竇 穎，孫曉榮*，劉翠玲，肖 爽（北京工商大學(xué)計算機與信息工程學(xué)院，食品安全大數(shù)據(jù)技術(shù)北京市重點實驗室，北京　100048）

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基于模擬退火算法優(yōu)化波長的面粉品質(zhì)檢測

竇 穎，孫曉榮*，劉翠玲，肖 爽
（北京工商大學(xué)計算機與信息工程學(xué)院，食品安全大數(shù)據(jù)技術(shù)北京市重點實驗室，北京100048）

摘 要：模擬退火算法（simulated annealing algorithm，SAA）是一種隨機搜索、全局優(yōu)化算法，為提高近紅外光譜檢測面粉品質(zhì)模型的準(zhǔn)確度與穩(wěn)健性，實驗提出基于SAA優(yōu)化波長，再結(jié)合偏最小二乘（partial least squares，PLS）法建模預(yù)測的定量模型，并對SAA中冷卻進度表參數(shù)設(shè)置進行對比分析。實驗依據(jù)面粉中灰分含量梯度，隨機選取126 份樣本的近紅外光譜建立SAA-PLS模型。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，SAA從2 074 個波數(shù)優(yōu)選出70 個波數(shù)，結(jié)合PLS建立的定量模型相關(guān)系數(shù)為0.976 0，交互驗證均方根誤差（root mean square error of cross validation，RMSECV）為0.022，預(yù)測均方根誤差（root mean square error of prediction，RMSEP）為0.030 1，全譜建立的PLS模型相關(guān)系數(shù)為0.778 5，RMSECV為0.066 6，RMSEP為0.076 8。結(jié)果表明，基于SAA優(yōu)化特征譜區(qū)，建立灰分定量模型是可行的，且準(zhǔn)確度與穩(wěn)健性明顯優(yōu)于全譜定量分析模型。

關(guān)鍵詞：模擬退火算法；偏最小二乘法；面粉；近紅外光譜；定量分析

竇穎, 孫曉榮, 劉翠玲, 等. 基于模擬退火優(yōu)化波長的面粉品質(zhì)檢測[J]. 食品科學(xué), 2016, 37(12): 208-211. DOI:10.7506/ spkx1002-6630-201612037. http://www.spkx.net.cn

DOU Ying, SUN Xiaorong, LIU Cuiling, et al. Near-infrared spectroscopic detection of wheat flour quality using wavelength optimization based on simulated annealing algorithm (SAA)[J]. Food Science, 2016, 37(12): 208-211. (in Chinese with English abstract) DOI:10.7506/spkx1002-6630-201612037. http://www.spkx.net.cn

面粉是我們飲食中不可或缺的食材。灰分是指面粉經(jīng)高溫灼燒后剩余的礦物質(zhì)元素，是我國鑒別面粉精度或分等定級的重要指標(biāo)。其含量會影響面制品的色澤與口感等[1]。目前，灰分的測量方法普遍采用國標(biāo)法，但由于該方法耗時耗力，越來越多的研究人員借助近紅外光譜并結(jié)合化學(xué)計量學(xué)方法，建立定量模型檢測灰分含量[2]。偏最小二乘（partial least squares，PLS）法是回歸預(yù)測常用的建模方法[3]，但當(dāng)特征量較多時，過多的干擾因素被考慮到模型中導(dǎo)致模型的準(zhǔn)確性和穩(wěn)健度下降，因此需篩選出具有代表性的波長點建模。常用的優(yōu)化方法[4-6]有相關(guān)系數(shù)法、蒙特卡羅法等。隨機優(yōu)化方法有遺傳算法[7-8]、蟻群算法[9-10]、模擬退火算法（simulated annealing algorithm，SAA）[11-13]等。

SAA是Kirkpatrick等[14]在1983年提出的，其基本思想來源于金屬的退火原理。將材料加熱，材料能量變大，原子離開原始位置隨機在其他位置移動，再冷卻材料使其能量減少，如果冷卻速度足夠慢，系統(tǒng)會忽略局部穩(wěn)定構(gòu)造，最后在常溫時達(dá)到全局穩(wěn)定狀態(tài)，即基態(tài)。SAA較其他優(yōu)化算法有如下特點：初始點選擇的不依賴性，對于隨機搜索算法這是十分重要的優(yōu)勢，避免了因初始點選擇不當(dāng)造成的優(yōu)化失敗。以一定概率接受劣解，保證算法不陷入局部最優(yōu)且增加了尋優(yōu)靈活性。隱含并行性，SAA采用并行策略優(yōu)化提高了收斂速度和解的質(zhì)量，善于搜索復(fù)雜區(qū)域[15-17]。

SAA在很多優(yōu)化問題上都有應(yīng)用[18-23]，但應(yīng)用于光譜技術(shù)的研究較少。石吉勇等[24]基于SAA優(yōu)化食醋總酸含量近紅外光譜模型，優(yōu)選出17 個總酸特征波數(shù)點，其預(yù)測集相關(guān)系數(shù)為0.921，優(yōu)于全光譜和區(qū)間PLS對應(yīng)的預(yù)測效果。Balabin等[25]對比16種優(yōu)化譜區(qū)算法對生物柴油特征的提取結(jié)果，得出SAA是優(yōu)化效果明顯的算法之一。

因此，在此基礎(chǔ)上研究提出基于SAA優(yōu)化近紅外光譜波長，并結(jié)合PLS建立面粉中灰分的定量分析模型，達(dá)到優(yōu)化模型的目的。

1　材料與方法

1.1材料

實驗樣本均采自古船面粉廠不同批次、不同種類的面粉產(chǎn)品，包括精制雪花粉、按廠商要求配粉、富強粉、餃子粉、面包粉、高筋特精粉、烤鴨面餅專用粉、軍供粉、麥芯粉、饅頭專用粉等種類共計126 個面粉樣本，并采集近紅外光譜。面粉樣本的灰分真實值取自古船面粉廠國標(biāo)法測量所得的數(shù)據(jù)。

1.2儀器與設(shè)備

VERTEX 70傅里葉紅外光譜儀德國Brüker公司。

1.3實驗原理及流程

近紅外光譜的2 074 個波數(shù)點相當(dāng)于退火材料的2 074 個微觀狀態(tài)。選定目標(biāo)函數(shù)f即材料的內(nèi)能E，確定優(yōu)化問題的初始溫度T0，隨機選擇一組波數(shù)作為模擬退火的初始解，由初始溫度和初始解開始迭代。迭代過程為：產(chǎn)生新的解，然后計算其目標(biāo)函數(shù)差，如果新的目標(biāo)函數(shù)優(yōu)于前一解的目標(biāo)函數(shù)，則算法接受并更新最優(yōu)解。否則，由接受準(zhǔn)則判斷是否接受這個解，滿足則進行當(dāng)前解和目標(biāo)函數(shù)的迭代，否則舍棄新解。隨著迭代的過程，逐步衰減溫度值T。當(dāng)溫度為Tx時所經(jīng)歷的迭代過程為一個馬爾科夫鏈，次數(shù)為馬爾科夫鏈的長度Lk。算法設(shè)置了記憶器，用于記憶當(dāng)前迭代過程中遇到的最優(yōu)解和最優(yōu)目標(biāo)函數(shù)值，防止問題具有多個極值時，算法難以保證最優(yōu)解為整個搜索過程中曾經(jīng)得到的最優(yōu)解。最終，算法終止時得出的歷史最優(yōu)解，即為優(yōu)選的波數(shù)點。

1.3.1接受準(zhǔn)則

接受準(zhǔn)則保證了SAA在一定程度上吸收劣解，是實現(xiàn)全局搜索的關(guān)鍵因素。經(jīng)實驗表明接受準(zhǔn)則的具體形式對SAA沒有實質(zhì)性的影響，所以通常選用Metropolis準(zhǔn)則作為接受準(zhǔn)則函數(shù)。

由解i到解j的接受概率按函數(shù)（1）確定：

式中：f（i）、f（j）分別為解i、j的目標(biāo)函數(shù)；t為溫度/℃。

依據(jù)接受準(zhǔn)則可以看出，目標(biāo)函數(shù)越小越好。

1.3.2目標(biāo)函數(shù)

實驗選取交互驗證均方根誤差（root mean square error of cross validation，RMSECV）作為SAA的目標(biāo)函數(shù)。RMSECV是評價校正模型的重要參數(shù)，其越接近0表示校正模型預(yù)測結(jié)果越好，按公式（2）計算RMSECV：

式中：yi，actual為第i個樣品參考方法的測定值；yi，predicted為校正集交互驗證過程中第i個樣品的測定值；n為校正集的樣品數(shù)。

1.3.3冷卻進度表

冷卻進度表是SAA控制進程的參數(shù)總稱，包括初始溫度T0、衰減因子α、馬爾科夫鏈長度Lk以及終止條件S。理論上初始溫度T0遵循足夠大原則才能保證算法能夠進行大范圍搜索，但實際情況需考慮T0過大會降低SAA優(yōu)化計算的時間。降溫策略選擇指數(shù)降溫Tk＋1=Tk×α。衰減因子α越小所需的馬爾科夫鏈越長，因此通常選取小衰減量來避免。終止條件S為溫度降到一個接近0的數(shù)值。

1.4數(shù)據(jù)處理

實驗中近紅外光譜轉(zhuǎn)換為數(shù)據(jù)點格式以及單一PLS回歸預(yù)測由OPUS軟件完成，SAA結(jié)合PLS由Matlab 2013a軟件完成。

2　結(jié)果與分析

2.1灰分定量模型的建立

126份面粉樣本光譜中，校正集樣本92 份，檢驗集樣本34 份。為保證面粉樣本的近紅外光譜在采集過程中不受環(huán)境中二氧化碳和水蒸氣的影響，實驗每隔0.5 h采集一次背景光譜，并保持室內(nèi)恒溫26 ℃。光譜儀器掃描次數(shù)為32 次，分辨率為8 cm－1，如圖1所示。

圖1　面粉樣本近紅外光譜圖Fig. 1　Near infrared spectra of samples

建立關(guān)于灰分含量的全譜PLS定量校正模型，并對檢驗集樣本進行預(yù)測，如圖2所示。

圖2　灰分的PLS定量模型（A）和校正模型（B）檢驗集模型Fig. 2　PLS quantitative models for predicting ash content

全譜PLS定量模型實驗結(jié)果相關(guān)系數(shù)R2為0.778 5，RMSECV為0.066 6，預(yù)測均方根誤差（root mean square error of prediction，RMSEP）為0.076 8。取全譜波數(shù)建立PLS定量模型，實驗結(jié)果較差，預(yù)測精度不高，且模型對樣本的包容性較差。

2.2冷卻進度表參數(shù)設(shè)置

由于冷卻進度表參數(shù)的合理設(shè)置是保證SAA尋優(yōu)的關(guān)鍵，實驗針對其中的初始溫度以及衰減因子2 個重要參數(shù)進行了不同取值的對比分析，探索適合面粉灰分SAAPLS定量模型的最優(yōu)設(shè)置。SAA是一種隨機優(yōu)化方法，因此在每一組參數(shù)建立模型時，均優(yōu)化5 次后取平均值作為該模型的實驗結(jié)果。

圖3　RMSECV與RMSEP隨初始溫度（A）和衰減因子（B）變化曲線Fig. 3　Curves showing changes in RMSECV and RMSEP with initial temperature and attenuation factor

從圖3A可以看出，模型的RMSECV和RMSEP隨初始溫度的升高逐漸減小，RMSECV在400、2 000 ℃和10 000 ℃數(shù)值較小，RMSEP在2 000 ℃數(shù)值較小。主要原因在于足夠大的初始溫度可以保證模型搜索全面，但隨著溫度的升高，優(yōu)化速度明顯降低，因此綜合以上因素，實驗選取400 ℃作為初始溫度。從圖3B可以看出，RMSECV 和RMSEP在整體趨勢上隨衰減因子增高而降低，但是在0.97之后數(shù)值有所回升，RMSECV和RMSEP均在衰減因子α為0.97時數(shù)值最小，因此實驗選取衰減因子α=0.97作為本實驗衰減因子。

冷卻進度表的合理選擇是保證算法在有限時間內(nèi)搜索到問題最優(yōu)解的關(guān)鍵，通過實驗以及參考相關(guān)文獻，研究最終選擇的冷卻進度表參數(shù)為T0=400 ℃、α=0.97、Lk=200、S=0.000 001 ℃。

2.3基于模擬退火算法優(yōu)化模型的建立

圖4　灰分的SAA-PLS定量模型（A）和校正模型（B）檢驗集模型Fig. 4　SAA-PLS quantitative models for predicting ash content

建立關(guān)于灰分含量的基于模擬退火譜區(qū)優(yōu)化結(jié)合PLS定量分析模型，并對檢驗集樣本進行預(yù)測。面粉樣本近紅外光譜共2 074 個波數(shù)點經(jīng)SAA的迭代篩選，共挑選出70 個特征波數(shù)點，相對全譜特征波數(shù)點大大減少，將其所對應(yīng)的化學(xué)值建立PLS校正模型，如圖4所示。

SAA-PLS模型實驗結(jié)果相關(guān)系數(shù)R2為0.976 0，RMSECV為0.022，RMSEP為0.030 1。SAA-PLS模型不僅降低了模型計算的復(fù)雜度，且模型的各項參數(shù)均有所提高，預(yù)測精度明顯優(yōu)于全譜PLS模型，且SAA-PLS模型對樣本的包容性也大大提高，全譜PLS模型中的異常點均被校正。SAA-PLS模型的檢驗集樣本誤差如表1所示。

表1　檢驗集樣本真實值與預(yù)測值誤差Table 1 Errors between actual and predicted values of test samples

12 000～9 000 cm－1區(qū)域干擾信息較多，容易影響模型預(yù)測精度，因此實驗還建立了波數(shù)為9 000～4 000 cm－1的灰分PLS定量模型及SAA-PLS定量模型與之對比，如表2所示。在9 000～4 000 cm－1波數(shù)范圍內(nèi)建模，檢驗集預(yù)測效果明顯好于全譜模型，但SAA-PLS模型變化不是很大，說明SAA優(yōu)化譜區(qū)已經(jīng)趨于平衡狀態(tài)。

表2　不同建模區(qū)間的實驗結(jié)果對比Table 2 Comparison of parameters of models established in different wave number ranges using different algorithms

3　結(jié) 論

面粉中灰分含量是國家檢驗面粉品質(zhì)的重要指標(biāo)之一，由于全譜建立關(guān)于面粉中灰分含量的PLS定量模型預(yù)測精度差，穩(wěn)健性低，研究提出SAA函數(shù)結(jié)合PLS建立灰分定量模型。通過反復(fù)實驗，研究確定了適合灰分的模擬退火冷卻進度表參數(shù)分別為T0=400 ℃、α=0.97、Lk=200、 S=0.000 001 ℃，算法優(yōu)化篩選出70 個最優(yōu)特征波數(shù)點，所建定量模型相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.976 0，RMSECV為0.022，RMSEP為0.030 1，實驗結(jié)果明顯優(yōu)于全譜PLS定量模型。同時，實驗挑選灰分含量范圍跨度大，SAA-PLS模型對樣本的包容性也優(yōu)于全譜PLS模型。SAA作為一個隨機全局搜索優(yōu)化算法，在光譜分析技術(shù)方面應(yīng)用還不多，實驗為研究人員提供了一定的可行性依據(jù)。

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Near-Infrared Spectroscopic Detection of Wheat Flour Quality Using Wavelength Optimization Based on Simulated Annealing Algorithm (SAA)

DOU Ying, SUN Xiaorong*, LIU Cuiling, XIAO Shuang
(Beijing Key Laboratory of Big Data Technology for Food Safety, School of Computer and Information Engineering, Beijing Technology and Business University, Beijing100048, China)

Abstract:Simulated annealing algorithm (SAA) is a random search algorithm for global optimization. In order to improve the accuracy and robustness of near-infrared spectroscopy (NIR) in detecting wheat flour quality, this paper proposed a quantitative prediction model using global optimization based on SAA combined with partial least squares (PLS). In this algorithm, a comparative analysis was made in different parameter settings of cooling schedule. According to the ash content gradients in flour, the NIR spectra of 126 samples were selected randomly to establish an SAA-PLS model. Results showed that 70 wave numbers were picked out of 2 074 wave numbers using SAA. The quantitative model established using partial least squares exhibited a correlation coefficient (CC) of 0.976 0, a root mean square error of cross validation (RMSECV) of 0.022, and a root mean square error of prediction (RMSEP) of 0.030 1, while the CC, RMSECV and RMSEP values of the PLS model based on the full wave spectra was 0.778 5, 0.066 6 and 0.076 8, respectively. These results indicated that it was feasible to establish a quantitative model for predicting ash content using wavelength optimization based on SAA, which was superior in accuracy and robustness to the full-spectrum model.

Key words:simulated annealing algorithm; partial least squares method; flour; near-infrared spectroscopy; quantitative analysis

收稿日期：2015-09-14

基金項目：北京市教委科研計劃重點項目（KZ201310011012）；北京市教委科技創(chuàng)新平臺建設(shè)項目（PXM_2012_014213_000023）；北京市自然科學(xué)基金項目（4142012）；北京市優(yōu)秀人才資助項目（2012D005003000007）

作者簡介：竇穎（1990—），女，碩士研究生，研究方向為控制理論與控制工程。E-mail：m13146816314_1@163.com

*通信作者：孫曉榮（1976—），女，副教授，博士，研究方向為智能測量技術(shù)與數(shù)據(jù)處理、系統(tǒng)建模與仿真方法研究、智能控制方法。E-mail：sxrchy@sohu.com

DOI:10.7506/spkx1002-6630-201612037

中圖分類號：S03

文獻標(biāo)志碼：A

文章編號：1002-6630（2016）12-0208-04引文格式：