林玉環(huán) 高昆 呂鑫華 況鵬群 井文華 王敏敏 趙玉

摘要 [目的]優(yōu)選薰衣草精油的制備及其微膠囊化工藝。[方法]采用水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油，通過單因素試驗和正交試驗，以精油的提取率為指標，考察原料粒度、料液比、浸泡時間和提取時間對薰衣草精油制備工藝的影響；采用氣相色譜-質(zhì)譜法（GC-MS）分析薰衣草精油的主體呈香成分及含量；采用大豆分離蛋白、β-環(huán)糊精和麥芽糊精包埋薰衣草精油。[結(jié)果]水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油的最優(yōu)條件為原料粒度60目、料液比1∶15（g∶mL）、浸泡時間1.5 h、提取時間4.0 h，精油的平均提取率為2.34%；經(jīng)GC-MS分析，薰衣草精油的主體呈香成分為萜類化合物及其衍生物，主要有芳樟醇（34.81%）、乙酸芳樟酯（22.44%）等，占精油中揮發(fā)性成分的9348%；最優(yōu)條件下，大豆分離蛋白、β-環(huán)糊精和麥芽糊精的薰衣草精油包埋率分別為64.40%、43.95%和60.84%，大豆分離蛋白的包埋效果最佳。[結(jié)論]水蒸氣蒸餾法可用于薰衣草精油的制備，大豆分離蛋白可作為薰衣草精油的天然包埋材料。

關(guān)鍵詞 薰衣草精油；水蒸氣蒸餾法；正交試驗；呈香成分；微膠囊化

中圖分類號 TQ654+.2 文獻標識碼 A 文章編號 0517-6611（2017）13-0076-04

Study on the Preparation Process of Lavender Essential Oil and Its Microencapsulation Process

LIN Yu-huan1， GAO Kun1， L Xin-hua2， KUANG Peng-qun1* et al

（1. Shandong Provincial Engineering Technology Research Center for Lunan Chinese Herbal Medicine， Linyi University， Linyi， Shandong 276000； 2. Feixian Food and Drug Administration， Feixian， Shandong 273400）

Abstract [Objective] To optimize the preparation process for lavender essential oil and its microencapsulation process. [Method] Lavender essential oil was prepared with steam distillation method， extraction yield of essential oil was used as evaluation index to investigate the influences of the granularity of raw material， the ratio of material to liquid， the soaking time and the extraction time on the preparation process of lavender essential oil through single factor and orthogonal test. The composition and content of principal aroma components of the lavender essential oil were analyzed with GC-MS. Lavender essential oil was microencapsulated with soybean protein isolate， β-cyclodextrin and maltodextrin respectively. [Result] The optimum processing conditions for lavender essential oil prepared with steam distillation method were as follows： the granularity of raw material was 60 mesh， the ratio of material to liquid was 1∶15（g∶mL）， the soaking time was 1.5 h and the extraction time was 4.0 h， the average extraction yield of lavender essential oil was 2.34%. After analysis with GC-MS， the principal aroma components of the lavender essential oil were terpenoids and their derivatives， including linalool （34.81%） and linalyl acetate （22.44%）， the total content of these compounds in volatile constituents of lavender essential oil was 93.48%. Under the optimum conditions， the embedding rates of lavender essential oil microencapsulated with soybean protein isolate， β-cyclodextrin and maltodextrin were 64.40%， 43.95% and 6084% respectively， the embedding effect of soybean protein isolate was the best. [Conclusion] Steam distillation method can be used for the preparation of lavender essential oil， and soybean protein isolate can be used as natural embedding material for lavender essential oil.

Key words Lavender essential oil；Steam distillation method；Orthogonal test；Aroma components； Microencapsulation

薰衣草為唇形科薰衣草屬半耐熱性植物，喜涼爽，分布在大西洋群島及地中海地區(qū)至索馬里、巴基斯坦及印度[1]。薰衣草株型優(yōu)美，花色淡雅，香氣清香肅爽，故有“百草之王”的美譽[2]。薰衣草精油含多種芳香族化合物，具有較強的揮發(fā)性，是一種重要的天然香料[3]，同時還具有殺菌、鎮(zhèn)定、松弛平滑肌[4]、抗凝血、抗狂躁、抗氧化、驅(qū)蟲等生物活性[5]。因具有獨特的香韻和多種藥理活性，薰衣草精油已被廣泛應(yīng)用于化妝品、醫(yī)藥、洗滌和食品等工業(yè)[6]。作為香料和調(diào)味劑，薰衣草精油有著悠久的應(yīng)用歷史，其多種的生物活性也日益引起人們的高度關(guān)注。薰衣草精油存在于花穗中，提取方法有溶劑萃取法、水蒸氣蒸餾法和超臨界流體萃取法等，其中，水蒸氣蒸餾法操作簡單、設(shè)備要求低、投資小[7]，在國內(nèi)被廣泛采用[8-9]。

薰衣草精油具有較強的揮發(fā)性，對溫度、水分、氧氣等敏感，有效成分極易氧化和分解而導(dǎo)致香氣變差，并逐漸喪失藥理活性[10]。微膠囊化是一種微型包埋的保護技術(shù)。采用成膜材料或具有內(nèi)腔的包合材料通過物理方法將薰衣草精油微膠囊化，可顯著提高薰衣草精油的穩(wěn)定性，降低其氧化、分解和揮發(fā)速率，有效延長其留香時間；還可將液態(tài)精油轉(zhuǎn)變?yōu)楣虘B(tài)粉末，水溶性更高，使用更加方便，可拓寬薰衣草精油的應(yīng)用領(lǐng)域[11-13]。

筆者采用水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油，通過單因素試驗和正交試驗優(yōu)化制備工藝，并采用氣相色譜-質(zhì)譜（GC-MS）分析薰衣草精油成分和含量；以大豆分離蛋白、β-環(huán)糊精和麥芽糊精為天然包埋材料，采用微膠囊化技術(shù)將薰衣草精油制備成微膠囊，以提高穩(wěn)定性并使其固態(tài)化，可延長其留香時間，拓寬其應(yīng)用領(lǐng)域。

1 材料與方法

1.1 材料

1.1.1 原料與主要試劑。

薰衣草，購自新疆伊利；無水硫酸鈉、乙醇、β-環(huán)糊精，分析純，國藥集團化學(xué)試劑有限公司；硫酸鎂，分析純，天津博迪化工股份有限公司；甲醇，色譜純，北京迪馬科技有限公司；大豆分離蛋白，食品級，臨沂山松生物制品有限公司；麥芽糊精，食品級，山東西王糖業(yè)有限公司；其他試劑均為分析純。

1.1.2 儀器設(shè)備。

QW-10粉碎機，永康市敏業(yè)工貿(mào)有限公司；KDM控溫加熱套，山東鄄城華魯電熱儀器有限公司；1 L揮發(fā)油提取器，江蘇省泰興市三愛思實驗儀器廠；AD-200勻質(zhì)機，上海昂尼儀器儀表有限公司；BCD-218L冰箱，中科美菱低溫科技有限責(zé)任公司；SHZ-D真空泵，江蘇省鞏義市英峪予華儀器廠；FD8-3aB冷凍干燥機，美國金西盟國際集團公司；ME-T電子天平，Mettler Toledo公司。

1.2 方法

1.2.1 薰衣草精油的制備。

流程：花蕾→粉碎→過篩→稱量→浸泡→提取→收集精油→稱量→記錄。

稱取一定量的薰衣草粉末，置于1 L的圓底燒瓶中，加入去離子水，浸泡；采用揮發(fā)油提取器，水蒸氣蒸餾法提取薰衣草精油，收集精油，無水硫酸鈉干燥處理，得薰衣草精油，采用以下公式計算薰衣草精油提取率。

1.2.2 制備工藝的優(yōu)化。

單因素試驗分別考察原料粒度（目）、料液比（g∶mL）、硫酸鎂質(zhì)量濃度（g/L）、浸泡時間（h）和提取時間（h）對薰衣草精油提取率的影響，選定各個因素的水平范圍，再采用正交試驗優(yōu)化制備工藝。

1.2.2.1 單因素試驗。

原料粒度的考察：料液比為1∶15，硫酸鎂濃度為10 g/L，浸泡時間為2.0 h，提取時間為3.0 h，研究不同原料粒度對精油提取率的影響。

料液比的考察：原料粒度為80目，硫酸鎂濃度為10 g/L，浸泡時間為2.0 h，提取時間為3.0 h，研究不同料液比對精油提取率的影響。

硫酸鎂質(zhì)量濃度的考察：原料粒度為80目，料液比為1∶15，浸泡時間為2.0 h，提取時間為3.0 h，研究不同硫酸鎂濃度對精油提取率的影響。

浸泡時間的考察：原料粒度為80目，料液比為1∶15，不添加硫酸鎂，提取時間為3.0 h，研究不同浸泡時間對精油提取率的影響。

提取時間的考察：原料粒度為80目，料液比為1∶15，不添加硫酸鎂，浸泡時間為2.0 h，研究不同提取時間對精油提取率的影響。

1.2.2.2 正交試驗。

綜合評價單因素試驗結(jié)果，選定原料粒度（A）、料液比（B）、浸泡時間（C）和提取時間（D）4個因素，設(shè)定4個因素水平，進行4因素4水平的正交試驗（表1）。

1.2.3 薰衣草精油成分的測定。

色譜條件：HP-5MS色譜柱（30 m×0.25 mm，0.25 μm）；初始溫度80 ℃，停留1 min，以5 ℃/min的速率升溫至200 ℃；載氣為氦氣，流速1.0 mL/min，進樣口溫度250 ℃；分流比50∶1，進樣量0.1 μL。質(zhì)譜條件：EI離子源，溫度230 ℃，電子能量70 eV；掃描范圍25～500 m/z。

1.2.4 薰衣草精油微膠囊的制備。

1.2.4.1 大豆分離蛋白包埋工藝。

稱取1.25 g薰衣草精油，少量乙醇溶解，50 ℃保溫，慢速滴入100 mL 50 ℃的10%大豆分離蛋白溶液中，5 000 r/min恒溫勻質(zhì)15 min，取出，冷卻至室溫，-20 ℃靜置12 h，冷凍干燥，得微膠囊固體粉末，5 ℃保存待用。

1.2.4.2 β-環(huán)糊精包埋工藝。

稱取1.32 g薰衣草精油，少量乙醇溶解，50 ℃保溫，慢速滴入200 mL 50 ℃的β-環(huán)糊精飽和溶液中，5 000 r/min恒溫勻質(zhì)15 min，取出，冷卻至室溫，5 ℃靜置12 h，過濾沉淀物，收集濾餅，-20 ℃靜置12 h，冷凍干燥，得微膠囊固體粉末，5 ℃保存待用。

1.2.4.3 麥芽糊精包埋工藝。

稱取2.50 g薰衣草精油，少量乙醇溶解，50 ℃保溫，慢速滴入100 mL 50 ℃的20%麥芽糊精溶液中，5 000 r/min恒溫勻質(zhì)15 min，取出，冷卻至室溫，-20 ℃靜置12 h，冷凍干燥，得微膠囊固體粉末，5 ℃保存待用。

1.2.4.4 薰衣草精油包埋率的測定。

稱取10.00 g的薰衣草精油微膠囊，置于250 mL的圓底燒瓶中，加入150 mL去離子水，連接揮發(fā)油提取器，水蒸氣蒸餾法提取，至精油油量不再增加。冷卻至室溫，讀取精油回收量，采用以下公式計算薰衣草精油的包埋率。

2 結(jié)果與分析

2.1 薰衣草精油的制備工藝

2.1.1 單因素試驗。

2.1.1.1 原料粒度對精油提取率的影響。

從圖1可知，隨著原料粒度的增大，薰衣草精油提取率呈先快速增加，再降低的趨勢，當原料粒度為80目時，精油提取率最高。表明原料粒度是影響精油提取率的一個重要因素，選擇原料粒度為40、60、80、100目進行正交試驗。

2.1.1.2 料液比對精油提取率的影響。

從圖2可知，當料液比為1∶15時，薰衣草精油提取率最高，隨著料液比的減小，提取率呈快速降低的趨勢；料液比過小時，使溶解在水中的精油量也增多，降低了精油的提取率。表明料液比是影響精油提取率的一個重要因素；選擇料液比為1∶10、1∶15、1∶20、1∶25進行正交試驗。

2.1.1.3 硫酸鎂質(zhì)量濃度對精油提取率的影響。

從圖3可知，隨著硫酸鎂濃度的升高，薰衣草精油提取率呈大幅下降的趨勢。因此，提取精油的過程中不應(yīng)添加硫酸鎂，正交試驗不考慮這一因素對精油提取率的影響。

2.1.1.4 浸泡時間對精油提取率的影響。

從圖4可知，隨著浸泡時間的增加，薰衣草精油提取率呈先上升后下降的趨勢，當浸泡時間為2.0 h時，精油提取率最高。表明浸泡時間是影響精油提取率的一個重要因素，選擇浸泡時間為1.0、15、2.0、2.5 h進行正交試驗。

2.1.1.5 提取時間對精油提取率的影響。

從圖5可知，隨著提取時間的延長，薰衣草精油提取率呈先增加后減少的趨勢，當提取時間為3.0 h時，精油提取率最高。表明提取時間是影響精油提取率的一個重要因素，選擇提取時間為2.5、30、3.5、4.0 h進行正交試驗。

2.1.2 正交試驗結(jié)果。

綜合預(yù)試驗結(jié)果，選擇原料粒度（A）、料液比（B）、浸泡時間（C）和提取時間（D）為考察因素，以精油提取率為考察指標，通過L16（44）正交表設(shè)計正交試驗優(yōu)化薰衣草精油的制備工藝，試驗結(jié)果見表2。

從表2可知，RD>RB>RC>RA，表明影響薰衣草精油提取率的因素依次為D>B>C>A，即提取時間對精油提取率影響最大，其次為料液比、浸泡時間，而原料粒度影響最?。灰蛩谹，k2> k3>k1>k4；因素B，k2> k3>k1>k4；因素C，k2> k4>k3>k1；因素D，k4> k3>k2>k1；表明最優(yōu)制備工藝條件為A2B2C2D4，即原料粒度為60目、料液比為1∶15、浸泡時間為1.5 h、提取時間為4.0 h。

2.1.3 驗證性試驗結(jié)果。

按照“2.1.2”中的最優(yōu)制備工藝，制備得6批薰衣草精油，提取率分別為2.34%、2.38%、2.36%、2.33%、2.29%、2.35%，RSD值僅為1.31%，表明該制備工藝穩(wěn)定性較高，薰衣草精油的平均提取率為2.34%。所得精油為具有薰衣草特異香氣的淺黃色油狀液體，經(jīng)儲存穩(wěn)定性考察，發(fā)現(xiàn)隨著儲存時間的延長，精油顏色逐漸變深，因此，薰衣草精油應(yīng)盡快使用或制備成微膠囊，以提高其儲存穩(wěn)定性。李雙明等[14]采用超聲強化水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油，提取率為0.83%。劉婷等[3]采用水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油，提取率為0.70%～0.90%，而采用超臨界CO2萃取法制備薰衣草精油的提取率為3.10%～4.20%。童紅等[15]采用微波輔助水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油，提取率為2.23%。楊海燕等[8]分別采用超聲波輔助溶劑萃取、超臨界CO2萃取法和微波輔助溶劑萃取法制備薰衣草精油，提取率分別為1.09%、4.50%和2.60%。童紅等[16]分別采用水蒸氣蒸餾法和微波輔助溶劑萃取法制備薰衣草精油，提取率分別為3.56%和2.40%。因此，溶劑萃取法、水蒸氣蒸餾法和超臨界CO2萃取法均可提取薰衣草精油，但由于超臨界CO2萃取法對設(shè)備要求高，溶劑萃取法制備的精油中溶劑殘留較多，水蒸氣蒸餾法較多應(yīng)用于薰衣草精油的制備，且較適合工業(yè)化生產(chǎn)。

2.2 薰衣草精油的成分

采用GC-MS對制備的薰衣草精油成分進行分析，通過峰面積歸一化法計算得出各成分的相對百分含量，結(jié)果見表3。

通過GC-MS檢測，水蒸氣蒸餾法制備的薰衣草精油中含有25種化合物，采用數(shù)據(jù)庫比對，鑒定出23種化合物，占總揮發(fā)性化合物的95.94%。從表3可知，薰衣草精油主要含有芳樟醇（34.81%）、乙酸芳樟酯（22.44%）、香茅醇乙酸酯（16.03%）、α-萜品醇（4.67%）、（Z）-β-法呢烯（4.15%）、香葉醇（2.23%）等化合物，其中，醇類化合物6種，酯類化合物5種，烯類化合物9種，酮類化合物2種，其他化合物1種；主要為萜類化合物及其衍生物，占精油中揮發(fā)性成分的93.48%。

2.3 薰衣草精油微膠囊的制備工藝

薰衣草精油微膠囊制備過程中，5 000 r/min勻質(zhì)15 min，恒溫靜置10 min后，觀察發(fā)現(xiàn)以β-環(huán)糊精為包埋材料制備的混合溶液表面漂浮的精油最多，以大豆分離蛋白為包埋材料制備的混合溶液表面漂浮的精油最少，初步表明大豆分離蛋白包埋薰衣草精油的效果最佳。進一步測定3種包埋材料的精油包埋率，最優(yōu)條件下，大豆分離蛋白、β-環(huán)糊精和麥芽糊精的精油包埋率分別為64.40%、43.95%和60.84%，進一步表明大豆分離蛋白包埋薰衣草精油的效果最佳，其可作為薰衣草精油的天然包埋材料。

3 結(jié)論

該研究采用水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油，單因素和正交試驗優(yōu)化制備工藝。最優(yōu)制備條件為原料粒度60目、料液比1∶15（g∶mL）、浸泡時間1.5 h、提取時間4.0 h，平均提取率為2.34%。GC-MS從薰衣草精油中鑒定出23種化合物，其中，醇類化合物6種，酯類化合物5種，烯類化合物9種，酮類化合物2種，其他化合物1種；薰衣草精油的主體呈香成分為萜類化合物及其衍生物，主要有芳樟醇（34.81%）、乙酸芳樟酯（22.44%）等化合物，占精油中揮發(fā)性成分的9348%。采用大豆分離蛋白、β-環(huán)糊精和麥芽糊精包埋薰衣草精油，最優(yōu)條件下，大豆分離蛋白、β-環(huán)糊精和麥芽糊精的精油包埋率分別為64.40%、43.95%和60.84%，表明大豆分離蛋白包埋薰衣草精油的效果最佳，其可作為薰衣草精油的天然包埋材料。

水蒸氣蒸餾法制備薰衣草精油簡便、易行，適合工業(yè)化生產(chǎn)，制備的精油顏色為微黃色，澄清，透亮，具有薰衣草特異的花香氣味，是適合用于中藥制劑、食品、卷煙、香氛和日用化妝品中的天然香精。以大豆分離蛋白為包埋材料，采用微膠囊化技術(shù)可有效制備薰衣草精油微膠囊，該固體粉末具有淡淡的薰衣草精油香氣，精油的包埋率可達64.40%。通過該微膠囊制備工藝，可降低薰衣草精油的氧化、分解和揮發(fā)速率，提高穩(wěn)定性，并使液態(tài)的精油實現(xiàn)了固態(tài)化，水溶性更高，可拓寬薰衣草精油的應(yīng)用領(lǐng)域。

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