張紅光 李佳政 石智成 高 翔

(1.北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院， 北京 100124； 2.北京電動車輛協(xié)同創(chuàng)新中心， 北京 100124)

稀釋氣體對二甲醚著火延遲特性的影響

張紅光1,2李佳政1,2石智成1,2高 翔1,2

(1.北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院， 北京 100124； 2.北京電動車輛協(xié)同創(chuàng)新中心， 北京 100124)

在上止點壓力1.5 MPa，上止點溫度670～795 K，當量比為1的實驗條件下，利用快速壓縮機(RCM)研究了N2、N2/Ar(50%/50%)和Ar/CO2(61.2%/38.8%)稀釋氣體對二甲醚(DME)著火延遲期的影響。利用CHMKIN-PRO軟件在較大溫度范圍內進行了模擬研究。結果表明：不同稀釋氣體組分對二甲醚混合氣體第一階段著火延遲期影響很小，但對總著火延遲期具有較大的影響，尤其在負溫度系數(NTC)區(qū)間的起點溫度附近。與N2相比，N2/Ar(50%/50%)使得實驗中總著火延遲期縮短30%。稀釋氣體的化學效應對第一階段著火延遲期和總著火延遲期的影響均很小。在低溫區(qū)間和NTC區(qū)間，稀釋氣體的熱效應起主導作用，而當上止點溫度超過NTC區(qū)間時，CO2的化學效應影響增強且超過熱效應而起到主導作用。隨稀釋率增加，DME混合氣體第一階段著火延遲期略有延長，而總著火延遲期出現明顯延長，且總著火延遲期的NTC現象變得更加明顯。

稀釋氣體； 二甲醚； 著火延遲期； 快速壓縮機

引言

日益嚴重的環(huán)境問題使得人們更加重視內燃機的燃燒與污染排放。為了減少內燃機的有害排放，理解燃料燃燒時發(fā)生的化學反應是十分必要的?？焖賶嚎s機(RCM)能夠模擬內燃機中活塞的單次壓縮過程，且便于精準控制壓縮過程中的各項熱力學參數，從而成為研究燃料燃燒特性的理想實驗平臺[1]。在快速壓縮機實驗過程中，為達到不同的測試工況，常常通過調節(jié)稀釋氣體混合比例來實現。但是，由于不同稀釋氣體比熱容比、熱擴散率、導熱性等的不同，相同燃料采用不同稀釋氣體所得實驗結果有所差異。

針對稀釋氣體對快速壓縮機中燃料燃燒過程的影響，已有學者展開相關研究[2-3]。目前已有研究主要針對單階段著火或高溫燃燒，而稀釋氣體對于具有兩階段著火及負溫度系數(NTC)現象燃料燃燒影響的研究很少，近來只有DI等[4]通過實驗和數值模擬研究了稀釋氣體熱效應和化學效應對異辛烷和正庚烷兩種燃料著火過程的影響。研究發(fā)現：不同稀釋氣體組分對正庚烷和異辛烷著火影響很大，尤其是在兩級著火區(qū)間。低到中溫范圍內，二甲醚(DME)燃料通常具有明顯的兩階段燃燒和NTC現象，而且，不同燃料對采用稀釋氣體種類的敏感性不同[5],稀釋氣體組分對二甲醚燃料燃燒過程的影響尚不清楚?；诖?，本文利用RCM開展稀釋氣體組分對二甲醚著火延遲期影響的實驗研究，并結合CHEMKIN-PRO軟件進行模擬與化學動力學分析。

1 實驗裝置與參數定義

1.1 快速壓縮機

使用的RCM參見文獻[6]，主要由氣壓驅動系統(tǒng)、液壓控制系統(tǒng)、燃燒系統(tǒng)、配氣系統(tǒng)、數據采集系統(tǒng)組成。燃燒缸直徑50 mm，驅動氣壓0.2～0.8 MPa，壓縮比8.42～16.9。本文RCM的燃燒活塞采用文獻[7-13]中的“creviced piston”，這種活塞設計可有效減小活塞運動過程中引起的渦流對燃燒室的影響，保證“絕熱核心假設”的成立，從而精確地計算上止點溫度Tc。Tc計算公式為

(1)

式中p0——混合氣體的初始壓力，MPaT0——初始溫度，Kpc——上止點壓力，MPaγ——混合氣體的比熱容比

圖1為實驗臺架原理圖。

圖1 RCM實驗臺架原理圖Fig.1 Schematic diagram of rapid compression machine (RCM) test bench1.同步信號發(fā)生器 2.高速攝影機 3.數據采集 4.加熱保溫系統(tǒng) 5.磁力預混罐 6.氮氣 7.氧氣 8.二甲醚 9.真空泵10.燃燒缸 11.液壓缸 12.空氣壓縮機 13.儲氣缸 14.驅動氣缸 15.位移傳感器 16.限位墊片 17.液壓控制站 18.余隙墊片 19.示波器 20.電荷放大器

1.2 著火延遲期定義

圖2 著火延遲期的定義Fig.2 Definition of ignition delay

二甲醚混合氣著火延遲期的定義如圖2所示，定義時間0點為活塞到達上止點的時刻，從時間0點到燃燒壓力變化率的第一個峰值定義為第一階段著火延遲期，從燃燒壓力變化率的第一個峰值到第二個峰值定義為第二階段著火延遲期。從圖中可以明顯看出，二甲醚混合氣體燃燒呈現出明顯的兩階段放熱和兩階段著火延遲，總著火延遲期τ=τ1+τ2。

1.3 實驗條件及實驗可重復性

稀釋氣體對著火過程的影響分為熱效應(比熱容)、化學效應(第三體碰撞)和稀釋效應(燃料和O2濃度)。本文利用快速壓縮機研究N2、N2/Ar(50%/50%)和Ar/CO2(61.2%/38.8%)稀釋氣體對二甲醚著火延遲期的影響。為了將稀釋氣體熱效應和化學效應區(qū)分開研究，將Ar和CO2以61.2%/38.8%的摩爾比例混合，其比熱容與N2基本相同。實驗中氣體純度依次為：DME 99.5%、O299.999%、N299.999%、Ar 99.999%、CO299.999%。實驗中上止點壓力通過調節(jié)混合氣體初始壓力來控制，上止點溫度通過調節(jié)壓縮比和混合氣體初始溫度來控制，實驗條件如表1所示。

實驗過程中，缸內燃燒壓力數據由kistler6125C型缸壓傳感器與kistler5011型電荷放大器進行采集，并用TektronixMS04000型示波器記錄數據。每組實驗條件根據情況重復3～5次，以保證實驗數據的可靠性。本文中同一工況實驗可重復性按著火延遲期相對誤差Δα來評價[4]，經計算圖3中著火延遲期相對誤差Δα為2.5%，誤差在可接受范圍內，且從圖中可以看出，DME混合氣體壓縮及燃燒曲線吻合較好，即基于本RCM的燃燒實驗可重復性良好。

表1 實驗條件

圖3 實驗可重復性Fig.3 Repeatability of experiment

2 數值模擬

利用CHEMKIN-PRO軟件模擬二甲醚混合氣在快速壓縮機內燃燒時的物理及化學反應條件，模擬過程中采用ZHAO機理[14]，該機理包含55種組分和290步可逆基元反應，是國際上公認的、可靠的二甲醚燃燒詳細機理，并在快速壓縮機[15]、激波管[16]和流動反應器[17]等燃燒裝置中得到驗證。由于快速壓縮機壓縮過程非?？?，若忽略壓縮過程中的傳熱損失，則活塞到達上止點后近似為絕熱定容反應，因此，本文反應模型采用0-D均質定容絕熱反應器。

反應器初始參數設為實驗中RCM壓縮上止點的參數，利用MITTAL等[18]采用的“體積膨脹法”來模擬傳熱損失。在計算中將壓力的變化以等熵假設轉換為體積的變化。瞬時體積計算公式為

Veff(t)=Veff(0)vp(t) (t>0)

(2)

式中Veff(0)——活塞達到上止點時的燃燒室體積Veff(t)——活塞達到上止點后的瞬時體積vp(t)——體積膨脹系數

具體方法參見文獻[19]。

3 結果與討論

3.1 稀釋氣體的熱效應與化學效應

圖4為稀釋氣體組分對二甲醚第一階段著火延遲期和總著火延遲期影響的實驗與模擬結果。如圖4所示，ZHAO機理能夠較好地預測稀釋氣體組分對DME著火延遲期的影響，但是在較高上止點溫度下，尤其對于第一階段著火延遲期，計算值較實驗值偏高。這主要是由于實驗過程中采用加熱的方法提高混合氣體初始溫度，而第一階段著火延遲期較短，是因為在壓縮過程中存在潛在的化學反應。

圖4 稀釋氣體對二甲醚著火延遲期的影響Fig.4 Effects of diluent gas composition on ignition delays of DME

如圖4所示，不同稀釋氣體組分下，二甲醚混合氣體第一階段著火延遲期基本相同，即稀釋氣體組分對二甲醚混合氣體第一階段著火延遲期影響很小。從圖中還可以看出，二甲醚混合氣體總著火延遲期呈現明顯的NTC現象。在低溫區(qū)間，稀釋氣體組分對二甲醚總著火延遲期的影響同樣很小，但在NTC區(qū)間，稀釋氣體組分對總著火延遲期具有較大的影響，尤其在NTC區(qū)間的起點溫度附近。與N2相比，N2/Ar(50%/50%)使得實驗結果與模擬結果總著火延遲期分別縮短30%和15%。

圖5為N2、N2/Ar(50%/50%)和Ar/CO2(61.2%/38.8%)作為稀釋氣體，上止點壓力為1.5 MPa、上止點溫度為700 K時壓縮及燃燒過程的實驗壓力曲線。不同稀釋氣體組分下，二甲醚混合氣體第一階段著火延遲期基本相同，但是第一階段著火后的壓力和溫度升高差異很大。第一階段著火后的壓力和溫度升高由混合氣體的累計放熱量和比熱容決定，而比熱容起到主導作用。相同實驗條件下，N2累計放熱量更高[4]，但是Ar具有更小的比熱容，從而第一階段著火后壓力和溫度升高幅度更大。如圖5所示，N2作為稀釋氣體時，第一階段著火后壓力升高0.32 MPa，對應溫度升高223 K，而N2/Ar(50%/50%)為稀釋氣體時壓力升高0.42 MPa, 對應溫度升高 293 K。由于第二階段著火延遲與第一階段著火相耦合，第一階段著火后壓力和溫度的升高直接影響第二階段著火延遲，進而影響總的著火延遲期。與N2相比，N2/Ar(50%/50%)作為稀釋氣體時第一階段著火后的壓力、溫度升高幅度更大，化學反應速率加快，第二階段著火延遲期縮短，進而總著火延遲期縮短。在低溫區(qū)間，第一階段著火延遲期較長，而第二階段著火延遲期較短，第一階段著火后溫度和壓力升高對第二階段著火延遲期影響很小，因此總著火延遲期基本相同。而在NTC區(qū)間，由于第二階段著火延遲期較長，第一階段著火后溫度和壓力升高對第二階段著火延遲期影響增加，因此，與N2相比，N2/Ar(50%/50%)使得總著火延遲期出現明顯縮短。

圖5 稀釋氣體組分對二甲醚著火過程影響的實驗結果Fig.5 Experiment results of effects of diluent gas composition on ignition process of DME

已有研究表明[15],對二甲醚著火延遲期和放熱影響較大的2個三體碰撞反應為

表2為ZHAO機理中幾種稀釋氣體在這2個反應中的三體碰撞系數，從表中可以看出，Ar/CO2(61.2%/38.8%)與N2作為稀釋氣體時三體碰撞系數差異很大，Ar/CO2(61.2%/38.8%)的三體碰撞系數在2個反應中分別為N2的2.09倍和1.87倍。而從圖4中可以看出，Ar/CO2(61.2%/38.8%)作為稀釋氣體時，其第一階段著火延遲期和總著火延遲期與N2幾乎相同，說明在本文實驗溫度范圍內由第三體碰撞反應引起的化學效應對二甲醚著火延遲期的影響很小。值得注意的是，模擬上止點溫度高于830 K時總著火延遲期有所差異，即稀釋氣體的化學效應開始變得明顯。

表2 三體反應碰撞系數

為進一步研究稀釋氣體對DME第一階段著火延遲期和總著火延遲期的影響，將N2的比熱容Cp設置為分別與Ar和CO2相同，在上止點溫度800 K時進行數值模擬。熱效應指數定義為Δτt,Ar(τmodifiedN2-τN2)和Δτt,CO2(τmodifiedN2-τN2)，化學效應指數定義為Δτc,Ar(τAr-τmodifiedN2)和Δτc,CO2(τCO2-τmodifiedN2)。如圖6所示，稀釋氣體的熱效應和化學效應對DME第一階段著火延遲期影響均很小。Ar的熱效應使得總著火延遲期縮短0.79 ms，而CO2的熱效應使得總著火延遲期延長2.02 ms。這主要是由于不同稀釋氣體比熱容的差異引起的，如與N2相比，CO2具有較高的比熱容，第一階段著火后壓力和溫度升高幅度較小，化學反應速率降低，第二階段著火延遲期延長，從而總著火延遲期延長。從圖中還可以看出，Ar的化學效應使得總著火延遲期延長0.14 ms，而CO2的化學效應使得總著火延遲期縮短0.28 ms。這主要是由于不同稀釋氣體三體碰撞系數的差異引起的，如與N2相比，CO2具有更高的三體碰撞系數(該系數是N2的3.8倍)，從而化學反應速率加快，著火延遲期縮短。

圖6 熱效應和化學效應對二甲醚著火延遲期影響Fig.6 Thermal and chemical effects on ignition delays of DME

為進一步研究不同溫度工況下稀釋氣體對DME著火延遲期的影響，在650～1 000 K溫度范圍內進行模擬研究，并將結果進行歸一化處理。歸一化處理公式為

η=Δτ/τtotal

(3)

式中 Δτ——前文中提到的Δτt,Ar、Δτc,Ar、Δτt,CO2和Δτc,CO2

τtotal——Ar和CO2作為稀釋氣體時的總著火延遲期

如圖7和圖8所示，稀釋氣體的熱效應和化學效應對第一階段著火延遲期影響很小。從圖7可以看出，隨上止點溫度增加，Ar的熱效應和化學效應均呈現先增強后減小趨勢，但是在整個溫度區(qū)間，Ar的熱效應對DME總著火延遲期的影響起主導作用。從圖8可以看出，與Ar類似，在低溫區(qū)間和NTC區(qū)間CO2的熱效應起主導作用。但是，當上止點溫度超過NTC區(qū)間時(大于930 K)，CO2的化學效應影響增強且超過熱效應而起到主導作用，CO2作為稀釋氣體時的總著火延遲期小于N2。

圖7 Ar的熱效應和化學效應對二甲醚著火延遲期的影響Fig.7 Thermal and chemical effects of Ar on ignition delays of DME

圖8 CO2的熱效應和化學效應對二甲醚著火延遲期的影響Fig.8 Thermal and chemical effects of CO2 on ignition delays of DME

3.2 稀釋氣體的稀釋效應

圖9為N2稀釋率對二甲醚第一階段著火延遲期和總著火延遲期影響的實驗與模擬結果。由圖9可得，ZHAO機理能夠較好地預測N2稀釋率對DME著火延遲的影響，但是在較高上止點溫度下，第一階段著火延遲期計算值明顯高于實驗值。如圖9所示，隨著N2稀釋率增加，第一階段著火延遲期略有延長，但是總著火延遲期出現明顯延長。

圖9 N2稀釋率對二甲醚著火延遲期的影響Fig.9 Effects of N2 dilution ratio on ignition delays of DME

圖10所示為不同N2稀釋率下DME第一階段著火放熱(用壓力升高代表)的實驗與模擬結果，模擬與實驗結果趨勢一致，實驗值小于模擬值。如前文所述，第二階段著火延遲與第一階段著火相耦合，第一階段著火產生的活性分子數量主導第二階段著火過程。隨N2稀釋率增加，DME和O2濃度降低，第一階段著火延遲期略有延長，但如圖10所示，DME第一階段著火放熱明顯降低，累計活性分子數量降低，從而第二階段著火延遲期延長。因此，隨N2稀釋率增加總著火延遲期明顯延長。從圖10還可以看出，隨上止點溫度增加，DME第一階段著火放熱近似呈線性變化降低，且不同N2稀釋率下第一階段著火放熱差異縮小。

圖10 N2稀釋率對第一階段著火壓力升高的影響Fig.10 Effects of N2 dilution ratio on pressure rise during the first-stage ignition

從圖9還可以看出，DME總著火延遲期出現明顯的NTC現象，且隨N2稀釋率增加，NTC現象變得更加明顯。已有研究結果表明[20]形成過氧烷基(RO2)和烷基(R)反應的比例決定NTC現象。隨N2稀釋率增加，O2濃度降低，更易形成穩(wěn)定分子烷基。因此，隨N2稀釋率增加，NTC區(qū)間向低溫方向移動，NTC現象變得更加明顯。

N2稀釋率的實驗與模擬結果對比證明ZHAO機理能夠較好地預測稀釋率對DME著火延遲期的影響。因此，通過數值模擬進一步研究了Ar稀釋率和CO2稀釋率對DME著火延遲期的影響。如圖11和圖12所示，Ar稀釋率和CO2稀釋率對DME著火延遲期的影響與N2呈相似的變化趨勢。此外，與N2和Ar相比，CO2作為稀釋氣體時總著火延遲期的NTC現象不明顯。

圖11 Ar稀釋率對二甲醚著火延遲期的影響Fig.11 Effects of Ar dilution ratio on ignition delays of DME

圖12 CO2稀釋率對二甲醚著火延遲期的影響Fig.12 Effects of CO2 dilution ratio on ignition delays of DME

4 結論

(1) 實驗與模擬結果表明：稀釋氣體組分對DME第一階段著火延遲期影響很小，在低溫區(qū)間，稀釋氣體組分對總著火延遲期的影響同樣很小。而在NTC區(qū)間，稀釋氣體組分對總著火延遲期具有較大的影響，尤其在NTC區(qū)間的起點溫度附近。與N2相比，N2/Ar(50%/50%)使得實驗結果與模擬結果總的著火延遲期分別縮短30%和15%。

(2) 對比N2和Ar/CO2(61.2%/38.8%)作為稀釋氣體時的DME著火延遲期，實驗結果表明稀釋氣體的化學效應對第一階段著火延遲期和總著火延遲期的影響很小，而模擬結果表明上止點溫度超過830 K時，化學效應開始變得明顯。

(3) 分別用N2、Ar和CO2作稀釋氣體的模擬結果表明：在整個溫度區(qū)間范圍內，Ar的熱效應對DME總著火延遲期的影響起主導作用；在低溫區(qū)間和NTC區(qū)間，CO2的熱效應同樣起主導作用，但是當上止點溫度超過NTC區(qū)間時，CO2的化學效應影響增強且超過熱效應而起到主導作用。

(4) 隨稀釋率增加，第一階段著火延遲期略有延長，而總著火延遲期出現明顯延長，且隨稀釋率增加，總著火延遲期的NTC現象變得更加明顯。

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Effects of Diluent Gases on Ignition Delays Characteristics of Dimethyl Ether

ZHANG Hongguang1,2LI Jiazheng1,2SHI Zhicheng1,2GAO Xiang1,2

(1.CollegeofEnvironmentalandEnergyEngineering,BeijingUniversityofTechnology,Beijing100124,China2.CollaborativeInnovationCenterofElectricVehiclesinBeijing,Beijing100124,China)

Effects of diluent gases composition on ignition delays of dimethyl ether (DME) were investigated at compressed pressure of 1.5 MPa, compressed temperature from 670 K to 795 K and equivalence ratio of 1 by using a rapid compression machine (RCM). The diluent gases considered were nitrogen (N2), mixture of N2and argon (Ar) at mole ratio of 50% to 50% and mixture of Ar and carbon dioxide (CO2) at mole ratio of 61.2% to 38.8%. The simulation study was performed over a wider temperature range based on CHMKIN-PRO software. The results showed that diluent gases composition had little impact on the first-stage ignition delay. However, significant differences in the total ignition delay were observed, especially in the negative temperature coefficient (NTC) region. Compared with N2, mixture of N2and Ar decreased the total ignition delay by 30%. The chemical effect of diluent gases composition on the first-stage and total ignition delays was negligible. The thermal effect was dominant factor in the low temperature and NTC regions, however, the chemical effect of CO2enhanced and exceeded the thermal effect in the temperature region beyond the NTC region. With the increase of N2dilution ratio, the first-stage ignition delay was slightly increased, while a significant increase in the total ignition delay was observed. Moreover, the NTC behavior of total ignition delay was noted to become more pronounced at high N2dilution ratio.

diluent gases; dimethyl ether; ignition delay; rapid compression machine

10.6041/j.issn.1000-1298.2017.04.044

2016-08-01

2016-08-28

國家自然科學基金項目(51376011)、北京市自然科學基金項目(3152005)和北京市教育委員會科技計劃重點項目(KZ201410005003)

張紅光(1970—)，男，教授，博士生導師，主要從事內燃機燃燒與測試研究，E-mail： zhg5912@263.net

TK401

A

1000-1298(2017)04-0335-07