薄翠梅，黃慶慶，湯吉海，張廣明，喬旭（南京工業(yè)大學(xué)電氣工程與控制科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 86；南京工業(yè)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，江蘇 南京 86）

?

醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾過程的多變量動態(tài)控制

薄翠梅1，黃慶慶1，湯吉海2，張廣明1，喬旭2
（1南京工業(yè)大學(xué)電氣工程與控制科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 211816；2南京工業(yè)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，江蘇 南京 211816）

摘要：側(cè)反應(yīng)器與精餾塔的耦合結(jié)構(gòu)與物料交換方式的靈活性，造成系統(tǒng)的自由度高、設(shè)計(jì)變量多，增加了該過程的穩(wěn)態(tài)優(yōu)化模擬和動態(tài)控制的難度。針對側(cè)反應(yīng)精餾過程（SRC）的平滑操作和自動控制問題，以醋酸甲酯工業(yè)生產(chǎn)過程為例，采用基于獨(dú)立反應(yīng)量的穩(wěn)態(tài)設(shè)計(jì)方法獲取最佳的反應(yīng)精餾集成結(jié)構(gòu)和操作參數(shù)，在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)了以產(chǎn)品成分調(diào)節(jié)變比值控制為主的多變量控制方案，并通過在Aspen流程模擬軟件建立醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾動態(tài)流程模擬系統(tǒng)，驗(yàn)證控制方案的有效性。

關(guān)鍵詞：醋酸甲酯；側(cè)反應(yīng)精餾；穩(wěn)態(tài)模擬；動態(tài)控制

2015-12-28收到初稿，2016-01-08收到修改稿。

聯(lián)系人及第一作者：薄翠梅（1973—），女，教授。

引 言

傳統(tǒng)的反應(yīng)精餾（RD）過程在充分利用反應(yīng)熱、提高設(shè)備集成度、節(jié)省投資等方面具有明顯優(yōu)勢[1-3]。然而傳統(tǒng)反應(yīng)精餾對適用體系有著苛刻的條件，而新型帶側(cè)反應(yīng)器反應(yīng)精餾塔外集成（SRC）技術(shù)不僅可有效提高原料轉(zhuǎn)化率和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性，而且可以有效克服傳統(tǒng)反應(yīng)精餾過程的局限性[4-5]。SRC過程采用了反應(yīng)器與精餾塔塔外耦合連接的模式，操作都更加靈活，增加了控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)的靈活性和復(fù)雜性，至今該過程的應(yīng)用成果甚少[6-8]。

Gangadwala等[9]利用MINLP法設(shè)計(jì)了生產(chǎn)乙酸丁酯的SRC工藝，Luyben等[10]建立了基于生產(chǎn)成本的SRC設(shè)計(jì)的序貫優(yōu)化法。Luyben等[11-14]對RD過程提出了8種不同控制結(jié)構(gòu)。Kaymak等[15]建立了SRC動態(tài)模型，并應(yīng)用其提出的傳統(tǒng)控制結(jié)構(gòu)中的兩種（CS5和CS7）進(jìn)行對比研究。文獻(xiàn)[16]用成本優(yōu)化方法進(jìn)行穩(wěn)態(tài)優(yōu)化，并設(shè)計(jì)了廠級控制方案，但目前對SRC過程動態(tài)控制的研究依然很少[17]。

本文以醋酸甲酯反應(yīng)精餾體系[15]為例，采用基于獨(dú)立反應(yīng)量的穩(wěn)態(tài)設(shè)計(jì)方法[18-19]獲取最佳的反應(yīng)精餾集成結(jié)構(gòu)與穩(wěn)態(tài)模擬結(jié)果，在此基礎(chǔ)上進(jìn)行以產(chǎn)品成分調(diào)節(jié)變比值控制為主的多變量控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)，并通過Aspen流程模擬軟件進(jìn)行動態(tài)閉環(huán)系統(tǒng)性能測試。

1 醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾集成工藝

1.1 醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾的集成結(jié)構(gòu)

工業(yè)上醋酸甲酯一般是通過在強(qiáng)酸性催化劑條件下用醋酸和甲醇酯化反應(yīng)制備而成。作為可逆反應(yīng)的酯化反應(yīng)，其平衡轉(zhuǎn)化率受限，而且在該酸醇酯化四元物系中，醋酸甲酯同水和甲醇都會形成共沸物，所以本文采用反應(yīng)精餾技術(shù)，利用酯化體系中的不同組分的沸點(diǎn)差異，將高沸點(diǎn)產(chǎn)物與低沸點(diǎn)產(chǎn)物不斷通過精餾作用及時(shí)從反應(yīng)段分離，降低產(chǎn)物濃度對反應(yīng)的抑制作用，使單程轉(zhuǎn)化率提升。反應(yīng)方程如下：

該反應(yīng)為可逆反應(yīng)，其動力學(xué)的模型采用以活度為濃度基礎(chǔ)，指數(shù)形式的速率控制模型[20]。

式中，r為反應(yīng)速率；mcat為催化劑的質(zhì)量；k+和k－為正/逆反應(yīng)速率常數(shù)，用Arrhenius方程來表示；aα、bα、cα、dα為各組分活度，a為醋酸，b為甲醇，c為醋酸甲酯，d為水。在強(qiáng)酸性催化劑作用下，醋酸和甲醇反應(yīng)生成水和醋酸甲酯。重組分水從塔底排出，輕組分醋酸甲酯從塔頂采出，甲醇和醋酸留在塔內(nèi)繼續(xù)反應(yīng)。組分特性見表1。

表1 物質(zhì)物性Table 1 Material properties

1.2 醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾穩(wěn)態(tài)優(yōu)化設(shè)計(jì)

反應(yīng)精餾優(yōu)化設(shè)計(jì)的穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)與操作參數(shù)，將作為動態(tài)模擬和控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)的研究基礎(chǔ)，并且穩(wěn)態(tài)優(yōu)化最佳操作參數(shù)，如產(chǎn)品質(zhì)量、反應(yīng)轉(zhuǎn)化率和最小生產(chǎn)成本等將作為控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)的理想控制目標(biāo)。采用本課題組在文獻(xiàn)[17]提出的基于獨(dú)立反應(yīng)量的不同工況反應(yīng)精餾集成穩(wěn)態(tài)優(yōu)化設(shè)計(jì)方法，利用基于產(chǎn)品質(zhì)量的生產(chǎn)成本分別優(yōu)化反應(yīng)器數(shù)、塔板數(shù)等變量對醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾集成結(jié)構(gòu)進(jìn)行穩(wěn)態(tài)優(yōu)化設(shè)計(jì)。假設(shè)每個側(cè)反應(yīng)器之間的塔板數(shù)相同，考察不同側(cè)反應(yīng)器臺數(shù)，每臺反應(yīng)器之間的塔板間隔，進(jìn)料位置，回流比等對醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾的影響情況，如圖1所示，通過分析在不同變量影響下塔頂醋酸甲酯成分的對應(yīng)情況，來確定一個合理的參數(shù)模型。

以傳統(tǒng)反應(yīng)精餾的塔頂產(chǎn)品質(zhì)量要求為標(biāo)準(zhǔn)，保證塔頂采出醋酸甲酯產(chǎn)品的純度不小于96%，塔釜廢液中含量不高于1‰。通過對各個參數(shù)優(yōu)化的結(jié)果，得到最佳的醋酸甲酯SRC過程穩(wěn)態(tài)模型，該過程的模擬結(jié)果如圖2所示。醋酸甲酯反應(yīng)精餾塔共30塊塔板，醋酸進(jìn)料位置為第4塊塔板，進(jìn)料流量為50 kmol·h?1，甲醇進(jìn)料位置為第25塊塔板，進(jìn)料流量50 kmol·h?1，精餾塔回流比設(shè)為1.5，塔頂醋酸甲酯采出量為50 kmol·h?1。該反應(yīng)精餾塔外集成結(jié)構(gòu)共有5臺側(cè)反應(yīng)器，第1臺反應(yīng)器于第26塊塔板處與精餾塔相連，依次向上，且每間隔4塊塔板設(shè)置1臺反應(yīng)器。塔內(nèi)生成的醋酸甲酯在反應(yīng)段初步分離后，在精餾段進(jìn)一步分離，從塔頂采出。

在此穩(wěn)態(tài)模型中，反應(yīng)精餾過程的塔板液相的組成分布曲線如圖3所示。

圖1 側(cè)反應(yīng)精餾過程優(yōu)化設(shè)計(jì)與分析Fig.1 Optimal design and analysis of SRC for methyl acetate production

圖2 穩(wěn)態(tài)模擬設(shè)計(jì)參數(shù)Fig.2 Design parameters of steady-state

圖3 精餾塔液相組成分布Fig.3 Composition profiles of optimal steady state configuration

在塔板液相組成中，各自進(jìn)料位置處的醋酸和甲醇的含量最高，反應(yīng)段內(nèi)原料逐漸消耗，當(dāng)進(jìn)入提餾段和精餾段，殘余的醋酸和甲醇也得到迅速分離。從整體的液相組成分布圖中可以看出，在反應(yīng)段物料可以充分反應(yīng)并進(jìn)行緩慢的分離，達(dá)到以分離促反應(yīng)的效果，當(dāng)物料超出反應(yīng)段后，由于反應(yīng)物的大量消耗，分離作用又可以得到充分發(fā)揮，實(shí)現(xiàn)了以反應(yīng)促分離的效果。

2 SRC過程的動態(tài)控制

為了保證上述新型的醋酸甲酯反應(yīng)與精餾塔外集成裝置的平穩(wěn)運(yùn)行，首先應(yīng)通過選擇合適的被控變量和操作變量配對模式，設(shè)計(jì)SRC過程的基礎(chǔ)控制回路見表2。通過溫度相對增益矩陣法來確定靈敏板位置，確定該反應(yīng)精餾塔外集成結(jié)構(gòu)的靈敏板為第6塊塔板。塔頂采出的醋酸甲酯純度是整個側(cè)反應(yīng)精餾產(chǎn)品質(zhì)量最重要的指標(biāo)，采用進(jìn)料流量成分變比值控制回路保證系統(tǒng)性能。多變量控制結(jié)構(gòu)如圖4所示。

表2 多變量控制方案回路Table 2 Control loops of multi-variable control scheme

圖4 動態(tài)控制方案結(jié)構(gòu)Fig.4 Structure of dynamic control scheme

設(shè)計(jì)原則遵循如下步驟[21]：（1）確定控制目標(biāo)（典型的控制目標(biāo)包括產(chǎn)品純度、溫度、液位等）；（2）確定控制自由度（清點(diǎn)所有控制閥和可能的執(zhí)行器）；（3）通過進(jìn)料比值控制維持化學(xué)計(jì)量平衡；（4）從溫度控制開始，按順序整定控制器，將單個回路依次置于閉環(huán)狀態(tài)，可以重復(fù)該過程直到參數(shù)收斂；（5）優(yōu)化控制目標(biāo)：檢查動態(tài)性能，如有必要，可以進(jìn)行替換。

3 動態(tài)響應(yīng)性能分析

采用化工流程模擬軟件Aspen Dynamics 搭建醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾過程動態(tài)模擬系統(tǒng)。為了測試分析該控制系統(tǒng)的動態(tài)性能，在系統(tǒng)平穩(wěn)運(yùn)行1 h后，分別引入不同類型的過程擾動：±10%醇進(jìn)料流量擾動、5%醇進(jìn)料組分?jǐn)_動，±5%加熱量隨機(jī)熱值擾動，以及同時(shí)加入上述3類擾動。通過分析靈敏板溫度變化和塔頂產(chǎn)品純度變化來觀察系統(tǒng)的動態(tài)響應(yīng)。在測量過程中加入了1/1000的測量誤差和15 min的測量延遲。

（1）進(jìn)料流量擾動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)情況

圖5 進(jìn)料流率擾動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)曲線Fig.5 Response of step disturbance in feed flow rate

從圖5可以看出，在醇進(jìn)料量擾動作用于系統(tǒng)時(shí)，靈敏板溫度控制回路較快發(fā)揮作用，使溫度很快穩(wěn)定在設(shè)定值，溫度控制回路對進(jìn)料流量擾動起到一定抑制作用。由產(chǎn)品醋酸甲酯純度變化趨勢可以看出，成分的控制回路的調(diào)節(jié)時(shí)間要比溫度調(diào)節(jié)時(shí)間略長，說明純度控制存在一定滯后作用，但仍在合理范圍內(nèi)。

（2）進(jìn)料組分?jǐn)_動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)情況

由圖6靈敏板響應(yīng)曲線可以看出，溫度出現(xiàn)向下的波動后再回復(fù)設(shè)定值，這是由于進(jìn)料雜質(zhì)中水屬于重組分，沸點(diǎn)較高，需要再沸器增大加熱量塔板溫度才能回復(fù)原值。而醋酸甲酯含量小幅上升的原因是增加純度擾動后塔頂產(chǎn)品采出量下降，回流比上升造成的影響?？梢钥闯稣麄€動態(tài)響應(yīng)的過程中，該控制方案可以實(shí)現(xiàn)良好的控制。

圖6 進(jìn)料成分?jǐn)_動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)曲線Fig.6 Response of disturbance in feed stream composition

（3）加熱量隨機(jī)熱值擾動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)情況

在裝置運(yùn)行過程中，再沸器的加熱量是關(guān)鍵控制變量，它為整個精餾塔的分離作用提供熱量，在工程生產(chǎn)中也是最主要的能量消耗。圖7為靈敏板溫度的響應(yīng)曲線和塔頂醋酸甲酯含量的響應(yīng)曲線。由圖可以看出控制效果較為良好，塔板溫度和產(chǎn)品純度以服從正態(tài)分布的方式在小范圍內(nèi)波動。

（4）綜合擾動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)情況

圖7 加熱量隨機(jī)擾動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)曲線Fig.7 Response of random disturbance in reboiler duty

為了考察醋酸甲酯SRC過程在極端條件下，多變量控制方案的有效性，同時(shí)加入+10%的進(jìn)料擾動，5%的進(jìn)料組分?jǐn)_動，以及±5%服從正態(tài)分布的隨機(jī)熱值擾動。圖8靈敏板T6的溫度響應(yīng)和塔頂醋酸甲酯純度響應(yīng)雖然出現(xiàn)波動，但是最終都能穩(wěn)定在一定范圍內(nèi)。

圖8 綜合擾動下系統(tǒng)動態(tài)響應(yīng)曲線Fig.8 Response of comprehensive disturbance

4 結(jié) 論

新型帶側(cè)反應(yīng)器反應(yīng)精餾塔外集成（SRC）技術(shù)不僅可有效提高原料轉(zhuǎn)化率和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性，而且可以克服RD過程溫度或壓力不匹配問題。本文進(jìn)行了醋酸甲酯側(cè)反應(yīng)精餾過程的穩(wěn)態(tài)優(yōu)化模擬設(shè)計(jì)，并且研究了以產(chǎn)品成分調(diào)節(jié)變比值控制為主的多變量控制系統(tǒng)，在多種類型擾動下系統(tǒng)都可以有效抑制其影響，很好地保證產(chǎn)品純度。醋酸甲酯反應(yīng)精餾塔外集成結(jié)構(gòu)穩(wěn)態(tài)優(yōu)化設(shè)計(jì)和動態(tài)控制研究，可以為今后實(shí)際生產(chǎn)過程控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)提供一個參考。

References

[1] JUAN G S, SALVADOR H, ADRIAN B P. Reactive distillation: a review of optimal design using deterministic and stochastic techniques [J]. Chemical Engineering and Processing: Process Intensification, 2015, 97 (S1): 134-143. DOI:10.1016/j.cep.2015.09.004.

[2] STANKIEWICZ A. Reactive separations for process intensification: an industrial perspective [J]. Chemical Engineering and Processing, 2003, 42 (3): 137-144. DOI: 10.1016/S0255-2701(02)00084-3.

[3] QIU Z Y, ZHAO L N, WEATHERLEY L. Process intensification technologies in continuous biodiesel production [J]. Chemical Engineering and Processing, 2010, 49 (4): 323-330. DOI: 10.1016/j.cep.2010.03.005.

[4] KAYMAK D B, LUYBEN W L. Design of distillation columns with external side reactors [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2004, 43 (25): 8049-8056. DOI: 10.1021/ie040124a.

[5] 宋建國, 黃玉鑫, 孫玉玉, 等. 多效反應(yīng)精餾過程生產(chǎn)氯化芐的能量集成 [J]. 化工學(xué)報(bào), 2015, 66 (8): 3161-3168. DOI: 10.11949/j.issn. 0438-1157.20150833.

SONG J G, HUANG Y X, SUN Y Y, et al. Energy integration of multi-effect reactive distillation for benzyl chloride production [J]. CIESC Journal, 2015, 66 (8): 3161-3168. DOI: 10.11949/j.issn.0438-1157.20150833.

[6] 周嬌, 湯吉海, 喬旭, 等. 背包式反應(yīng)器與精餾塔耦合合成醋酸甲酯的模擬 [J]. 南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2006, 28 (5): 51-56.

ZHOU J, TANG J H, QIAO X, et al. Simulation of reactive distillation process coupled with side reactors for preparation of methyl acetate [J]. Journal of Nanjing University of Technology, 2006, 28 (5): 51-56.

[7] 黃玉鑫, 湯吉海, 陳獻(xiàn). 不同溫度反應(yīng)與精餾集成生產(chǎn)醋酸叔丁酯的過程模擬 [J]. 化工學(xué)報(bào), 2015, 66 (10): 4039-4046. DOI: 10.11949/j.issn.0438-1157.20150207.

HUANG Y X, TANG J H, CHEN X, et al. Process simulation of tert-butyl acetate production by distillation column integrated with side reactors under different temperatures [J]. CIESC Journal, 2015, 66 (10): 4039-4046. DOI: 10.11949/j.issn.0438-1157.20150207.

[8] 薄翠梅, 湯吉海, 楊海榮. 側(cè)反應(yīng)與精餾集成過程的故障動態(tài)特性模擬研究 [J]. 化工學(xué)報(bào), 2011, 62 (8): 2152-2156. DOI: 10.3969/j.issn.0438-1157.2011.08.011.

BO C M, TANG J H, YANG H R, et al. Fault dynamic simulation for distillation process with side reactors [J]. CIESC Journal, 2011, 62 (8): 2152-2156. DOI: 10.3969/j.issn.0438-1157.2011.08.011.

[9] GANGADWALA J, KIENLE A. MINLP optimization of butyl acetate synthesis [J]. Chemical Engineering and Processing: Process Intensification, 2007, 46 (2): 107-118. DOI: 10.1016/j.cep.2006.04.009.

[10] KAYMAK D B, LUYBEN W L. Optimum design of a column/side reactor process [J]. Industrial and Engineering Chemistry Research, 2007, 46 (15): 5175-5185. DOI: 10.1021/ie070125d.

[11] AL-ARFAJ M A, LUYBEN W L. Comparative control study of ideal and methyl acetate reactive distillation [J]. Chemical Engineering Science, 2002, 57 (24): 5039-5050. DOI: 10.1016/S0009-2509(02) 00415-3.

[12] AL-ARFAJ M A, LUYBEN W L. Comparison of alternative control structures for an ideal two-product reactive distillation column [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2000, 39 (9): 3298-3307. DOI: 10.1021/ie990886j.

[13] KAYMAK D B, LUYBEN W L. Quantitative comparison of reactive distillation with conventional multiunit reactor/column/recycle systems for different chemical equilibrium constants [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2004, 43 (10): 2493-2507. DOI: 10.1021/ie030832g.

[14] KAYMAK D B, LUYBEN W L. Comparison of two types of two-temperature control structures for reactive distillation columns [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2005, 44 (13): 4625-4640. DOI: 10.1021/ie058012m.

[15] KAYMAK D B, LUYBEN W L. Dynamic control of a column/side-reactor process [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2008, 47 (22): 8704-8712. DOI: 10.1021/ie701705m.

[16] TSAI R C, CHENG J K, HUANG H P, et al. Design and control of the side reactor configuration for production of ethyl acetate [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2008, 47 (23): 9472-9484. DOI: 10.1021/ie071648o.

[17] BO C M, TANG J H, BAI Y J, et al. The design and control of distillation column with side reactors for chlorobenzene production [J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2012, 20 (6): 1113-1120.

[18] DING L H, TANG J H, CUI M F, et al. Optimum design and analysis based on independent reaction amount for distillation column with side reactors: production of benzyl chloride [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2011, 50 (19): 11143-11152. DOI: 10.1021/ie102171r.

[19] 薄翠梅, 湯吉海, 喬旭. 苯氯化側(cè)反應(yīng)精餾過程的模擬優(yōu)化與系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)方法 [J]. 上海交通大學(xué)學(xué)報(bào), 2011, 45 (8): 1157-1166.

BO C M, TANG J H, QIAO X, et al. The optimization method and simulating system of distillation column with side reactors for benzene chloride production [J]. Journal of Shanghai Jiaotong University, 2011, 45 (8): 1157-1166.

[20] SAFINSKI T, ADESINA A A. Development of a novel basket impeller dualflow tray catalytic distillation reactor [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2005, 44 (16): 6212-6221. DOI: 10.1021/ie0490381.

[21] HUNG S B, CHEN J H, LIN Y D. Control of plantwide reactive distillation processes: hydrolysis, transesterification and two-stage esterification [J]. Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers, 2010, 41 (4): 382-402. DOI: 10.1016/j.jtice.2010.03.021.

研究論文

Received date: 2015-12-28.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (61203020, 21276126, 61403190) and the Natural Science Foundation of Jiangsu Province (BK20141461).

Multi-variable dynamic control of distillation column with side reactors for methyl acetate production

BO Cuimei1, HUANG Qingqing1, TANG Jihai2, ZHANG Guangming1, QIAO Xu2
(1College of Electrical Engineering and Control Science, Nanjing Tech University, Nanjing 211816, Jiangsu, China;2College of Chemistry and Chemical Engineering, Nanjing Tech University, Nanjing 211816, Jiangsu, China)

Abstract:The distillation column with side reactors (SRC) process allowing a more flexible way of coupling reaction and separation leads to the increase in the freedom of the system and the number of design variables, which consequently increases the difficulty in the process simulation, optimization and dynamic control. For smooth operation and automatic control of the SRC process, with the SRC integration technique in the production of methyl acetate production process as an example, the steady-state optimization, dynamic control and simulation are discussed in the paper. To obtain the optimum integrated structure and the steady-state simulation of SRC for methyl acetate production, the systematic design approach based on the concept of independent reaction amount is applied to the process of SRC for methyl acetate production. Then multivariable control schemes based on product quality control with variable ratio control are designed and SRC of methyl acetate dynamic simulation based on process simulation software Aspen is used to verify the effectiveness of the control scheme. The simulation results show good control precision, robustness and dynamic follow performance of the control scheme.

Key words:methyl acetate; distillation column with side reactors; steady-state simulation; dynamic control

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151984

中圖分類號：TP 13

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：0438—1157（2016）03—0919—06

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（61203020，21276126；61403190）；江蘇省自然科學(xué)基金項(xiàng)目（BK20141461）。

Corresponding author:Prof. BO Cuimei, lj_bcm@163.com