王志鋒， 沈海濤， 潘 蓉， 沈本賢， 凌 昊

(華東理工大學 化學工程聯(lián)合國家重點實驗室， 上海 200237)

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分壁精餾塔分離四元醇體系的穩(wěn)態(tài)研究

王志鋒， 沈海濤， 潘 蓉， 沈本賢， 凌 昊

(華東理工大學 化學工程聯(lián)合國家重點實驗室， 上海 200237)

Kaibel分壁精餾塔(KDWC)和強化Petlyuk分壁精餾塔(PDWC)可在一個塔內(nèi)實現(xiàn)四元體系混合物(MEPB)的高效分離。以分離甲醇(M)、乙醇(E)、正丙醇(P)和正丁醇(B)為研究對象，建立并優(yōu)化了KDWC和PDWC塔的嚴格穩(wěn)態(tài)精餾模型。結(jié)果表明，與常規(guī)正序三塔序列分離過程相比，KDWC可減小再沸器負荷36.46%， PDWC可減小再沸器負荷45.95%。在KDWC預分餾段內(nèi)需實現(xiàn)ME/PB的清晰分割，主塔上、下段分別需要實現(xiàn)M/E和P/B的清晰分割；在PDWC預分餾段內(nèi)僅需實現(xiàn)M/B的清晰分割，中間塔的上、下段分別需要實現(xiàn)M/P和E/B 的清晰分割，M/E和P/B的清晰分割由主塔上、下段完成。KDWC和PDWC主塔內(nèi)各組分均不存在返混，但在2個分壁精餾塔的預分餾段和PDWC的中間段存在中間組分的返混現(xiàn)象。

Kaibel分壁精餾塔； 強化Petlyuk分壁精餾塔； 精餾； 穩(wěn)態(tài)； 模擬

分壁精餾塔(Divided-wall column, DWC)中的內(nèi)部隔板將塔體分為預分餾段和主塔段2個部分。塔內(nèi)預分餾段的出現(xiàn)可以避免中間組分的返混現(xiàn)象，從而提高分離效率。預分餾段和主塔段的熱耦合可實現(xiàn)三組分或四組分的一塔高純度分離。與常規(guī)流程的分離方式相比，DWC具有節(jié)約能耗和設備投資、減少占地面積等優(yōu)勢[1]。

國內(nèi)外對于分壁精餾塔三組分的分離過程已有大量的研究報道，涉及分壁精餾塔的設計、優(yōu)化、控制、與特殊精餾相結(jié)合等領(lǐng)域[2]。葉青等[3-6]較早地開展了分壁精餾塔的研究工作，先后在裂解汽油、芳烴、醇和苯-環(huán)己烷等體系的分離過程模擬和實驗取得諸多成果。Sun等[7-8]深入研究了分壁精餾塔應用于反應精餾的分離過程。Xia[9]將分壁精餾塔應用于萃取精餾過程，對該過程的設計和控制方法進行了深入研究。朱登磊等[10-12]將乙烯裝置分離傳統(tǒng)流程中的脫甲烷塔和脫乙烷塔集成在分壁精餾塔內(nèi)，實現(xiàn)了C1、C2和C3+的一塔分離，同時也在分壁萃取精餾塔分離甲醇-碳酸二甲酯共沸物方面取得了較多研究成果。Ling、楊劍等[13-16]提出分壁精餾塔的四塔等效模型分離苯、甲苯和二甲苯的三元體系，考察了3種不同的控制方案對DWC的控制效果，他們還考察了常規(guī)精餾塔和分壁精餾塔串聯(lián)流程的節(jié)能效果。

圖1 Kaibel分壁精餾塔(KDWC)和強化Petlyuk 分壁精餾塔(PDWC)示意圖Fig.1 Schematic of Kaibel divided-wall column (KDWC) and extended Petlyuk divide-wall column (PDWC)(a) KDWC; (b) PDWC

筆者對KDWC和PDWC塔分離甲醇-乙醇-正丙醇-正丁醇(MEPB)四元混合物的穩(wěn)態(tài)進行研究。首次建立了PDWC的穩(wěn)態(tài)嚴格精餾模型，通過經(jīng)濟優(yōu)化獲得了KDWC和PDWC優(yōu)化的塔體結(jié)構(gòu)和操作參數(shù)。在與常規(guī)三塔正序分離流程的能耗進行對比的基礎(chǔ)上，進一步研究了穩(wěn)態(tài)分離過程的塔板溫度及氣、液相組成分布的特點。

1 KDWC穩(wěn)態(tài)模擬

1.1 穩(wěn)態(tài)設計

以甲醇(M)、乙醇(E)、正丙醇(P)和正丁醇(B)四元混合物(MEPB)為研究對象。它們常壓下沸點分別為337.8、351.6、370.3和390.8K，相對揮發(fā)度αM∶αE∶αP∶αB約為6.98∶4.55∶2.17∶1。四元混合物等摩爾進料，進料流量為3600 kmol/h，進料溫度為365 K。采用Wilson方程調(diào)用Aspen軟件中的飽和蒸氣壓數(shù)據(jù)，并與文獻[25]中的蒸氣壓數(shù)據(jù)對比，兩者具有很好的吻合度，所以Wilson方程適用于該體系。采用Aspen Plus 軟件中的RadFrac模塊建立KDWC模擬流程，如圖2所示。塔頂?shù)膲毫?01 kPa，每塊塔板的壓降均為0.6868 kPa。KDWC塔頂和塔底出料分別為甲醇和正丁醇，側(cè)線出料分別為乙醇和正丙醇，四股出料都采用設計規(guī)定的方式使其產(chǎn)品摩爾分數(shù)為99%。在以下的討論中，稱C11段為預分餾段，C21為精餾段，C22為側(cè)線段，C23為提餾段，C21、C22和C23共同組成主塔段。

圖2 KDWC模擬流程Fig.2 Simulation flowsheet of KDWC

以全年總費用(TAC)為目標函數(shù)對KDWC進行經(jīng)濟核算優(yōu)化[26]，TAC包括能耗成本和年度資金回收成本。年度回收成本由資金回收成本除以合適的投資回收期得到。在設備核算時，費用參數(shù)都采用常規(guī)精餾塔的數(shù)據(jù)，但是分壁精餾塔結(jié)構(gòu)復雜，中間有隔板，所以設備費用需在此基礎(chǔ)上乘以比例系數(shù)1.2[24]。

KDWC需要優(yōu)化的變量有預分餾段和主塔各段塔板數(shù)、分液比βL和分氣比βV、進料位置和兩股側(cè)線出料位置。其優(yōu)化方法與PDWC相似，具體可參照PDWC的優(yōu)化。圖3為優(yōu)化后得到的KDWC塔體結(jié)構(gòu)。KDWC主塔共有101塊塔板，其中C21為20塊(包括冷凝器)，C22塔板數(shù)為66塊，C23為15塊(包括再沸器)；預分餾段和C22的塔板數(shù)相同為66塊。全塔直徑為6.42m，塔頂回流比為6.16，冷凝器負荷為63.28 MW，塔釜再沸器負荷為64.06 MW，分液比βL為0.387，分氣比βV為0.626。

圖3 KDWC的穩(wěn)態(tài)設計示意圖Fig.3 Steady state design of KDWC M—Methanol； E—Ethanol； P—1-Propanol； B—1-Butanol

分離四元體系有5種常規(guī)的分離流程，常見的有直接分離序列(Direct sequence)、間接分離序列(Indirect sequence)和預分餾分離序列(Prefractionator sequence)。對這3種常規(guī)分離序列模擬優(yōu)化表明，直接分離序列具有節(jié)能優(yōu)勢。以TAC為對比標準，直接分離序列的TAC為18.89×106USD/a，間接分離序列TAC為21.98×106USD/a，預分餾分離序列TAC為19.09×106USD/a，可見常規(guī)分離流程中直接分離序列的總投資最少。筆者使用常規(guī)分離序列中的直接分離流程(DS)與分壁精餾塔進行對比。表1給出了KDWC與直接序列分離的能耗和TAC數(shù)據(jù)的對比。從表1可以看出，常規(guī)分離流程的總塔板數(shù)要比KDWC多73塊塔板，而KDWC卻比直接分離序列節(jié)省再沸器負荷36.46%，降低冷凝器負荷37.54%，TAC要小35.47%，存在非常明顯的節(jié)能優(yōu)勢。

表1 Kaibel分壁精餾塔流程與常規(guī)三塔流程的經(jīng)濟性比較Table 1 Comparison of Kaibel divided-wall column (KDWC) structure and conventional direct sequence (DS) three-columns structure

1.2 穩(wěn)態(tài)分析

圖4為KDWC的塔板溫度變化趨勢線，其中虛線為主塔(圖2中的C21、C22和C23部分)塔板溫度，實線為預分離餾段塔板溫度(見圖2中的C11段)。從圖4可見，在預分離餾段的上部第21～48塊塔板和下部第69～86塊板，其溫度與主塔塔板的溫度差別不大。但是在預分離餾段中部第49～68塊塔板，主塔塔板溫度要明顯高于預分離餾段塔板溫度，最大溫差達到12℃左右。因此，在塔內(nèi)部構(gòu)件設計的時候需考慮隔板兩端的傳熱問題。

圖4 KDWC的溫度分布曲線Fig.4 Temperature profiles in KDWC

圖5為KDWC的液相組成分布。從圖5(a)可以看出，輕組分甲醇和重組分正丁醇在預分餾和主塔段都呈單調(diào)的遞增或遞減變化趨勢，因而不存在返混。與圖5(a)相比，圖5(b)曲線的變化趨勢明顯不同，中間組分乙醇在預分餾段進料位置下部出現(xiàn)山丘狀濃度變化趨勢，說明其在預分餾段存在返混現(xiàn)象；正丙醇在預分餾段上部也出現(xiàn)了山丘狀濃度變化趨勢，說明也存在返混；中間組分的返混區(qū)域恰好是圖5(a)中輕組分甲醇和重組分正丁醇濃度急劇下降至微量的區(qū)域，也就是說預分餾段實現(xiàn)M/B清晰分割的同時中間組分會發(fā)生返混。從圖5(b)的主塔內(nèi)濃度變化趨勢可以看出，乙醇和正丙醇都在濃度最大時采出，不存在返混現(xiàn)象。Kaibel塔中間組分的返混現(xiàn)象與傳統(tǒng)的DWC分離三組分混合物時中間組分的路徑不同。在傳統(tǒng)的DWC分離三組分混合物時，中間組分可以從分隔壁的兩端分別進入主塔的側(cè)線段，因此可以避免中間組分的返混現(xiàn)象。

圖5 KDWC液相組成分布圖Fig.5 Composition profiles in KDWC(a) Methanol and 1-Butanol; (b) Ethanol and 1-Propanol, , Main column;, , Prefractionator column

從圖5(b)還可以看出，KDWC預分餾段必須實現(xiàn)ME/PB的清晰分割，既E組分需要從預分餾段頂部餾出，P組分需要從預分餾段底部餾出。在實現(xiàn)ME/PB的清晰分割的同時，M/B的清晰分割在預分餾中部已完成，即甲醇在預分餾底部的濃度和正丁醇在預分餾段頂部的濃度均為微量。為了獲得高純度的側(cè)線產(chǎn)品，主塔的上、下部分還需分別實現(xiàn)M/E和P/B的清晰分割。嚴格控制中間組分P在預分餾段頂部和E在預分餾底部的濃度是Kaibel塔分離過程的關(guān)鍵。

2 PDWC的穩(wěn)態(tài)模擬

2.1 穩(wěn)態(tài)設計

采用PDWC模擬MEPB分離過程的進料狀態(tài)、分離要求和物性方法均與KDWC模擬相同。采用Aspen Plus 軟件中RadFrac模塊建立的PDWC模擬過程如圖6所示。PDWC由1個提餾塔、1個精餾塔和6個吸收塔搭建而成。進料在預分離餾段(圖6 中的C11)，C21、C22、C23、C24 4個吸收塔組成中間段，C31(精餾塔)、C32、C33(提餾塔)組成主塔段。嚴格計算中假定每塊塔板壓力降一定，若要保證塔內(nèi)相同高度的區(qū)域壓力一致，只需在相同高度內(nèi)有相同的塔板數(shù)即可。所以，預分離餾段的塔板數(shù)和C22與C23的塔板數(shù)之和相同，中間塔的塔板數(shù)又與C32的塔板數(shù)相同。PDWC的結(jié)構(gòu)要比KDWC復雜許多，塔內(nèi)部有3塊隔板，因而設備費用要在核算時乘以比例系數(shù)1.3較為合適[24]。以TAC為目標函數(shù)對PDWC進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化，如式(1)所示，其中，Ni表示各段塔板數(shù)，NF表示進料位置，NS1和NS2表示側(cè)線采出位置，βLi表示各分液比，βVi表示各分氣比。

TACMin=f(Ni,NF,NS1,NS2,βLi,βVi)

(1)

圖7為PDWC的優(yōu)化流程。先優(yōu)化主塔的塔板數(shù)，每調(diào)整一次塔板，都要進行一次分液比和分氣比的迭代，搜索到在該結(jié)構(gòu)下最優(yōu)的分液和分氣；接著進行預分餾段的優(yōu)化，每調(diào)整一次預分餾段的塔板數(shù)也要進行分液比和分氣比的優(yōu)化；然后，優(yōu)化中間塔各部分的塔板數(shù)；最后，進行進料和出料位置的優(yōu)化，此時可以不再迭代分液比和分氣比，因為在調(diào)整塔板時，其進料和出料位置也在不斷地調(diào)整，TAC已接近最小值。

圖8為PDWC優(yōu)化后的塔體結(jié)構(gòu)示意圖。主塔塔板數(shù)共101塊，其中C31為21塊(包括冷凝器)，C32為60塊，C33為20塊(包括再沸器)。中間塔是第22～81塊塔板，其中C21為14塊，C22為16塊，C23為14塊，C24為16塊。預分離餾段是第36～67塊塔板。進料位置在預分離側(cè)第52塊塔板，上下側(cè)線出料位置分別在主塔側(cè)第37塊塔板和69塊塔板處。βL1為0.523，βL2為0.3，βL3為0.693，其定義和所在位置在圖8標出，如βL1定義為流入中間塔第22塊塔板的液相流量與主塔第21塊塔板的液相流量之比，其位置應在主塔第21塊塔板上方。βV1為0.749，βV2為0.584，βV3為0.818，以βV1為例，在圖8中βV1定義為進入中間塔第81塊塔板的氣相流量與主塔第82塊塔板的氣相流量之比，其位置應在主塔第82塊塔板下方。塔頂回流比為5.60，再沸器負荷54.48 MW，冷凝器負荷58.34 MW，全塔直徑5.88 m。

圖6 PDWC的模擬流程Fig.6 Simulation flowsheet of PDWC

表2給出了PDWC的設計參數(shù)。對比表2與表1可以看出，PDWC比KDWC可減小再沸器負荷14.96%，減小冷凝器負荷7.81%， 降低TAC約12.47%；PDWC比常規(guī)塔可減小再沸器負荷45.95%，減小冷凝器負荷42.41%，降低TAC約43.52%，說明PDWC具有更大的節(jié)能優(yōu)勢。雖然PDWC比KDWC具有一定的成本優(yōu)勢，但由于PDWC內(nèi)部結(jié)構(gòu)更加復雜，內(nèi)件制作及其安裝將會抵消其部分成本優(yōu)勢。

圖7 PDWC的優(yōu)化流程Fig.7 Optimization flowsheet of PDWC

圖8 PDWC穩(wěn)態(tài)設計示意圖Fig.8 Steady state design of PDWC表2 PDWC設計參數(shù)Table 2 The designing parameter of PDWC

NNMidNPreD/mQR/MWQD/MWTAC×10-6/(USD·a-1)10160325.8854.4858.3410.67

2.2 穩(wěn)態(tài)分析

圖9為PDWC的溫度分布圖，其中綠色線為主塔溫度(圖6中的C31、C32、C33)，紅色線為中間塔溫度(圖6中的C21、C22、C23、C24)，藍色線為預分離餾段塔板溫度(圖6中的C11)。從圖9可以看出，中間塔和主塔在中間段(第40～68塊塔板)溫差不大，而在中間塔的上部和下部分區(qū)域有約3.5℃的溫差。預分離餾段塔板溫度在第50～66塊板時溫度要明顯低于中間塔塔板溫度，其中在第54塊塔板處溫差最大約7.6℃。表明PDWC內(nèi)部的溫差要比KDWC小。

圖9 PDWC的溫度分布曲線Fig.9 Temperature profiles in PDWC

圖10為PDWC塔內(nèi)液相組成分布。由圖10(a)可以看出，在預分離餾段、中間塔和主塔內(nèi)，甲醇的液相摩爾分數(shù)自上而下均呈現(xiàn)單調(diào)遞減的趨勢，均不存在返混現(xiàn)象。而在中間塔第3個分液器處(中間塔第51塊塔板)甲醇的摩爾分數(shù)很低，這就避免甲醇通過分液器進入主塔乙醇和正丙醇分離段，影響上側(cè)線乙醇產(chǎn)品的濃度。正丁醇摩爾分數(shù)變化趨勢與甲醇相反，在塔內(nèi)均呈自下而上單調(diào)遞減趨勢，不存在返混現(xiàn)象。在中間塔第3個分氣處(中間塔第52塊塔板)正丁醇的摩爾分數(shù)很低，這就避免了正丁醇進入主塔乙醇和正丙醇分離段，從而影響下側(cè)線正丙醇產(chǎn)品的濃度。

由圖10(b)可以看出，中間組分乙醇和正丙醇的摩爾分數(shù)變化較復雜。乙醇在預分離餾段出現(xiàn)2個峰值，分別出現(xiàn)在第36塊和第62塊塔板處，最小值在第52塊塔板處，因而在預分餾塔中乙醇摩爾分數(shù)的變化自上而下呈現(xiàn)了從高→低→次高→低的趨勢，存在返混現(xiàn)象。在中間塔內(nèi)，乙醇摩爾分數(shù)在第三分液器(第51塊塔板)的上部第44塊塔板處出現(xiàn)一峰值，這說明中間組分乙醇并不在最佳出料位置，即其并不是在摩爾分數(shù)最高時經(jīng)分液器進入主塔，也存在一定程度的返混。在主塔內(nèi)，乙醇在摩爾分數(shù)最高的板塊(第37塊板)采出，不存在返混。正丙醇摩爾分數(shù)變化趨勢與乙醇基本呈對稱趨勢，在預分離餾段正丙醇摩爾分數(shù)自下而上呈現(xiàn)了從高→低→次高→低的趨勢，最大值在第40塊塔板處，最小值在第52塊塔板處，存在返混現(xiàn)象。在中間塔內(nèi)，正丙醇摩爾分數(shù)在第三分氣(第52塊塔板)下部第57塊塔板處出現(xiàn)最大值，說明正丙醇也不在摩爾分數(shù)最高時進入主塔，也存在返混。在主塔內(nèi)，正丙醇在摩爾分數(shù)最高處(第69塊板)采出，不存在返混。

圖10 PDWC塔內(nèi)液相組成分布Fig.10 Composition profiles in PDWC(a) Methanol and 1-butanol; (b) Ethanol and 1-propanol， ， Main column; , , Middle column;, , Prefractionator column

從以上分析可以看出，KDWC塔和PDWC塔在預分離餾段均會發(fā)生中間組分的返混現(xiàn)象。對于MEPB四元混合物，在KDWC的預分離餾段必須實現(xiàn)ME/PB的清晰分割，即ME從預分餾段頂部餾出，PB從預分離餾段底部餾出；在PDWC的預分離餾段中，只需要實現(xiàn)M/B的清晰分割，即M從預分離餾段頂部全部餾出，B從預分離餾段底部全部餾出，中間組分EP可以從預分離餾段頂部和底部分別進入中間段(與傳統(tǒng)DWC分離三組分混合物時中間組分的流動路徑類似)。在中間段上部實現(xiàn)M/P的清晰分割，下部實現(xiàn)E/P的清晰分割，在主塔的分割與KDWC主塔相一致，即在上、下區(qū)域分別實現(xiàn)M/E和P/B的清晰分割。

從輕、重關(guān)鍵組成的角度來看，在KDWC分離MEPB過程中，預分離餾段內(nèi)的輕、重關(guān)鍵組成為E和P，相對揮發(fā)度小，分離需要較高能耗，所需的塔板數(shù)也較多；PDWC塔預分離餾段分離過程中輕關(guān)鍵組分為M，重關(guān)鍵組分為B，兩者之間的相對揮發(fā)度最大，最易分離。在PDWC中間段的上部輕關(guān)鍵組分為M，重關(guān)鍵組分為P，下部分輕關(guān)鍵組分為E，重關(guān)鍵組分為B，也是在相對揮發(fā)度最大的組分之間實現(xiàn)分割，所需能耗較低，但也出現(xiàn)返混現(xiàn)象，說明實際的分離體系比理想體系的研究結(jié)果尚有一定差距[27]。在PDWC的每個分離區(qū)域都在最易分離的組分之間實現(xiàn)分割，因而具有更大的節(jié)能優(yōu)勢。

3 結(jié) 論

(1)首次提出PDWC分離四元混合物的八塔嚴格精餾模型。PDWC具有更大的節(jié)能優(yōu)勢，比KDWC可降低再沸器負荷14.96%，比常規(guī)塔可減小再沸器負荷45.95%。

(2)KDWC和PDWC的分離策略有所差異。在預分離餾段內(nèi)，KDWC需要實現(xiàn)ME/PB的清晰分割，而PDWC只需要實現(xiàn)較容易的M/B的清晰分割，由此導致的中間組分流動路徑和返混程度不同，因此PDWC比KDWC可節(jié)省更多的能耗。

(3)雖然PDWC的每個分離區(qū)域都在最易分離的組分之間實現(xiàn)分割，但該體系的返混現(xiàn)象依舊無法完全避免。

符號說明：

D——塔的直徑，m；

L——下降液體流率，kmol/h；

N——塔板數(shù)；

NF——進料板位置；

NS1——上側(cè)線出料位置；

NS2——下側(cè)線出料位置；

NMai——主塔塔板數(shù)；

NMid——中間塔塔板數(shù)；

NPre——預分餾段塔板數(shù)；

p——壓力，kPa；

QD——塔頂冷凝器負荷，MW；

QR——塔釜再沸器負荷，MW；

R——分壁精餾塔回流比；

S1——上側(cè)線流股；

S2——下側(cè)線流股；

T——溫度，K；

TAC——投資總費用，USD/a

V——上升氣相流率，kmol/h；

v——流量，kmol/h；

x——組分摩爾分數(shù)

α——相對揮發(fā)度；

βL——分壁精餾塔分液比；

βLi——第i個分液比；

βV——分壁精餾塔分氣比；

βVi——第i個分氣比。

下標：

B——正丁醇；

E——乙醇；

L——液相；

M——甲醇；

Mai——分壁精餾塔主塔；

Mid——分壁精餾塔中間塔；

P——正丙醇；

Pre——分壁精餾塔預分餾塔；

V——氣相。

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Steady-State Behavior of Four-Product Divided-Wall Columns for Alcohols Separation

WANG Zhifeng, SHEN Haitao, PAN Rong, SHEN Benxian, LING Hao

(StateKeyLaboratoryofChemicalEngineering,EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,China)

Kaibel divided-wall column (KDWC) and extended Petlyuk divided-wall column(PDWC) are capable to separate mixtures of four components into high purity products and offer large energy saving. The separation of a four-component mixture (MEPB) of methanol(M), ethanol(E), 1-propanol(P) and 1-butanol(B) were studied in KDWC and PDWC, respectively. The optimum economic design of KDWC and PDWC was obtained. Simulation results showed that KDWC could save 36.46% energy consumption compared to the conventional direct separation configuration, while PDWC could save up to 45.95% energy. The difficult ME/PB split was carried out in the prefractionator, and then the M/E and P/B splits were carried out at the different parts of the main column in KDWC. The M/B split was carried out in prefractionator, and then the M/P and E/B splits at upper and lower parts of middle column, respectively, of PDWC. After that, M/E and P/B splits were carried out at the same time in the main column of PDWC. The intermediate compounds don’t remix in the main column of KDWC and PDWC, but remix in the other parts of the two DWCs.

Kaibel divided-wall column; extended Petlyuk divided-wall column; distillation; steady-state; simulation

2015-04-15

國家自然科學基金項目(21476081)、上海市教育委員會科研創(chuàng)新重點項目(14ZZ058)、教育部基本可研業(yè)務費青年探索基金項目(WA1514306)資助

王志鋒，男，碩士研究生，從事分壁精餾塔研究；E-mail:wildzhi@126.com

凌昊，男，教授，從事石油加工和過程強化研究；Tel：021-64252328；E-mail:linghao@ecust.edu.cn

1001-8719(2017)01-0115-09

TQ202

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2017.01.016