胡洪瑾， 蔣有錄， 劉景東， 徐田武

( 1. 中國石油大學(華東) 地球科學與技術(shù)學院，山東 青島 266580； 2. 中國石化中原油田分公司 勘探開發(fā)科學研究院，河南 濮陽 457001 )

東濮凹陷石炭—二疊系煤系烴源巖新生代生烴特征

胡洪瑾1， 蔣有錄1， 劉景東1， 徐田武2

( 1. 中國石油大學(華東) 地球科學與技術(shù)學院，山東 青島 266580； 2. 中國石化中原油田分公司 勘探開發(fā)科學研究院，河南 濮陽 457001 )

石炭—二疊系是東濮凹陷煤成氣的主力氣源巖，尚不明確煤、碳質(zhì)泥巖和暗色泥巖等組分在新生代的成氣演化特征?；诟邏焊獰崮M實驗，對不同類型烴源巖的生氣產(chǎn)率及氣體組分演化特征進行分析。熱模擬結(jié)果表明：初次加熱過程中，不同類型烴源巖熱解烴類氣體產(chǎn)率隨溫度升高而增大，暗色泥巖生氣能力最強，煤巖的次之，碳質(zhì)泥巖的最差；不同類型烴源巖熱解產(chǎn)物組分演化規(guī)律相似，隨溫度升高，甲烷摩爾分數(shù)逐漸增加，重烴氣摩爾分數(shù)先增大后減小，非烴氣摩爾分數(shù)減小。二次加熱結(jié)果顯示：研究區(qū)在新近紀可能存在規(guī)模成氣；相比于一次生烴，二次生烴重烴氣、總烴氣及非烴氣產(chǎn)率降低，但甲烷產(chǎn)率升高，干燥因數(shù)增大。研究結(jié)果對認識東濮凹陷煤成氣演化規(guī)律、指導進一步勘探具有參考意義。

煤系烴源巖； 熱模擬實驗； 石炭—二疊系； 一次生烴； 二次生烴； 新生代； 東濮凹陷

0 引言

東濮凹陷是渤海灣盆地重要的富油氣凹陷，發(fā)育古近系沙三段和石炭—二疊系煤系兩套烴源巖，其中石炭—二疊系煤系為煤成氣的氣源巖，包括煤系暗色泥巖、煤巖和碳質(zhì)泥巖三種類型[1]。人們對研究區(qū)碳—二疊系煤系烴源巖進行研究[2-5]，認為受復(fù)雜的構(gòu)造演化影響，研究區(qū)石炭—二疊系煤系烴源巖經(jīng)歷中生代三疊系末期、新生代古近紀末期和新近紀中后期三期熱演化生烴過程。其中，劉麗等[2]認為該區(qū)煤系烴源巖新近紀二次生烴區(qū)分布于東部次凹和西部次凹，白廟和西斜坡帶無二次生烴過程；朱炎銘等[3]認為新近紀二次生烴區(qū)分布于凹陷北部局部地區(qū)，且成熟度提高有限；何鋒等[3]認為古近紀中期(Es3-Es1)以深洼陷帶煤系烴源巖生氣為主、斜坡帶為次，古近紀晚期(Ed)和新近紀以斜坡帶煤系烴源巖生氣為主、地壘帶次之。由此可見，目前對于研究區(qū)石炭—二疊系煤系烴源巖生烴演化史，尤其是新生代以來的生烴演化特征缺乏準確認識，如烴源巖在新近紀是否規(guī)模成氣、不同巖性烴源巖在不同時期生成氣體組分差異等問題還需研究。筆者采用高壓釜熱模擬實驗方法，模擬東濮凹陷不同類型烴源巖裂解生氣過程，分析煤系烴源巖新生代生烴演化特征，以及不同巖性源巖在不同期次的生烴差異，對研究區(qū)煤成氣勘探具有參考意義。

1 地質(zhì)背景

東濮凹陷位于渤海灣盆地東南部，面積約為5 300 km2，是一個勘探程度較高的新生代富油氣凹陷，凹陷煤成氣資源豐富，相繼發(fā)現(xiàn)文23、戶部寨、馬廠、白廟等煤成氣藏(田)[6]。研究區(qū)發(fā)育地層主要包括下部奧陶系灰?guī)r和石炭—二疊系海陸交互相地層，上覆沉積新生界河湖相含膏鹽碎屑巖。其中，石炭—二疊系地層是一套煤系地層，為煤成氣的氣源巖，有機質(zhì)豐度高，干酪根類型以Ⅲ型為主，部分為Ⅱ2型，鏡質(zhì)體反射率Ro為0.84%～4.03%[3]。凹陷經(jīng)歷早古生代至三疊紀克拉通盆地旋回和新生代裂陷盆地旋回，其中新生代裂陷盆地旋回包括古近紀斷陷和新近紀坳陷階段[7]，最終形成“壘嵌相間”格局，平面上由東向西可劃分為東部洼陷帶、中央隆起帶、西部洼陷帶、西部斜坡帶四個構(gòu)造單元，東側(cè)以蘭聊斷裂與魯西隆起區(qū)相隔(見圖1)。

圖1 東濮凹陷構(gòu)造單元劃分及天然氣分布Fig.1 Tectonic units division and natural gas distribution of Dongpu depression

2 實驗樣品和方法

東濮凹陷上古生界地層主要經(jīng)歷海西期—印支期、喜馬拉雅早期和喜馬拉雅晚期三次埋藏—隆升旋回[6,8]，埋藏史類型總體上屬于“中隆新坳型”，構(gòu)造活動差異導致不同地區(qū)上古生界地層埋藏史的差異，主要體現(xiàn)為新生代以來地層沉降幅度的差異(見圖2)。為了分析研究區(qū)煤系烴源巖在新近紀的兩次初始成熟度不同的生烴過程，設(shè)計一次生烴和二次生烴兩組實驗。

2.1 一次生烴實驗

2.1.1 樣品

根據(jù)w(TOC)，煤系烴源巖可劃分為煤巖(w(TOC)≥40%)、碳質(zhì)泥巖(6%≤w(TOC)<40%)和泥巖(w(TOC)<6%)三種類型[9]。由于石炭—二疊系源巖大多數(shù)成熟度較高，在鉆井取得的煤系源巖樣品中，篩選慶古1井煤巖、慶古2井碳質(zhì)泥巖和毛4井暗色泥巖樣品，其成熟度較低，并且三個樣品分別取自埋藏受熱演化程度相對較弱的西斜坡及魯西隆起區(qū)，燕山期構(gòu)造抬升之后，沉積埋藏處于欠補償狀態(tài)(見圖2)，樣品保留三疊紀末期的熱演化程度狀態(tài)，可較好地代表印支末期研究區(qū)煤系源巖的狀態(tài)。三個樣品熱模擬實驗結(jié)果，可以較好地還原喜山期以來的新生代烴源巖生烴演化過程。樣品基本地化特征見表1。

表1 熱模擬實驗樣品基本地化特征

2.1.2 方法

(1)將樣品粉碎至粒徑低于80目，稱取50 g的樣品6份，以1∶4的質(zhì)量比加入適量的水，混合均勻，放入6個反應(yīng)釜，反應(yīng)釜采用軟金屬密封圈以加壓方式密封。(2)將釜內(nèi)抽真空后充入氮氣并使壓力達到0.1 MPa，關(guān)閉高壓反應(yīng)釜后全功率加熱至200 ℃，再以180 ℃/h升溫速率進行程序升溫，每隔50 ℃取出一個高壓釜，溫度范圍為350～550 ℃。(3)分別加熱到350、375、400、450、500、550 ℃后，恒溫24 h，待反應(yīng)釜降至室溫，打開閥門收集氣體和凝析油，完成一次連續(xù)生烴過程。(4)利用二氯甲烷對殘渣樣品進行反復(fù)超聲抽提，分別收集液態(tài)產(chǎn)物和殘渣，對收集的熱解氣體及液態(tài)產(chǎn)物進行計量，并對模擬氣體產(chǎn)物進行組分分析，對加熱殘渣進行鏡質(zhì)體反射率Ro測量。

2.2 二次生烴實驗

2.2.1 樣品

盆地模擬分析結(jié)果顯示，相比于古近紀末期，東濮凹陷石炭—二疊系煤系烴源巖在新近紀末期的受熱溫度，僅在中央隆起帶及洼陷斜坡部位有所增加，構(gòu)造單元在古近紀末期的烴源巖成熟度介于1.20%～2.00%。結(jié)合一次生烴樣品殘渣的Ro測試結(jié)果，選擇加熱至375 ℃溫度的樣品殘渣(成熟度介于1.20%～1.70%)作為二次生烴模擬樣品，分析新近紀生烴特征。

圖2 東濮凹陷埋藏史及熱模擬實驗流程

2.2.2 方法

采用一次生烴實驗的流程，將初始樣品加熱到375 ℃溫度后取氣，殘渣不抽提，作為二次生烴樣品，二次加熱至375、400、500 ℃，加熱、處理過程及產(chǎn)物分析測試項目與一次生烴實驗過程的類似，模擬烴源巖在新近紀被重新埋藏、受熱溫度繼續(xù)增加的二次生烴過程(見圖2)。

3 實驗結(jié)果

3.1 氣體產(chǎn)率

熱模擬實驗結(jié)果表明，對于一次生烴實驗，不同巖性模擬樣品的熱解總產(chǎn)氣率隨熱模擬溫度升高呈上升趨勢，在最高模擬溫度550 ℃時達到最高總產(chǎn)氣率(見圖3)。不同巖性樣品之間產(chǎn)氣率明顯不同，暗色泥巖累積產(chǎn)氣率最高達441.40 mL/gTOC，生氣能力最強；煤巖、碳質(zhì)泥巖累積產(chǎn)率最高分別達158.66、124.65 mL/gTOC，生氣能力相對較弱(見圖3)。不同巖性樣品熱模擬實驗產(chǎn)生的烴類氣體產(chǎn)率與總產(chǎn)氣率變化趨勢基本一致，隨熱模擬溫度升高，烴類氣體產(chǎn)率呈增加趨勢，暗色泥巖的產(chǎn)率最高，煤巖與碳質(zhì)泥巖的產(chǎn)率接近，且煤巖的略高于碳質(zhì)泥巖的(見圖4)，不同于總產(chǎn)氣率。氣態(tài)烴的主要產(chǎn)出區(qū)間為1.7%～3.0%，起始成熟度為0.5%的腐殖煤氣態(tài)烴主要產(chǎn)出區(qū)間為1.0%～2.0%[10]，起始成熟度為0.9%的腐殖煤氣態(tài)烴主要產(chǎn)出區(qū)間為1.3～2.2%，說明隨源巖生烴初始成熟度升高，生氣高峰存在滯后現(xiàn)象，有向高溫方向偏移的趨勢。這與不同生烴過程的總氣態(tài)烴活化能有關(guān)，在熱演化程度較低的早期生烴過程中，氣態(tài)烴活化能較低，即在較低溫度下有大量氣態(tài)烴生成，在相對高演化程度的后期生烴過程中，氣態(tài)烴活化能升高，需要在相對高的溫度下才能有氣態(tài)烴大量生成[11-13]。

圖3 東濮凹陷不同煤系烴源巖樣品熱模擬總產(chǎn)氣率與氣態(tài)烴產(chǎn)率分布Fig.3 The relationship between pyrolysis gas production rate with the simulated temperature of different type of coal measures source rock in Dongpu depression

圖4 東濮凹陷不同煤系烴源巖樣品氣態(tài)烴產(chǎn)率與Ro的變化關(guān)系Fig.4 Relationship between pyrolysis gas production rate and Ro in different coal-measured source rocks in Dongpu depression

二次加熱實驗結(jié)果顯示，不同樣品的熱解總產(chǎn)氣率隨溫度升高呈現(xiàn)上升趨勢，但其生烴能力明顯降低，其中暗色泥巖烴類氣體產(chǎn)率最高為296.82 mL/gTOC，具有較強的生氣能力；煤巖烴類氣體產(chǎn)率最高為89.95 mL/gTOC，碳質(zhì)泥巖烴類氣體產(chǎn)率最高為116.21 mL/gTOC，生氣能力較弱。

通常認為烴源巖在達到并超過前次最高受熱溫度時才能再次生烴[14-20]。熱模擬實驗結(jié)果表明，煤系烴源巖在到達前次最高受熱溫度時，已產(chǎn)生相當多的烴類，如煤巖樣品在375 ℃溫度一次生烴時的氣態(tài)烴產(chǎn)率為15.99 mL/gTOC；在到達同樣溫度時，二次生烴時的氣態(tài)烴產(chǎn)率為6.49 mL/gTOC(見表2)。這說明二次生烴在未達到一次生烴的終點溫度時就已開始生烴，即其熱演化程度已達到一次生烴終點溫度時的水平。當溫度加熱到一次生烴終點溫度時，其熱演化程度(Ro)已超過一次生烴時的水平，并生成相應(yīng)的烴類。Ro變化見表2，其中，在375 ℃溫度時，煤巖樣品二次生烴時的Ro比一次生烴時的大0.36%，比碳質(zhì)泥巖的大0.62%，比暗色泥巖的大0.34%，這一現(xiàn)象與先期“二次生烴遲滯效應(yīng)”理論相悖。張欣國等[21]、宋明水等[22]分別采取半封閉、開放體系實驗裝置進行二次生烴模擬實驗時同樣發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象，即源巖二次生烴模擬在達到一次生烴終點溫度時，已有新的烴類生成排出，同時Ro變大，且模擬溫度越高，差值越大。張欣國等認為存在這一現(xiàn)象的原因除了模擬實驗本身因素外，很可能是一次生烴后烴類的排出，改變烴源巖二次生烴的熱動力學和地球化學背景，使烴源巖在相對較低的溫度條件下開始二次生烴，加大有機質(zhì)的熱演化程度[21]。

表2 不同類型煤系烴源巖二次生烴氣體產(chǎn)率及Ro數(shù)據(jù)

兩次熱模擬實驗結(jié)果表明，烴源巖經(jīng)過一次生烴，地殼抬升，生烴中止，原來已生成的烴排出(損失)，當再次沉降且未達到一次生烴中止時的地層溫度時，烴源巖開始演化并生烴。分析東濮凹陷不同構(gòu)造帶單井熱演化史，由于新近紀凹陷熱流值相對較低，受過補償厚度影響，研究區(qū)石炭—二疊系烴源巖現(xiàn)今受熱溫度與古近紀東營組沉積末期的相似，僅在中央隆起帶有小幅升高(見圖5)。人們認為研究區(qū)煤系源巖新近紀不存在規(guī)模成氣過程[2-5]，根據(jù)文中實驗結(jié)果，早期滯留烴使源巖在未達到一次生烴終止溫度時，開始演化并生烴，表明除中央隆起帶之外，其他受熱溫度保持穩(wěn)定而未明顯升高的地區(qū)同樣有氣態(tài)烴生成，即研究區(qū)新近紀存在規(guī)模成氣過程。

圖5 東濮凹陷石炭—二疊系受熱史曲線Fig.5 Thermal history curve of Permo-Carboniferous in Dongpu depression

3.2 熱解氣體組分演化規(guī)律

對氣態(tài)產(chǎn)物進行氣相色譜分析，獲取煤巖一次生烴、二次生烴氣態(tài)產(chǎn)物的組成和單組分產(chǎn)率數(shù)據(jù)。在同一溫度條件下，一次生烴的烴氣產(chǎn)率一直高于二次生烴的，根據(jù)絕對產(chǎn)率難以描述兩者烴氣組成差異，文中利用單組分摩爾分數(shù)分析不同期次、不同巖性氣體產(chǎn)物差異。

熱模擬氣態(tài)產(chǎn)物包括烴類氣(C1-5)和非烴氣。其中，烴類氣組分包括甲烷和重烴氣，以甲烷為主；非烴氣主要包括CO2、H2和CO等(見圖6-8)。熱模擬初期(熱模擬溫度小于375 ℃)主要產(chǎn)生CO2、H2、CO等非烴氣體，烴類氣體含量較低；隨著熱模擬溫度升高(大于375 ℃)，干酪根熱演化程度進一步升高，烴類氣體摩爾分數(shù)不斷增加，非烴氣體摩爾分數(shù)逐漸減小。相對于一次生烴，二次生烴非烴氣摩爾分數(shù)減小，烴類氣體組分增多。原因是非烴氣在低溫階段(375 ℃)已大量生成，使二次生烴過程中非烴氣摩爾分數(shù)減少。

熱模擬實驗結(jié)果表明，煤巖、碳質(zhì)泥巖、暗色泥巖樣品熱解烴類氣體組分演化規(guī)律變化趨勢相近：一次生烴過程中，隨熱模擬溫度升高，甲烷摩爾分數(shù)不斷增大，在550 ℃溫度時達到最大；乙烷、丙烷等重烴氣摩爾分數(shù)先增大后減小，在450 ℃溫度時達到最大(見圖6-8)，說明后期重烴氣裂解生成小分子CH4后被逐漸消耗。相對于一次生烴，二次生烴甲烷摩爾分數(shù)明顯增加，乙烷、丙烷摩爾分數(shù)變化趨勢一致或增加，丁烷和戊烷摩爾分數(shù)明顯減小，表明在重烴氣裂解過程中，相對分子質(zhì)量較大的丁烷和戊烷先發(fā)生裂解，生成乙烷、丙烷等小分子烴，最終裂解為甲烷。

不同類型源巖呈現(xiàn)隨熱模擬溫度升高而非烴氣摩爾分數(shù)不斷減小的變化趨勢。一次生烴非烴產(chǎn)物中，二氧化碳摩爾分數(shù)最高，氫氣摩爾分數(shù)次之，一氧化碳摩爾分數(shù)最低；相對于一次生烴，二次生烴氫氣摩爾分數(shù)明顯升高，二氧化碳摩爾分數(shù)明顯降低，具有氫氣摩爾分數(shù)最高、二氧化碳摩爾分數(shù)次之、一氧化碳摩爾分數(shù)最低的特點(見圖6-8)。原因是Ⅲ型干酪根的泥巖和煤巖生成H2主要發(fā)生在高溫階段[23]，一次生烴過程中轉(zhuǎn)化生成的H2較少，經(jīng)歷再次加熱的二次生烴過程產(chǎn)生相對較多的H2。

圖6 煤巖熱解產(chǎn)物組分摩爾分數(shù)與溫度關(guān)系Fig.6 Relationship between the pyrolysis product component and temperature of coal

圖7 碳質(zhì)泥巖熱解產(chǎn)物組分摩爾分數(shù)與溫度關(guān)系Fig.7 Relationship between the pyrolysis product component and temperature of carbonaceous mudstone

圖8 暗色泥巖熱解產(chǎn)物組分摩爾分數(shù)與溫度關(guān)系Fig.8 Relationship between the pyrolysis product component and temperature of dark mudstone

整體上，煤巖和碳質(zhì)泥巖熱解氣體組分演化規(guī)律基本一致，即隨熱模擬溫度升高，甲烷、總烴及非烴產(chǎn)率逐漸增加，重烴摩爾分數(shù)先增加后降低；暗色泥巖熱解氣體組分演化規(guī)律與兩者不同，具有明顯的高非烴產(chǎn)率特征。地質(zhì)條件下緩慢的化學反應(yīng)使化學活性強的H2逐漸消耗殆盡，生成的大量CO2也通過與地層水的水合作用而消耗[24-26]；由于實驗條件相比于實際地質(zhì)生烴條件更為迅速地升溫，導致H2、CO2等非烴氣體的大量積累。因此，泥巖高非烴氣產(chǎn)率的特征除了受實驗條件與實際地質(zhì)生烴條件差異性的影響之外，還反映暗色泥巖、煤巖和碳質(zhì)泥巖在高溫階段生成非烴氣體母質(zhì)存在一定差異性。

一次生烴過程中，煤巖、碳質(zhì)泥巖氣態(tài)烴產(chǎn)物干燥因數(shù)(C1/總烴)隨熱模擬溫度升高不斷增大，至500～550 ℃時達到最大，分別為0.98、0.97，然后逐漸趨于穩(wěn)定；暗色泥巖干燥因數(shù)隨熱模擬溫度升高，先降低后增加，至375～400 ℃時達到最小(0.50)(見圖9)，說明該階段重烴氣產(chǎn)率明顯高于甲烷產(chǎn)率，之后重烴氣逐漸裂解成CH4，干燥因數(shù)迅速升高至550 ℃的0.92，且處于增長趨勢，說明暗色泥巖熱模擬生氣溫度上限值高于煤巖和碳質(zhì)泥巖的。此外，在同一熱演化條件下，二次生氣的干燥因數(shù)高于一次生氣的，這與烴類氣體單組分摩爾分數(shù)特征一致，說明二次生氣含有更多的甲烷氣。原因是晚期過程中成熟度較高，干酪根進一步芳構(gòu)化、重烴氣進一步裂解而導致甲烷氣摩爾分數(shù)增高[27]。

綜上所述，煤巖、碳質(zhì)泥巖和暗色泥巖熱解氣體組分演化規(guī)律基本一致，隨熱模擬溫度升高，烴類氣摩爾分數(shù)增加，非烴氣摩爾分數(shù)減小，烴類氣中甲烷摩爾分數(shù)隨溫度逐漸增加，其中暗色泥巖具有明顯的高非烴產(chǎn)率的特征。相對于一次生烴，二次生烴甲烷產(chǎn)率升高，重烴氣、總烴氣、非烴氣產(chǎn)率有所降低，重烴氣中乙烷、丙烷摩爾分數(shù)基本穩(wěn)定，高相對分子質(zhì)量的丁烷、戊烷摩爾分數(shù)降低；非烴氣中氫氣摩爾分數(shù)增加，二氧化碳摩爾分數(shù)減小，熱解烴氣干燥因數(shù)普遍增大，說明相對于一次生烴(喜山早期生烴)，研究區(qū)煤系烴源巖二次生烴(喜山晚期生烴)產(chǎn)生的烴類氣體摩爾分數(shù)降低，甲烷產(chǎn)率升高，生成氣整體偏干。

圖9 不同巖性煤系烴源巖熱解烴類氣干燥因數(shù)與溫度關(guān)系Fig.9 Relationship between dry coefficients of the pyrolysis hydrocarbon gas and simulation temperature

4 結(jié)論

(1)東濮凹陷石炭—二疊系不同類型煤系烴源巖熱解烴類氣體產(chǎn)率隨溫度升高而逐漸增大，其中暗色泥巖生烴能力最強，其次為煤巖，最次為碳質(zhì)泥巖；在二次加熱模擬過程中，當達到一次加熱終止溫度時，煤系烴源巖生成新的烴類氣體，同時烴源巖熱演化程度增高，研究區(qū)新近紀可能發(fā)生二次生烴產(chǎn)生的規(guī)模成氣。

(2)東濮凹陷石炭—二疊系不同類型煤系烴源巖熱解氣體組分演化規(guī)律相似，即隨熱模擬溫度升高，烴類氣摩爾分數(shù)增加，非烴氣摩爾分數(shù)減小，烴類氣中甲烷摩爾分數(shù)隨溫度逐漸增加，重烴氣摩爾分數(shù)先增大后減小。

(3)相較于一次生烴，東濮凹陷煤系烴源巖二次生烴模擬重烴氣、總烴氣、非烴氣摩爾分數(shù)有所降低，甲烷二次生烴升高，熱解烴氣干燥因數(shù)增大，即相較于古近紀，研究區(qū)煤系烴源巖新近紀生成的烴氣總量降低，但干燥因數(shù)更高。

[1] 王秀林,王生朗,呂延倉,等.東濮凹陷天然氣地質(zhì)特征及勘探方向[J].石油學報,2002,23(增刊1):6-10. Wang Xiulin , Wang Shenglang, Lyu Yancang , et al . Geological characteristics of natural gas in Dongpu depression and its exploration strategy [J]. Acta Petrolei Sinica, 2002,23(Supp.1):6-10.

[2] 劉麗,任戰(zhàn)利.東濮凹陷熱演化史研究[J].石油勘探與開發(fā),2007,34(4):419-423. Liu Li, Ren Zhanli. Thermal evolution of Dongpu sag [J]. Petroleum Exploration & Development, 2007,34(4):419-418.

[3] 朱炎銘,王曉輝,張聰,等.東濮凹陷石炭—二疊系煤系烴源巖的生烴演化[J].石油學報,2007,28(6):27-31. Zhu Yanming, Wang Xiaohui, Zhang Cong, et al. Hydrocarbon-generation evolution of the Permo-Carboniferous coal measure in Dongpu depression [J]. Acta Petrolei Sinica, 2007,28(6):27-31.

[4] 胡宗全,朱建輝,周新科,等.渤海灣盆地中南部上古生界生烴史與天然氣勘探前景[J].石油與天然氣地質(zhì),2008,29(3):312-319. Hu Zhongquan, Zhu Jianhuiu, Zhou Xinke, et al. Hydrocarbon generating history and exploration prospects of the upper Paleozoic in the central and south Bohai Bay basin [J]. Oil & Gas Geology, 2008,29(3):312-319.

[5] 何鋒,劉鋒,鄭旭.東濮凹陷上古生界生烴史及二次生烴時空差異性研究[J].斷塊油氣田,2010,17(3):296-299. He Feng, Liu Feng, Zheng Xu. Study on hydrocarbon generation history and space-time distribution variation of secondary hydrocarbon generation in upper Palaeozoic formation of Dongpu depression [J]. Fault-Block Oil & Gas Field, 2010,17(3):296-299.

[6] 焦大慶,王德仁,武曉玲.東濮凹陷天然氣成藏及富集規(guī)律[J].石油與天然氣地質(zhì),2006,27(6):794-803. Jiao Daqing , Wang Deren, Wu Xiaoling. Patterns of natural gas accumulation and enrichment in Dongpu depression [J]. Oil & Gas Geology, 2006,27(6):794-803.

[7] 蘇惠,曲麗萍,張金川,等.裂陷盆地構(gòu)造演化及盆地伸展模式——以東濮凹陷為例[J].石油與天然氣地質(zhì),2006,27(1):70-77. Su Hui, Qu Liping, Zhang Jinchuan, et al. Tectonic evolution and extensional pattern of rifted basin: A case study of Dongpu depression [J]. Oil & Gas Geology, 2006,27(1):70-77.

[8] 蔣有錄,李宗亮,談玉明,等.斷陷盆地天然氣運聚成藏史研究——以東濮凹陷文23氣田為例[J].石油學報,2008,29(5):633-638. Jiang Youlu, Li Zongliang, Tan Yuming. Research on history of gas migration and accumulation in fault basin: Taking Wen 23 gas field of Dongpu depression as an example [J]. Acta Petrolei Sinica, 2008,29(5):633-638.

[9] 左勝杰,龐雄奇,周瑞年,等.柴達木盆地烴源巖生、排烴特征模擬研究[J].中國石油大學學報:自然科學版,2002,26(5):23-27. Zuo Shengjie, Pang Xiongqi, Zhou Ruinian, et al. Simulation of hydrocarbon generation and expulsion characteristics of source rocks in Qaidam basin [J]. Journal of the University of Petroleum China: Edition of Natural Science, 2002,26(5):23-27.

[10] 王秀紅.孤北煤成氣和民豐油型氣生成機理與化學動力學研究[D].青島:中國石油大學(華東),2007. Wang Xiuhong. Generation and kinetics of natural gases from C-P coals and Eocene source rocks [D]. Qingdao: China University of Petroleum(East China), 2007.

[11] 王云鵬,趙長毅,王兆云,等.利用生烴動力學方法確定海相有機質(zhì)的主生氣期及其初步應(yīng)用[J].石油勘探與開發(fā),2005,32(4):153-158. Wang YunPeng, Zhao Changyi, Wang Zhaoyun, et al. Kinetic method for determining the main gas-generation period of marine organic matters and its application [J]. Petroleum Exploration & Development, 2005,32(4):153-158.

[12] 付少英, 彭平安,張文正,等.鄂爾多斯盆地上古生界煤的生烴動力學研究[J].中國科學(D輯:地球科學),2002,32(10):812-818. Fu Shaoying, Peng Pingan, Zhang Wenzheng, et al. Study on hydrocarbon generation kinetics of upper Paleozoic coals in Ordos basin [J]. Science in China(Series D: Earth Sciences), 2002,32(10):812-818.

[13] 宮廣勝,龐雄奇.烏爾遜凹陷暗色泥巖排烴特征[J].大慶石油學院學報,2007,31(5):61-64. Gong Guangsheng, Pang Xiongqi. Hydrocarbon expulsion characteristics of dark mudstone in Ulson depression [J]. Journal of Daqing Petroleum Institute, 2007,31(5):61-64.

[14] 陳武珍,陳紅漢,李文濤,等.臨清坳陷東部石炭—二疊系二次生烴差異性研究[J].沉積學報,2012,30(1):179-188. Chen Wuzhen, Chen Honghan, Li Wentao, et al. Study on differentiation of secondary hydrocarbon generation for the Carboniferous-Permian source rocks in the eastern Linqing depression [J]. Acta Sedimentologica Sinica, 2012,30(1):179-188.

[15] Carr A D. Suppression and retardation of vitrinite reflectance, part 1: Formation and significance for hydrocarbon generation [J]. Journal of Petroleum Geology, 2010,23(3):313-343.

[16] Hakimi M H, Wan H A, Shalaby M R. Organic geochemistry, burial history and hydrocarbon generation modelling of the upper Jurassic Madbi formation, Masila basin, Yemen [J]. Journal of Petroleum Geology, 2010,33(4):299-318.

[17] Li Y, Jiang Z L, Liang S, et al. Hydrocarbon generation in the lacustrine mudstones of the Wenchang formation in the Baiyun sag of the Pearl River Mouth basin, northern South China Sea [J]. Energy & Fuels, 2015,30(1):626-637.

[18] 張園園,蔣有錄,劉景東,等.東濮凹陷杜寨地區(qū)深層砂巖儲層致密化與油氣充注關(guān)系[J].東北石油大學學報,2016,40(3):70-79. Zhang Yuanyuan, Jiang Youlu, Liu Jingdong, et al. Densification of deep sandstone reservoirs in Duzhai area and its relationship with oil and gas filling in Dongpu depression [J]. Journal of Northeast Petroleum University, 2016,40(3):70-79.

[19] 呂鐵良,張奎華,林暢松,等.準噶爾盆地木壘凹陷油氣來源及成藏特征[J].東北石油大學學報,2016,40(5):1-8. Lyu Tieliang, Zhang Kuihua, Lin Changsong, et al. Source of oil and gas accumulation characteristics of Mulei sag of Junggar basin [J]. Journal of Northeast Petroleum University, 2016,40(5):1-8.

[20] 吳遠東,張中寧,吉利明,等.高壓生烴模擬實驗及其成油滯后特征[J].特種油氣藏,2016,23(3):129-132.Wu Yuandong, Zhang Zhongning, Ji Liming, et al. High pressure hydrocarbon generation simulationexperiment and its oil formation hysteresis characteristics [J]. Special Oil & Gas Reservoirs, 2016,23(3):129-132.

[21] 張欣國,繆九軍,王果壽,等.石炭—二疊紀煤系烴源巖二次生烴模擬實驗結(jié)果探討[J].天然氣技術(shù),2007,1(3):25-29. Zhang Xinguo, Miu Jiujun, Wang Guoshou, et al. Discussion on simulation experiment results of secondary hydrocarbon generation from Carboniferous-Permian coal-measure source rock [J]. Natural Gas Technology, 2007,1(3):25-29.

[22] 宋明水,張學才.濟陽坳陷渤南洼陷深層天然氣的地球化學特征及成因探討[J].天然氣地球科學,2004,15(6):646-649. Song Mingshui, Zhang Xuecai. Discussion on deep gas geochemical characteristics and genesis of Bonan sag, Jiyang depression [J]. Natural Gas Geoscience, 2004,15(6):646-649.

[23] 劉全有,金之鈞,高波,等.四川盆地二疊系不同類型烴源巖生烴熱模擬實驗[J].天然氣地球科學,2010,21(5):700-704. Liu Quanyou, Jin Zhijun, Gao Bo, et al. Characterization of gas pyrolysates from different types of Permian source rocks in Sichuan basin [J]. Natural Gas Geoscience, 2010,21(5):700-704.

[24] Dieckmann V. Modelling petroleum formation from heterogeneous source rocks: The influence of frequency factors on activation energy distribution and geological prediction [J]. Marine & Petroleum Geology, 2005,22(3):375-390.

[25] 高崗,柳廣弟.湖相烴源巖混合型母質(zhì)成烴演化特征熱模擬研究[J].礦物巖石地球化學通報,2010,29(3):233-237. Gao Gang, Liu Guangdi. Simulation study of evolution characteristics of hydrocarbon generated from blended organic matters in the Lacustrine source rock [J]. Bulletin of Mineralogy Petrology & Geochemistry, 2010,29(3):233-237.

[26] Uguna C N, Carr A D, Snape C E, et al. High pressure water pyrolysis of coal to evaluate the role of pressure on hydrocarbon generation and source rock maturation at high maturities under geological conditions [J]. Organic Geochemistry, 2015,78(5103):44-51.

[27] 曲彥勝,王圣柱,李艷麗,等.烏倫古地區(qū)石炭系烴源巖生烴潛力評價[J].特種油氣藏,2016,23(2):31-35. Qu Yansheng, Wang Shengzhu, Li Yanli, et al. Evaluation of Wulungu area of Carboniferous hydrocarbon [J]. Special Oil & Gas Reservoirs, 2016,23(2):31-35.

[28] Xie Liujuan, Sun Yongge, Jiang Aizhu, et al. Experimental study on the gas generation processes of lacustrine and marine shales in North China: Source implications for shale gas [J]. Marine & Petroleum Geology, 2015,67:204-216.

2017-05-09；編輯：張兆虹

國家科技重大專項(2016ZX05006-007)

胡洪瑾(1991-)，女，博士研究生，主要從事油氣藏形成機理與分布規(guī)律方面的研究。

蔣有錄，E-mail: jiangyl@upc.edu.cn

TE122.2

A

2095-4107(2017)04-0053-08

DOI 10.3969/j.issn.2095-4107.2017.04.006