N0的標準偏差為σ0，則濃度Crad的標準偏差σC為：

最低探測限LC為：

式中：Kα表示擴展系數(shù)。通常情況下根據(jù)具體需要設置Kα值。

在以上三種方法中，多能區(qū)法扣除的準確度高于二能區(qū)法，而多能區(qū)法中文獻[1]變比例系數(shù)方法比固定比例系數(shù)方法準確度高。然而文獻[1]方法仍然存在著不足之處，首先是根據(jù)閾值將譜線分成有灰塵和無灰塵兩類，其不足在于閾值的確定存在隨意性，同時譜線分為有灰塵和無灰塵兩類過于粗糙。其次，無論是利用經驗公式還是指數(shù)擬合，都只是近似反映比例系數(shù)變化情況，存在較大的誤差，影響了扣除準確度的提高。第三個不足在于系數(shù)確定過程中，對運行方式要求嚴格，導致公式的適應性不強。在文獻[1]系數(shù)確定過程中，要求避免釷子體的影響，因此，測量時間不能太長，同時要求K1,3和K1,2分別確定，需要在采樣和測量之間靜置若干分鐘。針對第一個不足，本文采用聚類分析的方法對譜線進行分類，聚類分析是一種無監(jiān)督的數(shù)據(jù)分析方法，在數(shù)據(jù)挖掘、模式識別、信息檢索等領域應用十分廣泛[4-6]，它能根據(jù)譜線的自身特征量進行分類，克服了利用閾值進行分類的不確定性，同時可按指定數(shù)目將譜線分成多類，增加了分類的類別數(shù)。針對第二個不足，本文采用神經網絡進行擬合計算，神經網絡具有極強的非線性擬合的能力[7-9]，對于無法用函數(shù)表征的曲線，相對于經驗公式，神經網絡具有極大的優(yōu)勢，能更準確表征變量之間的關系，從而能有效提高扣除準確度。針對第三個不足，由于神經網絡的輸入可為任意特征向量，因此可滿足任何測試方式，具有極高的適應性。通過以上方法，可極大提高扣除的準確度，從而顯著降低人工放射性氣溶膠的檢測限。

2 基于神經網絡的氡子體扣除算法

本文算法的分區(qū)仍采用圖1所示的文獻[1]所用的分區(qū)方法，算法如下：

步驟1：訓練樣本的獲取。

無論是運用聚類分析方法進行分類還是訓練神經網絡，均需要大量的樣本數(shù)據(jù)。因此需要在無人工放射性元素的條件下，在不同氡濃度和不同環(huán)境條件下進行測試，獲取大量的譜線作為訓練樣本。

步驟2：采用聚類分析方法進行分類。

采用模糊C均值聚類的方法對譜線進行分類，模糊C均值聚類的方法是C均值聚類方法的一種改進，具有非常優(yōu)良的分類效果[10]。其基本原理為假設樣本集合為X={x1, x2,…, xn}，將其分成C個模糊組，將樣本按照某種相似性度量方式與C 個質心計算隸屬度，然后劃分到與其隸屬度最大的那個質心為中心的簇中，重新計算每個新生成簇的質心，通過迭代的方法更新每個簇的質心，直到質心不再發(fā)生變化。使得簇內的對象具有較高的相似度，簇間的對象具有較低的相似度[11]。首先選擇特征向量，特征向量的選擇方法有多種，本文選擇將218Po、214Po和212Po三個峰的高度和寬度6個量作為每條譜線的特征向量，則每條譜線用一個具有6個特征的特征向量來表征，確定好劃分的類別數(shù)后，采用模糊C均值聚類的方法進行分類，最后將聚類中心存儲在計算機中。

步驟3：神經網絡訓練。

對于步驟2中得到的每一類訓練一個神經網絡，神經網絡的輸入為如圖1所示2區(qū)和3區(qū)的計數(shù)N2、N3，輸出為1區(qū)的計數(shù)N1，采用廣義自回歸神經網絡進行訓練。訓練完成后，將訓練好的神經網絡保存。

步驟4：實測譜線計算。

對于實際測量中得到的在線譜線，首先根據(jù)步驟2得到的聚類中心，將該譜線劃分到某一類中，然后利用該類訓練好的神經網絡，輸入實測譜線2區(qū)和3區(qū)的計數(shù)N2和N3，則得到實測譜線的1區(qū)的計數(shù)Nnet1。

步驟5：人工 α 放射性氣溶膠凈計數(shù)N0計算。

利用式(12)計算得到人工 α 放射性氣溶膠凈計數(shù)N0。然后利用N0計算最低檢測限。

3 實驗驗證

為驗證本算法，應用某人工放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測儀在高氡（約4000 Bq·m-3、7000Bq·m-3）和正常氡氣（約50 Bq·m-3、100Bq·m-3）環(huán)境下實測。監(jiān)測儀采用鈍化離子注入平面硅探測器(Passivated Implanted Planar Silicon detector, PIPS)，采樣泵流量為5 m3·h-1，采用0.8μm孔徑的聚四氟乙烯濾紙，測量能量范圍為0-10MeV。在真空環(huán)境下測試，每小時形成一條氣溶膠測量譜線，共測得1200條譜線數(shù)據(jù)進行驗證。分別采用二能區(qū)法、固定比例系數(shù)多能區(qū)法、文獻[1]的變比例系數(shù)多能區(qū)法以及本文神經網絡法進行比較，隨機從1200條譜線選擇600條譜線作為參數(shù)的訓練，剩余600條譜線作為驗證，共進行5次隨機選取驗證，以5次結果的平均值作為最終結果，最低檢測限擴展系數(shù)Kα取3.0。表1是二能區(qū)法、固定比例系數(shù)多能區(qū)法、文獻[1]變比例系數(shù)多能區(qū)法、本文神經網絡法不分類和在運用聚類分析進行分類兩種情況下得到的平均最低檢測限。

表1 4種方法的平均最低檢測限Table 1 Mean minimum detection limits for the four methods.

表1中降低百分比指的是采用聚類分析和不采用聚類分析，4種方法平均最低檢測限的降低百分比，計算公式為：

式中：P為降低百分比；L0為不采用聚類分析時平均最低檢測限；L1采用聚類分析時平均最低檢測限。

從表1第二行可計算，在都不采用聚類分析情況下，神經網絡法比二能區(qū)法、固定比例系數(shù)多能區(qū)法、文獻[1]的變比例系數(shù)多能區(qū)法平均最低檢測限降低百分比分別為99.06%、96.78%、62.57%。從表1可以看出，聚類分析方法和神經網絡方法均能有效降低最低檢測限，同時采用聚類分析方法和神經網絡方法能達到更好的降低最低檢測限的效果。

目前該算法已成功應用在某設備生產現(xiàn)場中的人工放射性連續(xù)監(jiān)測裝置中，該現(xiàn)場位于高氡環(huán)境下的坑道中，通過半年的運行，運行情況良好，且檢測限明顯降低。

4 討論

由于固定能區(qū)比例系數(shù)扣除法中比例系數(shù)受多種因素的影響，而現(xiàn)有的方法不能很好地表征這些變化，造成扣除不準確，本文利用聚類分析的方法將譜線分為多個類，則在每個類中比例系數(shù)變化程度有所降低，同時利用神經網絡來訓練和計算，極大地提高了扣除的準確性，進而降低了人工放射性氣溶膠現(xiàn)場監(jiān)測儀的檢測限。

采用聚類分析的方法和神經網絡方法算法復雜度較高，同時需要大量的樣本進行訓練，才能達到較好的效果，這對實際應用造成了一定的困難。由于目前現(xiàn)場監(jiān)測儀基本采用工控機進行控制和數(shù)據(jù)處理，因此，完全能滿足聚類分析和神經網絡算法的要求。對于樣本的收集，可以通過兩種途徑進行，一種是通過在不同的環(huán)境下進行試驗收集，這種方法適合新開發(fā)的儀器；另外一種收集監(jiān)測現(xiàn)場已有的測量數(shù)據(jù)，這種方法適合對現(xiàn)有服役的儀器進行扣除算法升級時采用。

隨著人工放射性氣溶膠在線監(jiān)測儀的采樣、拖尾分析等技術的不斷發(fā)展，氡釷子體扣除算法也在不斷完善和發(fā)展中，監(jiān)測儀的最低檢測限將會進一步降低，從而滿足不同環(huán)境下的監(jiān)測要求。

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Radon daughter subtraction algorithm for artificial radioactive aerosol based on neural network

CHEN Li1GU Min2ZENG Guoqiang2GE Liangquan2YANG Kun3XIAO Ming3

1(Radiation Environmental Management and Monitoring Center of Sichuan Province, Chengdu 611139, China) 2(Key Laboratory of Earth Science Nuclear Technology of Sichuan Province, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China) 3(CGNPC Jiuyuan (Chengdu) Technology Co. Ltd., Chengdu 610200, China)

Background: The proportion subtraction method used in radon daughters subtraction algorithm for continuous artificial radioactive aerosol monitor has disadvantages such as rough classfication, less accuracy and low adaptability. Purpose: This study aims to improve the accuracy of subtraction to reduce the detection limit. Methods: A novel algorithm is proposed by classifying the spectral lines through clustering analysis and then calculating each clustering using neural network. Experimental verifcation is performed to compare this method with the proportion subtraction method. Results: The results showed that the cluster analysis and neural network subtraction algorithm can reduce more than 20% of the detection limit for the continuous artificial radioactive aerosol monitor. Conclusion: The algorithm proposed in this paper is effective for subtracting radon daughters.

Aerosol, Radon daughters, Clustering analysis, Neural network

CHEN Li, male, born in 1974, graduated from Sichuan University in 1997, focusing on radiation environment monitoring

GU Min, E-mail: gumin@cdut.cn

date: 2016-11-23, accepted date: 2017-04-04

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.090402

國家自然科學基金(No.41474159)、國家863計劃項目(No.2012AA061803)、四川省科技廳青年基金項目(No.2015JQ0035)資助

陳立，男，1974年出生，1997年畢業(yè)于四川大學，研究領域為輻射環(huán)境監(jiān)測

顧民，E-mail: gumin@cdut.cn

2016-11-23，

2017-04-04

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41474159), National 863 Plan Project (No.2012AA061803), Youth Foundation Project of the Science and Technology Department in Sichuan Province (No.2015JQ0035)