朱夢(mèng)旭，范文來，徐巖

(教育部工業(yè)生物技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江南大學(xué) 生物工程學(xué)院釀造微生物與應(yīng)用酶學(xué)研究室，江蘇 無錫，214122)

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我國(guó)白酒蒸餾過程及原酒、成品酒中乙醛的研究

朱夢(mèng)旭，范文來*，徐巖

(教育部工業(yè)生物技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江南大學(xué) 生物工程學(xué)院釀造微生物與應(yīng)用酶學(xué)研究室，江蘇 無錫，214122)

摘要乙醛廣泛存在于酒精飲料中，被國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)確認(rèn)為Ⅰ類致癌物(對(duì)人類致癌證據(jù)充分)。利用氣相色譜-氫火焰離子化檢測(cè)(GC-FID)技術(shù)檢測(cè)我國(guó)餾分酒、原酒和成品白酒中乙醛，發(fā)現(xiàn)白酒固態(tài)蒸餾和液態(tài)二次蒸餾過程中乙醛和乙縮醛很快被餾出，含量較集中于前幾個(gè)餾分，隨著蒸餾進(jìn)行，含量逐漸減少。原酒中乙醛質(zhì)量濃度在45.10～763.93 mg/L，乙縮醛的質(zhì)量濃度在61.50～2 871.52 mg/L，乙縮醛和乙醛的比例在2.26∶1～2.87∶1。成品白酒中乙醛質(zhì)量濃度42.36～491.70 mg/L，乙縮醛的質(zhì)量濃度在68.54～811.32 mg/L，乙縮醛和乙醛的比例在1.24∶1～1.96∶1，且成品白酒乙醛的平均質(zhì)量濃度(173.24 mg/L)高于其他國(guó)家蒸餾酒中乙醛的質(zhì)量濃度(≤86 mg/L)。我國(guó)成品白酒中乙醛的暴露邊界(margin of exposure，MOE)值為622，因此白酒中乙醛對(duì)人類健康的潛在危害應(yīng)給予較高關(guān)注。

關(guān)鍵詞乙醛；乙縮醛；蒸餾；原酒；成品酒；暴露邊界

乙醛(acetaldehyde)，分子量44[1]，沸點(diǎn)20.1 ℃[1]，易溶于水和乙醇[1]，有基因毒性和致癌性[2]，廣泛存在于啤酒[3]、葡萄酒[4]、白酒[5-6]、水果蒸餾酒[6]、龍舌蘭酒[6]、伏特加[4]、威士忌[4]和白蘭地[2]等酒精飲料中。1999年，乙醛被國(guó)際癌癥研究署(International Agency for Research on Cancer，IARC)確認(rèn)為2B類致癌物，即可能對(duì)人類致癌[1]。2009年乙醛被列為Ⅰ類致癌物，即對(duì)人類致癌證據(jù)充分[7]。我國(guó)尚未制定蒸餾酒中乙醛的限量標(biāo)準(zhǔn)。

乙醛濃度低時(shí)有水果香，濃度高會(huì)產(chǎn)生辛辣的刺激性氣味[8]。酒精飲料中的乙醛可能是酵母、醋酸菌產(chǎn)生的、也可能是乙醇和酚類化合物氧化產(chǎn)生的[9]。乙醛在酸性條件下易于乙醇反應(yīng)生成乙縮醛[10](即結(jié)合態(tài)的乙醛)。乙醛與乙縮醛在白酒中比例關(guān)系及其含量．在一定程度上可以衡量白酒質(zhì)量好壞及老熟是否完全[11]。關(guān)于醛的研究較多集中于游離態(tài)的醛，而結(jié)合態(tài)醛類能在體內(nèi)代謝為游離態(tài)的醛[12]，因此研究乙醛應(yīng)該同時(shí)檢測(cè)乙縮醛的含量。目前，我國(guó)對(duì)白酒中乙醛研究主要包括白酒中乙醛檢測(cè)[5]、貯存[13]及蒸餾過程乙醛的變化[14]，而乙醛在二次蒸餾過程中的變化尚未見報(bào)道，也未對(duì)白酒中乙醛進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。近年來，歐洲食品安全局(European Food Safety Authority，EFSA)提出使用暴露邊界(margin of exposure，MOE)進(jìn)行有害化合物的暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[15]。

本研究采用GC-FID技術(shù)檢測(cè)白酒中的乙醛和乙縮醛，揭示了固態(tài)蒸餾過程和液態(tài)二次蒸餾過程中乙醛和乙縮醛的餾出規(guī)律，檢測(cè)了多香型原酒和成品酒中乙醛和乙縮醛濃度，為進(jìn)一步控制我國(guó)白酒中乙醛濃度奠定了基礎(chǔ)。并用MOE法評(píng)估我國(guó)原酒及成品白酒中的乙醛，更加客觀地估計(jì)我國(guó)白酒中乙醛的暴露風(fēng)險(xiǎn)，為市場(chǎng)監(jiān)管以及政策制定提供理論依據(jù)，同時(shí)也為其他化合物的暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供參考。

1材料和方法

1.1材料和儀器

酒樣：濃香型(Ⅰ)廠原酒(59.8%～73%vol)、成品酒(38%～52%vol)，濃香型(Ⅱ)廠原酒(62.6%～74.8%vol)、成品酒(45%～52%vol)，濃香型(Ⅲ)廠原酒(64%～66%vol)、成品酒(50%vol)，濃香型(Ⅳ)廠原酒(63%～72%vol)、成品酒(46%～54%vol)，濃香型(Ⅴ)廠原酒(60.2%～71.4%vol)、成品酒(42%～52%vol)；醬香型原酒(52%～57%vol)、成品酒(均為53%)；清香型(Ⅰ)廠原酒(65%vol)、成品酒(48%～53%vol)，清香型(Ⅱ)廠原酒(70%～74.6%vol)、成品酒(45%～53%vol)，清香型(Ⅲ)廠原酒(49.4%～68.7%vol)、成品酒(52%vol)；豉香型原酒(29.5%～30%vol)、成品酒(29.5%～53%vol)；鳳香型原酒(62%～67%vol)、成品酒(45%～52%vol)；芝麻香型原酒(33.3%～65.8%vol)、成品酒(46%～52%vol)；老白干香型原酒(58.7%～67%vol)、成品酒(43%～67%vol)；特香型原酒(51%～62%vol)、成品酒(45%vol)；固態(tài)蒸餾分段酒樣，這些酒由相應(yīng)的生產(chǎn)企業(yè)提供。

試劑：乙醇和乙醛：色譜純，Sigma-Aldrich公司；乙縮醛和辛醛- d16：色譜純，上海安譜科學(xué)儀器公司；Milli-Q超純水(實(shí)驗(yàn)用水均為煮沸并冷卻至室溫的超純水)。

儀器：銅制壺式蒸餾器(7.5 L)，葡萄牙公司Iberian Coppers S. A.；電子萬用爐220 V/2 kW，楚水電熱電器廠；氣相色譜儀GC-6890 N，美國(guó)Agilent公司；Milli-Q超純水系統(tǒng)，美國(guó)Milipore公司；超聲波清洗儀，天津Autosciennce公司。

1.2實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1固態(tài)蒸餾分段酒樣

某酒廠采用傳統(tǒng)工藝的小曲酒串蒸大曲香醅，通過串蒸而得到的餾出酒樣，每隔4 min分段摘酒，取樣1次，每次取樣量200 mL。

1.2.2二次蒸餾酒樣

壺式蒸餾：參照文獻(xiàn)方法[16]，4.5 L低度酒(原酒加超純水稀釋至酒精度為28%vol)裝入7.5 L銅壺，連接好鵝頸管和冷凝器。常溫自來水冷凝，電子萬用爐加熱，每次接酒100 mL。

1.2.3GC-FID檢測(cè)乙醛和乙縮醛

用60%vol乙醇水溶液配制體積分?jǐn)?shù)均為0.02%的乙醛溶液和內(nèi)標(biāo)辛醛- d16，待色譜儀基線穩(wěn)定后，進(jìn)樣1 μL。記錄乙醛和內(nèi)標(biāo)峰的保留時(shí)間及峰面積，用其比值計(jì)算出乙醛的相對(duì)校正因子。酒樣(成品酒和酒精度低于60%vol的原酒不稀釋、酒精度高于60%vol的原酒稀釋至60%vol)中加入內(nèi)標(biāo)辛醛- d16(體積分?jǐn)?shù)0.02%)，混勻后取1 μL進(jìn)行GC-FID分析。色譜柱：CP-Wax 57 CB(50 m×0.25 mm×0.2 μm)；進(jìn)樣口和檢測(cè)器溫度均為250 ℃；載氣為高純氮，流速1 mL/min，分流比為37∶1，尾吹20 mL/min；氫氣流速40 mL/min；空氣流速400 mL/min；升溫程序?yàn)椋?0 ℃保持3 min，以5 ℃/min升溫至118 ℃，再以15 ℃/min升溫至210 ℃并保持5 min。根據(jù)待測(cè)化合物保留時(shí)間和校正因子的計(jì)算濃度。

1.2.4乙醛濃度計(jì)算公式

(1)

(2)

式中：f，乙醛(或乙縮醛)的校正因子；A1，標(biāo)樣f值測(cè)定時(shí)內(nèi)標(biāo)的峰面積；A2，標(biāo)樣f值測(cè)定時(shí)乙醛(或乙縮醛)的峰面積；d2，乙醛(或乙縮醛)的相對(duì)密度；d1，內(nèi)標(biāo)辛醛-d16的相對(duì)密度。X，樣品中乙醛(或乙縮醛)的質(zhì)量濃度，mg/L；A3，樣品中乙醛(或乙縮醛)的峰面積；A4，添加于酒樣中內(nèi)標(biāo)的峰面積；I，內(nèi)標(biāo)物的質(zhì)量濃度(添加在酒樣中)，mg/L。

1.2.5MOE的計(jì)算公式

基準(zhǔn)劑量(benchmark dose，BMD)為某種反應(yīng)增加到某一特定水平(通常在1%～10%)時(shí)相應(yīng)的劑量[18]。暴露邊界的定義為動(dòng)物實(shí)驗(yàn)得到的基準(zhǔn)劑量下限值(lower limit of benchmarkdose，BMDL)與每人每天暴露量(Exposure，EXP)的比值[2]。

(3)

(4)

式中：C，白酒中乙醛質(zhì)量濃度，mg/L；V，人均飲酒量，L/d；BW，人均體重，60 kg；MOE，暴露邊界；BMDL，基準(zhǔn)劑量下限值，mg/(kg體重·d)；EXP，人均暴露量，mg/(kg體重·d)。

2結(jié)果與討論

2.1白酒中乙醛和乙縮醛的定量

白酒中乙醛含量高，可以用GC-FID檢測(cè)乙醛。在酒樣加入內(nèi)標(biāo)辛醛-d16(體積分?jǐn)?shù)0.02%)，混勻后直接進(jìn)樣，白酒樣品的GC-FID色譜圖見圖1。根據(jù)乙醛和乙縮醛的保留時(shí)間和校正因子的計(jì)算濃度。向白酒樣品中添加相近濃度的乙醛和乙縮醛標(biāo)準(zhǔn)品，測(cè)得回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)見表1，表現(xiàn)出較好的準(zhǔn)確性與精確性。

圖1　白酒GC-FID色譜圖Fig.1　GC-FID chromatogram of Chinese liquor

2.2白酒蒸餾過程中乙醛和乙縮醛的變化

2.2.1白酒固態(tài)蒸餾過程乙醛和乙縮醛的變化

圖2描述了某酒蒸餾過程中乙醛和乙縮醛的質(zhì)量濃度變化。蒸餾剛開始時(shí)酒精度為77.5%vol，酒中乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度分別為2 044.81 mg/L和9 386.81 mg/L；在蒸餾的2～14 min內(nèi)，酒精度緩慢下降至74.2%vol，乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度迅速降低至126.71 mg/L和473.93 mg/L；14 min至蒸餾結(jié)束，酒精度繼續(xù)下降至0%vol，乙醛和乙縮醛波動(dòng)減少，蒸餾結(jié)束時(shí)乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度分別為33.13 mg/L和0 mg/L。

表1　采用GC-FID定量乙醛和乙縮醛的相關(guān)參數(shù)

由于乙醛沸點(diǎn)低(20.8 ℃)，大部分的乙醛在蒸餾前期被餾出。乙縮醛醇溶性較高，蒸餾規(guī)律與乙醛相似，即蒸餾過程中乙醛和乙縮醛很快被餾出，且含量較集中于前幾個(gè)餾分，隨著蒸餾進(jìn)行，含量逐漸減少。乙醛和乙縮醛的餾出規(guī)律均為：酒頭>酒身>酒尾。可見，傳統(tǒng)白酒摘酒過程中“掐頭”[19]的工藝能有效控制白酒中乙醛的質(zhì)量濃度。

圖2　白酒蒸餾過程中乙醛和乙縮醛濃度變化Fig.2　Changes of acetaldehyde and acetal in fresh distillate during distillation

2.2.2白酒二次蒸餾過程中乙醛和乙縮醛變化

原酒壺式二次蒸餾(圖3)與固態(tài)蒸餾過程乙醛和乙縮醛的變化略有不同，但下降趨勢(shì)相似。二次蒸餾剛開始(4 min)時(shí)乙醛和乙縮醛被餾出，濃度分別為1 772.64 mg/L和298.57 mg/L；在蒸餾的4～33 min內(nèi)酒精度由74.2%vol下降至60.6%vol，乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度也降低至51.02 mg/L和3.42 mg/L；33 min至蒸餾結(jié)束，酒精度降至0%vol，乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度波動(dòng)減少，蒸餾結(jié)束時(shí)質(zhì)量濃度分別為3.46 mg/L和0 mg/L?？傊?，蒸餾過程中乙醛和乙縮醛很快被餾出，且含量較集中于前幾個(gè)餾分(酒精度高于60%vol[20]，隨著蒸餾進(jìn)行，含量逐漸減少。

圖3　原酒二次蒸餾過程中乙醛和乙縮醛濃度變化Fig.3　Changes of acetaldehyde and acetal in raw liquor during second distillation

取裝液量的1.5%體積(67.5 mL)的初餾液作為酒頭，酒頭之后到餾分酒精度接近60%vol部分作為酒身，酒身之后到餾分酒精度接近0%vol部分作為酒尾，壺中未蒸出的為殘液[16]。二次蒸餾出的各餾分中乙醛和乙縮醛的濃度和質(zhì)量見表2，二次蒸餾乙醛的餾出規(guī)律為酒頭(1 772.59 mg/L)>酒身(423.06 mg/L)>酒尾(11.21 mg/L)。二次蒸餾中乙醛質(zhì)量比蒸餾前(335.44 mg)增加了0.99倍，乙縮醛質(zhì)量比蒸餾前(585.90 mg)減少了2.97倍。推測(cè)在二次蒸餾過程中，乙縮醛可能在酸的作用下水解，生成了乙醛[10]。

表2　原酒二次蒸餾中各餾分的乙醛和乙縮醛濃度和質(zhì)量

注：a:二次蒸餾酒頭、酒身、酒尾和殘液的乙醛質(zhì)量之和；b：二次蒸餾酒頭、酒身、酒尾和殘液的乙縮醛質(zhì)量之和。

2.3白酒中乙醛的分析

2.3.1不同香型原酒的乙醛

對(duì)多種香型原酒的乙醛和乙縮醛進(jìn)行定量分析，包括濃香型、醬香型、清香型、豉香型、鳳香型、芝麻香型、老白干香型、特香型原酒，結(jié)果見表3。

表3　不同香型原酒中乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度

注：a：平均濃度±標(biāo)準(zhǔn)偏差。

不同香型原酒中乙醛濃度差別較大，醬香型原酒乙醛濃度最高(361.48 mg/L)，老白干香型(283.87 mg/L)、芝麻香型(264.72 mg/L)和濃香型(218.51 mg/L)次之，其次是鳳香型(138.94 mg/L)、特香型(132.63 mg/L)、清香型(128.27 mg/L)，豉香型原酒(45.48 mg/L)乙醛含量最少。原酒中乙縮醛的質(zhì)量濃度在61.50～2 871.52 mg/L。乙醛與乙縮醛在白酒中比例關(guān)系及其含量在一定程度上可以衡量白酒質(zhì)量好壞及老熟是否完全。從表3看出，原酒中乙縮醛和乙醛的比例在2.26∶1～2.87∶1。

2.3.2不同香型成品酒中的乙醛

對(duì)多種香型的成品酒的乙醛和乙縮醛含量進(jìn)行分析，包括濃香型、清香型、醬香型、豉香型、鳳香型、芝麻香型、老白干香型和特香型原酒，結(jié)果見表4。

其中芝麻香型成品酒乙醛濃度最高(247.56 mg/L)，醬香型成品酒(235.96 mg/L)次之，其次是鳳香型(214.56 mg/L)、濃香型(197.46 mg/L)、老白干香型(196.39 mg/L)、特香型(151.73 mg/L)和清香型(123.87 mg/L)，豉香型成品酒(71.07 mg/L)乙醛濃度最少。與其他國(guó)家的蒸餾酒相比，我國(guó)成品白酒乙醛的平均含量(173.24 mg/L)高于伏特加(3 mg/L)、朗姆酒(18 mg/L)、威士忌(28 mg/L)、白蘭地(75 mg/L)、水果蒸餾酒(86 mg/L)和龍舌蘭酒(60 mg/L)[6]。成品白酒中乙縮醛的濃度在68.54 mg/L～811.32 mg/L。成品白酒中乙縮醛和乙醛的比例在1.24∶1～1.96∶1。

表4　不同香型成品酒中乙醛和乙縮醛質(zhì)量濃度

注：a：平均濃度±標(biāo)準(zhǔn)偏差 。

2.3.3乙醛和乙縮醛相關(guān)性分析

為了檢驗(yàn)乙醛和乙縮醛的相關(guān)性，將101個(gè)樣本做SPSS雙變量分析，結(jié)果見表5，說明乙醛和乙縮醛在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。乙醛和乙縮醛線性擬合結(jié)果見圖3，R2為0.747 4，說明乙醛和乙縮醛相關(guān)性較好。乙醛在酸性條件下易于乙醇反應(yīng)生成乙縮醛(即結(jié)合態(tài)的乙醛)。結(jié)合態(tài)醛類能在體內(nèi)代謝為游離態(tài)的醛，因此研究乙醛應(yīng)該同時(shí)檢測(cè)乙縮醛的含量。

表5　乙醛和乙縮醛相關(guān)性

注：**，在0.01 水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

圖4　乙醛和乙縮醛相關(guān)性Fig.4　Correlations of acetaldehyde and acetal

2.3.4白酒中乙醛的暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

本研究不考慮體內(nèi)乙醇代謝產(chǎn)生的乙醛和乙醛的其他攝入途徑。

動(dòng)物實(shí)驗(yàn)得到乙醛的基準(zhǔn)劑量95%下限值(the Benchmark Dose Lower Confidence Limit，BMDL)為56 mg/kg體重/d[2]。2013年，我國(guó)人均飲酒量0.03 L/d[21]。我國(guó)原酒及成品酒中乙醛的保留邊界值見表6?；趧?dòng)物實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，當(dāng)MOE值低于10 000時(shí)，有較大的致癌風(fēng)險(xiǎn)，且MOE越小，致癌風(fēng)險(xiǎn)越大[22]。在不考慮其它乙醛攝入途徑的情況下，我國(guó)成品白酒中乙醛的MOE值為622，大于葡萄酒的MOE值368[4]，小于啤酒的MOE值2614[4]。鑒于我國(guó)成品白酒中乙醛的MOE值小于10 000，說明誘發(fā)動(dòng)物的致癌劑量與人的可能最大暴露量檢差距不大[22]，因此白酒中乙醛對(duì)人類健康的潛在危害應(yīng)給予較高關(guān)注。且考慮到綜合攝入以及國(guó)外蒸餾酒中乙醛較低這一現(xiàn)狀，有必要降低白酒中乙醛的含量，并制定限量標(biāo)準(zhǔn)。

表6　乙醛在酒精飲料中的暴露邊界值

注：a：P99指第99百分?jǐn)?shù)時(shí)的值；b：數(shù)據(jù)分別為意大利消費(fèi)者飲用葡萄酒和啤酒的人均乙醛暴露量和暴露邊界。

3結(jié)論

采用GC-FID技術(shù)檢測(cè)白酒中的乙醛，能滿足白酒中乙醛定量分析要求。白酒固態(tài)蒸餾和液態(tài)二次蒸餾中乙醛和乙縮醛很快被餾出，且含量較集中于前幾個(gè)餾分，隨著蒸餾進(jìn)行，含量逐漸減少，且二次蒸餾中乙醛質(zhì)量比蒸餾前(335.44 mg)增加了0.99倍，乙縮醛質(zhì)量比蒸餾前(585.90 mg)減少了2.97倍，乙縮醛可能在酸的作用下水解，生成了乙醛。

不同香型原酒中乙醛的平均含量順序?yàn)椋横u香型>老白干香型>芝麻香型>濃香型>鳳香型>特香型>清香型>豉香型，乙縮醛的濃度在61.50 mg/L～2 871.52 mg/L，乙縮醛和乙醛的比例在2.26∶1～2.87∶1。不同香型成品酒乙醛的平均含量順序?yàn)椋褐ヂ橄阈?醬香型>鳳香型>濃香型>老白干香型>特香型>清香型>豉香型，乙縮醛的濃度在68.54 mg/L～811.32 mg/L，乙縮醛和乙醛的比例在1.24∶1～1.96∶1。且我國(guó)成品白酒乙醛的平均質(zhì)量濃度(173.24 mg/L)高于其他國(guó)家蒸餾酒中乙醛的濃度(≤86 mg/L)。我國(guó)成品白酒中乙醛的MOE值為622，小于10 000，因此白酒中乙醛對(duì)人類健康的潛在危害應(yīng)給予較高關(guān)注。且考慮到綜合攝入以及國(guó)外蒸餾酒中乙醛較低這一現(xiàn)狀，有必要降低白酒中乙醛的含量，并制定限量標(biāo)準(zhǔn)。

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Research on acetaldehyde from distillation cut, raw liquor, finished liquor

ZHU Meng-xu, FAN Wen-lai*, XU Yan

(Key Laboratory of Industrial Biotechnology, Ministry of Education, Laboratory of Brewing Microbiology and Applied Enzymology, School of Biotechnology, Jiangnan University, Wuxi 214122, China)

ABSTRACTAcetaldehyde, which widely exists in alcoholic beverages, is classified as group 1 carcinogen (sufficient evidence of carcinogenicity) by International Agency for Research on Cancer (IARC). In this paper, acetaldehyde from distillation cut,raw liquor, and Chinese finished liquor was quantified by gas chromatography-flame ionization detector(GC-FID). During solid distillation process, acetaldehyde and acetal had higher values at the beginning of the distillation, but declined sharply along with the distillation process, which was similar to the second distillation of raw liquor. The acetaldehyde (45.10～763.93 mg/L) and acetal concentrations (61.50～2 871.52 mg/L) were detected in raw liquor, and the concentration ratio of acetaldehyde to acetal was 2.26∶1～2.87∶1. The acetaldehyde (42.36～491.70 mg/L) and acetal concentrations (68.54～811.32 mg/L) were detected in Chinese finished liquor, and the concentration ratio of acetaldehyde to acetal was1.24∶1～1.96∶1. The average concentration of acetaldehyde in Chinese finished liquor was 173.24 mg/L, which was higher than that in other distilled spirit from different countries (≤86 mg/L). The margin of exposure(MOE)was calculated to be 622 in Chinese finished liquor. Acetaldehyde in Chinese liquor should be of great concern.

Key wordsacetaldehyde; acetal; distillation; raw liquor; finished liquor; margin of exposure(MOE)

收稿日期：2015-11-12，改回日期：2015-12-16

DOI:10.13995/j.cnki.11-1802/ts.201604002

第一作者：碩士研究生(范文來研究員為通訊作者，E-mail：Wenlai.Fan@163.com)。