趙國平,　萬秀琳

(四川師范大學 物理與電子工程學院固體物理研究所, 四川 成都 610066)

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納米硬/軟磁復合永磁薄膜磁滯回線的微磁學理論綜述

趙國平,萬秀琳

(四川師范大學 物理與電子工程學院固體物理研究所, 四川 成都 610066)

摘要：納米硬/軟磁交換彈簧復合材料是一種新型的高性能永磁體材料,在基礎(chǔ)研究和實際應(yīng)用2個方面都得到廣泛的重視.它有著豐富的磁學性質(zhì),特別是在磁能積方面潛力巨大,理論磁能積密度高達1 MJ/m3.微磁學是量子磁學和宏觀磁性的橋梁,是研究材料磁滯回線和宏觀磁性的重要理論,它能清晰地闡述材料的磁化反轉(zhuǎn)機制,預(yù)測磁滯回線和磁性能.以薄膜結(jié)構(gòu)為例,綜述3種重要的計算復合磁體磁滯回線的微磁學方法：一維全解析模型；一維半解析模型；三維數(shù)值計算模型,并分別討論3種方法的優(yōu)點與不足.將不同方法得到的計算結(jié)果進行比較,重點分析硬/軟磁相厚度和易磁化軸取向?qū)秃洗朋w宏觀磁滯回線以及矯頑力機制的影響,并與實驗進行比較,討論理論和實驗產(chǎn)生差別的原因,提出一些提高材料磁性能特別是矯頑力和磁能積的的方法.

關(guān)鍵詞：微磁學理論; 磁滯回線; 磁能積

納米尺度內(nèi)的交換耦合復合材料[1-2]結(jié)合了軟磁相的高剩磁和硬磁相的高矯頑力,具有很高的磁能積.該材料一經(jīng)提出,就受到人們的廣泛關(guān)注[3-15],是目前磁學以及磁性材料領(lǐng)域中一個重要的研究方向[15-29].在制造磁電阻[30-40]、永磁材料[3-4,41]和巨磁致伸縮材料[42-44]等方面,交換彈簧都有著重要應(yīng)用.

R. Skomski等[4]預(yù)言硬軟磁復合材料最大磁能積密度(BH)max可以達到1 MJ/m3,是目前最好的單相NdFeB永磁體理論值的2倍左右,展現(xiàn)出誘人的前景.許多磁學工作者試圖在實驗中獲得這樣巨大的磁能積,但是實驗所得到的結(jié)果僅有理論值的20%～40%[5,45-48],迄今為止,最好的實驗結(jié)果也只能達到486 kJ/m3[23].由于磁性能的實驗結(jié)果與理論值之間存在很大差距,研究者采用各種理論模型及數(shù)值模擬對硬磁/軟磁交換彈性薄膜進行研究,試圖找到產(chǎn)生差距的原因,得到了一些定性甚至定量結(jié)果.

T. Leineweber等[12,49]計算了Nd2Fe14B/α-Fe磁性三層膜的剩磁隨軟磁相厚度的變化曲線,以及成核場、最大磁能積隨軟磁相厚度變化的曲線,并將成核場隨軟磁相厚度的變化趨勢分為3個區(qū)間,隨著軟磁相厚度的增加,成核場先后經(jīng)歷平臺、急速降低和緩慢降低3個區(qū)間.

G. P. Zhao等[9-11,29]經(jīng)過詳細分析發(fā)現(xiàn)以上的平臺區(qū)間并不存在,并進一步指出復合磁體的磁化反轉(zhuǎn)一般要經(jīng)歷反向磁疇的成核、反向磁疇的擴展和磁化矢量的不可逆翻轉(zhuǎn).計算表明：隨著軟磁層厚度的增加,矯頑力的機制從成核變?yōu)獒斣?并在此基礎(chǔ)上提出了自釘扎的矯頑力機制和成核釘扎二重性的反磁化機制[29],這一理論得到了S. Sawatzki等[50]實驗的證明.文獻[51-54]還分析了Nd2Fe14B/α-Fe復合磁性材料實現(xiàn)最大磁能積的薄膜厚度,認為在硬軟磁相厚度均為10 nm左右可以實現(xiàn)最大磁能積約為800 kJ/m3,并考慮了易軸取向?qū)秃洗哦鄬幽ご判阅艿钠茐淖饔?

J. S. Jiang等[13-14,55]通過實驗及理論分析得到了在一定程度上提高磁能積的方法,比如利用制作工藝改變界面的結(jié)構(gòu),致使界面的耦合強度增大,從而提高材料的磁能積.G. Asti等[7-8,56-60]計算了磁晶易軸平行和垂直于膜面的交換耦合納米復合材料的磁相圖,將磁體分為剛性復合磁體(RM)、交換彈簧磁體(ES)和退耦合磁體(DM),得到了不同材料的軟磁相和硬磁相的最佳比例,推導出易軸垂直于膜面情況下的釘扎場公式,并分析了界面交換耦合強度對磁滯回線的影響.

近年來,實驗上也對交換彈簧進行了很多研究[45,61-71],磁能積得到很大提高,其中,關(guān)于硬磁軟磁多層膜的文獻很多.研究發(fā)現(xiàn),相比于塊材,薄膜材料的晶體易軸和材料的均勻性都比較容易控制,可以得到較高的磁能積.此外,現(xiàn)代技術(shù)可以較容易地掌控薄膜厚度,其實驗結(jié)果可以很方便地與理論進行對比,據(jù)此可以分析薄膜厚度對磁性能特別是矯頑力機制的影響.2011年,S. Sawatzki[50]等通過在軟磁相Fe磁層中加入少量Co來提高SmCo5/Fe三層膜的磁性能,其最大磁能積可達到39 MGOe.2012年,W. B. Cui等[23]通過在界面加入很薄的非磁性Ta層對硬磁相和軟磁相的元素進行隔離,合成的Nd2Fe14B/FeCo的磁能積達到了61 MGOe.A. M. Belemuk等[72-73]還研究了溫度對磁性能的影響.

微磁學最重要的任務(wù)之一是計算磁滯回線,從磁滯回線上可以比較不同磁性材料的磁性能特別是矯頑力.矯頑力是表征材料在磁化以后保持磁化狀態(tài)能力的大小,是考察永磁材料的標準之一,也是劃分軟磁和永磁材料的依據(jù)[24].目前復合磁體微磁學計算理論和實驗的主要差距就是在矯頑力方面,理論計算的矯頑力比實驗大很多,導致理論計算的磁能積偏大.這一差距幾乎在所有材料中都存在,基于此W. F. Brown[74-75]提出了矯頑力悖論.這一悖論產(chǎn)生的根本原因是理論計算一般都忽略了某些細節(jié),比如說材料的缺陷、微結(jié)構(gòu)和溫度等,這些細節(jié)往往會對矯頑力造成致命的破壞.

本文通過比較的方法主要討論3種微磁學方法及其優(yōu)缺點：一維全解析模型、一維半解析模型以及三維數(shù)值模擬計算3種方法.通過細致的比較,對現(xiàn)有理論取得的成績和存在的問題作較為系統(tǒng)的綜述,并討論理論和實驗結(jié)果存在差別的原因.

一維全解析模型[18,76-77]的優(yōu)點在于公式和推導過程都很簡單,具有清晰的物理意義,特別是可以清楚地給出材料的矯頑力機制,對磁化物理過程有合理的解釋.但是這種模型往往只考慮了磁晶各向異性能和外場能,忽略了磁矩之間的相互作用,只能粗略地描述磁化反轉(zhuǎn)過程,得到的矯頑力和磁能積與實驗結(jié)果相差很大.

與以上簡單模型相反,許多數(shù)值模擬軟件可以實現(xiàn)較為復雜的微磁學模擬,如利用有限元法(FEM)的Nmag、Magpar和Ansys等軟件,以及利用有限差分法(FDM)的OOMMF和Matlab等軟件.有限元法適用于非立方體結(jié)構(gòu)磁性材料的模擬計算,H. Kronmüller等[78-79]利用這種方法模擬了Nd2Fe14B/α-Fe和Pr2Fe14B/Fe納米復合材料的磁滯回線；M. Yue等[80-81]也運用有限元方法計算了MnBi/Fe復合磁體的磁滯回線.G. P. Zhao等[82-85]則運用OOMMF軟件計算了Nd2Fe14B/Fe2Co、Sm-Co/Fe以及Nd2Fe14B/Fe等材料的磁滯回線和磁矩自旋分布.通過求解Landau-Lifshitz-Gilbert方程的三維數(shù)值模擬方法可以得到磁矩分布隨外場變化的三維動態(tài)過程,并進而求得磁滯回線.本文將重點討論微磁學模擬中最常使用的軟件OOMMF及其在復合材料微磁學計算中的應(yīng)用.除了有限元和有限差分方法,還有其他方法來研究磁學性質(zhì),比如Monte Carlo方法,利用概率和隨機性來計算磁矩的分布；原子鏈模型則是一維數(shù)值計算模型,其計算方法與以下討論的一維半解析模型中的數(shù)值計算部分類似.數(shù)值計算可以模擬多種形狀的磁性材料,但是也有一定局限性.由于磁疇壁里面的磁矩分布對磁滯回線有著重要影響,精確模擬磁疇壁是微磁學計算的一個重要任務(wù),其網(wǎng)格大小要遠小于疇壁寬度.稀土永磁體的疇壁都比較窄,一般在2～5 nm,因此劃分的網(wǎng)格較多,計算量較大,需要高速度、大容量的計算機.

一維半解析模型[7-8,86-88]是介于三維數(shù)值計算和全解析模型之間的一種方法,它在簡單和精確之間維持了一定的平衡,是硬磁/軟磁復合磁體計算中用得最多的一種方法.它考慮了相鄰磁矩之間的交換相互作用,通過公式推導,可以反映出磁化反轉(zhuǎn)的物理過程.它計算量較小,適用于幾何形狀較為規(guī)則的體系如硬磁/軟磁多層膜,能夠比較準確地描述出不同外場下的磁化反轉(zhuǎn)情況.與一維全解析模型相比,這種方法的解析推導要復雜得多,推導過程中有時需要進行簡化處理,導致計算結(jié)果的精確程度下降.

以上理論研究可以從不同側(cè)面很好地揭示硬磁/軟磁多層膜的磁化反轉(zhuǎn)機制.然而大多數(shù)的理論工作都具有一定的局限性,比如數(shù)值計算模型往往過于復雜,而且計算結(jié)果只是針對某種材料而言的,不具有普遍性.目前文獻中對不同計算結(jié)果和計算模型進行比較和分析的工作相對較為缺乏.本文力圖在這方面作一個綜述,起到拋磚引玉的效果.下面從最簡單的模型,即著名的S-W一致轉(zhuǎn)動模型,討論微磁學的計算方法,并分析磁滯回線產(chǎn)生的物理根源.

1一維全解析模型

1948年,E. C. Stoner和E. P. Wohlfarth[18]提出了一致轉(zhuǎn)動模型(S-W模型).S-W模型假設(shè)磁性材料由微小晶粒構(gòu)成并且每個晶粒都具有單易化軸,不考慮晶粒之間的相互作用,內(nèi)部的磁化反轉(zhuǎn)是通過一致轉(zhuǎn)動實現(xiàn)的.該模型適用于單疇粒子,其自由能E只由磁晶各向異性能和塞曼能構(gòu)成.對于較大的粒子或多晶粒子的磁化反轉(zhuǎn)主要是通過磁疇壁的移動實現(xiàn)的,即疇壁移動模型[7,20-23],后者所得到的理論值更加接近實驗值,但是更為復雜.這里主要討論S-W模型.

1.1S-W模型根據(jù)S-W模型,能量密度公式可以寫為

(1)

其中,K和Ms分別表示磁晶各向異性常數(shù)和飽和自發(fā)磁化強度,β表示磁晶易軸與外加磁場的夾角,通過對能量求極小值,即?E/?θ=0和?E2/?θ2>0就可以得到磁滯回線和矯頑力.

圖1是根據(jù)S-W模型計算得到單軸磁性材料在不同易軸偏角下的磁滯回線.當β=0°時,對應(yīng)的磁化強度只有2個穩(wěn)定的態(tài),即當外場等于臨界場Hcrit的時候,磁化矢量就從M=+Ms直接跳轉(zhuǎn)到M=-Ms,發(fā)生不可逆反轉(zhuǎn),得到的磁滯回線是方形的,此時矯頑力Hc=Hcrit=Hk=2K/Ms.在β=30°時,磁滯回線的方形度變差,剩磁和矯頑力都降低.在β=90°時,可以得到一條過原點的直線,沒有形成磁滯回線.在β小于45°時,矯頑力大小等于臨界場,矯矯力機制為釘扎,當β大于45°之后,矯頑力不再等于臨界場.在外場小于臨界場之前,磁化矢量都是可逆的,當外場大于臨界場,磁矩將發(fā)生不可逆反轉(zhuǎn).根據(jù)S-W模型,取向的磁性材料矯頑力等于其各向異性場Hk,而各向同性材料(如甩帶)的矯頑力為0.48Hk.對于磁王Nd2Fe14B來說,分別對應(yīng)于6.7 T和3.3 T,而實驗上燒結(jié)Nd2Fe14B和各向同性甩帶Nd2Fe14B的矯頑力值一般在1～2 T,理論值比實驗值大很多,跟W. F. Brown[74-75]提出的矯頑力悖論吻合.一般來說,S-W模型只能用于討論單晶單疇粒子的矯頑力和磁滯回線,它可以使物理問題大大簡化,并清楚地反映出矯頑力機制,將Hc與Hk緊密地聯(lián)系起來.后來的研究發(fā)現(xiàn),雖然S-W模型給出的矯頑力數(shù)值偏大,但是永磁材料的矯頑力和各向異性場Hk確實存在一個線性關(guān)系[28-29,89-91].

1.2一致轉(zhuǎn)動模型的磁滯回線S-W模型一般適用于單疇粒子.實際上,熱退磁態(tài)的單疇粒子在剩磁態(tài)往往不再是單疇粒子,所以嚴格地說一致轉(zhuǎn)動模型在多數(shù)情況下并不適用,即使對于所謂的(在熱退磁狀態(tài)下的)單疇粒子也不適用[28-29].但是如上所述,一致轉(zhuǎn)動模型作為一個近似模型具有清晰的物理意義,對實際的磁化反轉(zhuǎn)過程也具有借鑒意義.基于此,G. P. Zhao等[76-77,92]將一致轉(zhuǎn)動模型推廣到硬/軟磁復合材料并將一致轉(zhuǎn)動模型的結(jié)果與更為精確的非一致轉(zhuǎn)動模型進行比較,發(fā)現(xiàn)一致轉(zhuǎn)動模型的成核場較高,對應(yīng)一個不容易出現(xiàn)的成核模式.研究發(fā)現(xiàn),當軟磁相厚度較小時,一致轉(zhuǎn)動模型給出的磁滯回線和非一致轉(zhuǎn)動模型比較接近,可以粗略地反映磁化反轉(zhuǎn)機制.

下面比較2種極端情況：一種是硬軟磁之間完全退耦合,磁矩只隨外場變化；第二種是硬軟磁之間完全耦合,整個系統(tǒng)的磁矩隨外場一致轉(zhuǎn)動,如圖2所示.

對硬/軟磁復合材料,根據(jù)一致轉(zhuǎn)動模型,總能量密度[24]可以寫成

(2)

其中,右邊的第一項為硬磁相的總能量密度,第二項表示軟磁相的總能量密度,A表示交換作用常數(shù),f是體積所占比例,上標h和s分別表示硬磁層和軟磁層,θ是磁化矢量和外場方向的夾角.

由于多層膜體系具有周期性和對稱性,因此多層膜可以看成雙層膜的疊加,這里考慮硬/軟磁雙層膜體系,其性能可以推廣到多層膜和三層膜體系.根據(jù)一致轉(zhuǎn)動模型可以知道,在易軸和外場平行時矯頑力和臨界場是相等的.由方程(2)可以得到矯頑力和臨界場公式為

(3)

(4)

假設(shè)硬磁相和軟磁相的磁晶各向異性差10倍,即λ等于0.1,代入(4)式可以計算出矯頑力并畫出磁滯回線如圖3所示.圖3(a)表示外場與易軸平行時根據(jù)一致轉(zhuǎn)動模型得到的不同厚度下的硬/軟磁雙層膜的磁滯回線,圖3(b)表示外場與軟磁相易軸垂直時(同時與硬磁相易軸平行)根據(jù)一致轉(zhuǎn)動模型得到的不同厚度下的硬/軟磁雙層膜的磁滯回線.2種情況下,磁滯回線都是方形的并且主要的矯頑機制是成核.矯頑力隨著軟磁相厚度的增加而減小,垂直時的矯頑力比平行情況下的矯頑力要小,也就是說磁矩在易軸平行取向時比垂直取向時更容易反轉(zhuǎn).

(5)

圖4表示的是根據(jù)完全退耦合模型模擬得到的雙層膜磁滯回線,其磁化狀態(tài)有3種,即硬磁相磁矩和軟磁相磁矩平行的狀態(tài)、反平行狀態(tài)和反向平行的狀態(tài).對應(yīng)的退磁過程可以分為兩部分：首先是軟磁相磁矩的反轉(zhuǎn),對應(yīng)磁化反轉(zhuǎn)的成核過程；然后是硬磁相的磁矩反轉(zhuǎn),對應(yīng)磁化反轉(zhuǎn)的釘扎過程.這2個過程是完全獨立的,在軟磁相磁矩完全反轉(zhuǎn)之后,硬磁相磁矩才開始偏轉(zhuǎn).軟磁相與硬磁相的反轉(zhuǎn)場分別等于各自的磁晶各向異性場.

利用以上簡單模型,可以很容易推導出解析公式,得到矯頑力明確的物理意義及其隨厚度的變化,在分析實驗數(shù)據(jù)的時候有一定的參考價值.但是這2種模型都有一定的局限性,一致轉(zhuǎn)動模型要求晶粒之間完全耦合,磁矩在磁化反轉(zhuǎn)過程中磁矩矢量保持一致,而完全退耦合模型忽略了硬/軟磁材料磁晶之間的相互作用,軟磁相磁矩反轉(zhuǎn)和硬磁相磁矩反轉(zhuǎn)是獨立完成的,這2種模型并不能精確描述出磁矩在反轉(zhuǎn)過程中的分布,計算出的磁滯回線與實驗差距也比較大.

2一維半解析模型

前面介紹了簡單的一維全解析模型,接下來討論一維半解析模型.H. Kronmüller等[79,86-87]、G. Asti等[7-8,56-60]以及G. P. Zhao等[88,92]運用這種模型研究了多種納米復合材料的磁滯回線,并推導出成核場公式以及厚度較大時的釘扎場公式.本文以外場和易軸取向平行,并且均在薄膜平面內(nèi)的情況為例,系統(tǒng)分析硬磁軟磁多層膜磁體在退磁過程中的特點.薄膜的橫向尺寸比其厚度大很多,因此可以假設(shè)膜面無限延伸,磁矩保持在膜面內(nèi)偏轉(zhuǎn),靜磁相互作用可以忽略不計.同時該模型假設(shè)磁矩在薄膜平面內(nèi)一致轉(zhuǎn)動,即磁矩只在厚度方向有一個分布,以便將退磁問題簡化成為一維模型[7,9,12,93-94],通過解析分析來處理.根據(jù)W. F. Brown[95]的微磁學理論,易軸平行于膜面的三層膜體系的能量密度可以表示為

(6)

易軸垂直于膜面時的總能量密度則表示為

(7)

右邊的第一項能量表示交換能,后面兩項分別表示磁晶各向異性能和塞曼能,垂直時多了一項退磁能.這里的A、K和Ms分別表示交換作用常數(shù)、磁晶各向異性常數(shù)和飽和自發(fā)磁化強度,上標h和s分別代表硬磁相和軟磁相,θ表示磁化矢量和外場方向的夾角.

系統(tǒng)的邊界條件[8,88]為：

(9)

將(6)式代入歐拉方程,可以得到θ與z之間的關(guān)系:

其中,Δ=π(A/K)1/2表示材料的布洛赫寬度,Hk=2K/Ms表示磁晶各向異性場,h=H/Hk表示約化外場.

體系的邊界條件為

將(10)和(11)式代入上面公式,邊界條件可以改寫成

(12)

在三層膜中,硬磁相所占的比例為2th/(ts+2th)；而在多層膜中,硬磁相所占的比例為th/(ts+th).對三層膜來說,考慮到真空磁矩為零,體系的邊界條件為

在多層膜中,考慮到對稱性,也可以得到同樣的體系邊界條件

因此三層膜體系中硬磁相的厚度th可以對應(yīng)多層膜中的2th.一個硬磁相厚度為th的三層膜,其磁滯回線和一個硬磁相厚度為2th的多層膜相同.因此,多層膜最大磁能積所對應(yīng)的厚度是三層膜的2倍.而一個軟磁相厚度為ts的雙層膜則與一個軟磁相厚度為2ts的三層膜對應(yīng),因此,三層膜最大磁能積所對應(yīng)的厚度是雙層膜的2倍.

圖5表示的是運用一維半解析方法得到Fe/Sm-Co相同硬軟磁相厚度不同膜層數(shù)的退磁曲線[96](其總層數(shù)N=Nh+Ns=200,對于nd=3表示h/s/h三層膜；nd=5表示h/s/h/s/h五層膜).可以看到這種材料的退磁過程,從圖中可以分析出成核場、矯頑力和釘扎場的變化.對于nd=11,磁滯回線接近于矩形,此時磁體為剛性磁體；nd=7,對應(yīng)的磁體為交換彈簧磁體；nd=3,對應(yīng)的磁體為退耦合磁體.一維解析微磁學方法可以有效解決一些物理問題,比如給出一維疇壁.但是這種分析方法有一定的局限性,由于數(shù)學表達式的復雜性,在推導過程中需要采取一些近似的方法,這可能導致計算結(jié)果誤差較大.另外,這種方法適用范圍受到一定限制,對于圓柱形、線形和錐形等形狀計算起來較為困難.

3三維模型

三維數(shù)值模擬在過去十多年發(fā)展迅速,用這種方法可以模擬不同的磁體形狀,比如薄膜、球體、圓柱體等,甚至不規(guī)則的形狀,比如錐形體、線形等[97].對于較為復雜的不規(guī)則形狀磁體,用三維數(shù)值模擬方法處理更為方便.R.P.Boardman等[98-101]用這種方法研究了不同形狀的磁體磁化反轉(zhuǎn)過程,G.P.Zhao等[82-84]用三維有限差分方法研究了納米復合磁體退磁過程中,磁矩形成的形態(tài)以及磁滯回線和磁能積.這種三維微磁學計算方程是基于LLG[102]動力學方程

(13)

(14)

平均能量密度E可以用布朗方程[95]得到

(15)

A和K分別表示交換常數(shù)和磁晶各向異性常數(shù),H表示外加磁場,Hd(r)表示退磁場.

G.P.Zhao等[82-84]成功地應(yīng)用以上方法計算了易軸平行和垂直于膜面的磁滯回線,并與一維模型計算結(jié)果進行了細致比較.圖7表示Nd2Fe14B/α-Fe雙層膜易軸平行于膜面不同軟磁相厚度的磁滯回線[83],其中上半部分由三維模擬計算得出,下半部分則根據(jù)一維半解析方法得到.由圖7可見,二者符合得很好,證明了計算方法和結(jié)果的可靠性.在軟磁相厚度很小的時候,磁滯回線為矩形,對應(yīng)的復合磁體可以看成是剛性磁體,在厚度處于中間值時,磁滯回線的矩形度比剛性磁體差,此時表現(xiàn)出交換彈簧行為,對應(yīng)的復合磁體磁相是交換彈簧.繼續(xù)增大ts,成核場與釘扎場明顯分離開來,對應(yīng)的復合磁體磁相從交換彈簧過渡到退耦合.G.Asti等[7-8]的一維計算也給出了類似的結(jié)果.

其他材料的計算也得到了類似的結(jié)果.圖8[84]是易軸垂直于膜面時,不同軟磁相厚度下的Sm-Co/α-Fe三層膜的磁滯回線.圖中實線是三維微磁學模擬得到的結(jié)果,虛線是一維模擬計算的結(jié)果.垂直取向與平行取向變化相似,隨著軟磁相厚度ts的增大,對應(yīng)的復合磁體磁相從剛性到交換彈簧最后過渡到退耦合.在圖中,可以發(fā)現(xiàn)三維數(shù)值模擬結(jié)果和一維解析計算結(jié)果很相近,只有在軟磁相厚度比較大的時候差距才比較大,成核場和矯頑力都隨著軟磁相厚度的增加而減小.

4薄膜厚度對磁滯回線的影響

4.1軟磁相厚度對磁滯回線的影響薄膜厚度特別是軟磁相厚度對磁滯回線有著比較大的影響,隨著軟磁相厚度的增加,使得磁滯回線的方形度變差,導致磁能積急劇地減小,T.Leineweber等[12]、E.E.Fullerton等[105-108]以及G.Asti等[7-8]對此進行了深入研究.

圖9中描述的是外場垂直于膜面時不同軟磁相厚度下Fe/FePt雙層膜的磁滯回線[8].單相永磁體(軟磁相厚度為零)的磁滯回線是一個矩形.隨著軟磁相厚度的增加,磁滯回線的方形度急劇下降,矯頑力也開始降低.在軟磁相厚度很小的時候,成核場和釘扎場之間的間隙很小,磁滯回線接近方形,成核和磁矩的完全偏轉(zhuǎn)幾乎在同一外場下完成,此時矯頑力機制主要以成核為主,對應(yīng)的磁體為剛性復合磁體.在軟磁相厚度較大的時候,矯頑力機制以釘扎為主.隨著軟磁相厚度的增加,磁滯回線的方形度逐漸變差,成核場和矯頑力逐漸分離.當軟磁相厚度較大時,疇壁擴展過程變長,因此成核到釘扎的歷程變長,因此磁滯回線的方形度和磁能積都下降.同時,軟磁相厚度的增加會導致矯頑力迅速降低；另一方面,如果軟磁相厚度太小,雜質(zhì)的影響會較大,導致矯頑力和磁能積降低.

4.2硬磁相厚度的影響硬磁相厚度對磁滯回線的影響相對較小,僅在厚度比較小的時候影響比較明顯.圖10給出了不同硬磁相厚度下Nd2Fe14B/α-Fe三層膜的磁滯回線[109],計算中軟磁相厚度為80nm.

由于軟磁層比較厚,圖中的幾個磁滯回線與圖4類似,表現(xiàn)出明顯的退耦合行為.在圖10(a)中選取的硬磁相厚度較小,由于軟磁相厚度遠大于硬磁相厚度,磁滯回線的主要貢獻來自于軟磁相的磁矩偏轉(zhuǎn),此時磁滯回線的主導矯頑力機制是成核,隨著硬磁相厚度的增大,成核場沒有變化,釘扎場逐漸增大.在圖10(b)中硬磁相厚度較大,隨著硬磁相厚度的增加,成核場和釘扎場均沒有變化,但是磁滯回線的主要貢獻由軟磁相的偏轉(zhuǎn)逐漸過渡到硬磁相的偏轉(zhuǎn),矯頑力與成核場的差距逐漸增大,矯頑力機制從成核過渡到釘扎.

5易軸取向的影響

由R.Skomski和J.M.D.Coey兩位科學家提出的理論磁能積是基于易軸與外加磁場方向完全一致的一維模型,并且要求軟磁相材料結(jié)構(gòu)無缺陷.在實際的磁性材料中,硬磁相和軟磁相的易軸與外場都存在一定的夾角.在實驗[45,110]中發(fā)現(xiàn),當外場為零時,磁性材料的磁矩并不完全垂直或者平行于膜面,而是出現(xiàn)了一定的分布,也就是說磁晶易軸與外加磁場不會完全平行,而是存在一定的夾角.很多的理論計算都沒有考慮磁晶易軸的有效偏角[60,88],因此這是磁能積實驗值小于理論計算值的一個重要原因.

圖11給出了th=10nm,ts=20nm易軸在膜面內(nèi)不同β值下的Nd2Fe14B/α-Fe/Nd2Fe14B三層膜的退磁曲線[51].從這些曲線中不難看出,β對于磁滯回線有著很大的影響,隨著β的增加磁滯回線變得越來越傾斜,剩磁也急劇減小.當外場為零時,由布朗方程可以知道,薄膜內(nèi)部磁矩的方向與易軸的方向保持一致,剩磁可以表示為Ms=Mr×cosβ,M隨著β的增大而減小.當M為零時,對應(yīng)外場的相反數(shù)是矯頑力Hc,表征磁體抵抗退磁能力的大小.從圖中可以看出,矯頑力隨著β的增大而減小,當β等于0時,矯頑力機制為釘扎,隨著β的增加,矯頑力小于釘扎場并且二者的差距逐漸增大.文獻[52-54]也給出了類似結(jié)果.由于磁晶易軸偏角的存在,導致剩磁和矯頑力比理想情況小,引起磁能積的減小,在一定程度上解釋了磁能積的理論值和實驗值之間的巨大差距.

6理論和實驗的對比

微磁學長期以來一直為部分人所詬病,主要原因在于理論計算給出的矯頑力和磁能積比實驗大很多,這其實不是微磁學本身的問題.一方面,理論計算采取的模型過于簡化；另一方面實驗制造出的材料還有很多缺陷,這一差距較好地反映在W.F.Brown[74-75]提出的矯頑力悖論和G.P.Zhao等[9]提出的磁能積悖論中.G.P.Zhao等[28-29,89-91]進一步指出,隨著實驗手段的不斷豐富和計算條件的不斷改善,微磁學理論和實驗的差別越來越小.圖12給出了納米復合材料Nd2Fe14B/Fe65Co35多層膜磁滯回線[111]最新的理論和實驗對比.理論計算所選取的參數(shù)根據(jù)實驗條件所確定.從圖12可以看出理論得到的結(jié)果與實驗結(jié)果比較接近,特別是理論得到的剩磁和矯頑力都和實驗值差別不大.這也比較有力地證明了微磁學的可信度.

7討論和結(jié)論

微磁學可以用來研究硬/軟磁復合材料的磁滯回線,是比較有力且值得信賴的研究方法.本文中分別討論了一維全解析、一維半解析以及三維數(shù)值模擬得到的磁滯回線,簡單地介紹了這3種方法的優(yōu)點以及缺點.在用一維全解析和三維數(shù)值模擬這種模型時,它可以明確給出磁化反轉(zhuǎn)過程,尤其是疇壁的形成、擴展和釘扎.充分模擬疇壁的擴展,可以發(fā)現(xiàn)材料的矯頑力機制為自釘扎.而材料本身也存在各種雜質(zhì)和缺陷,因此,修復材料本身缺陷和阻礙疇壁的擴展是提高矯頑力的2種有效方法.對復合磁體三維數(shù)值計算來說,最重要的是網(wǎng)格的選取.一個永磁體的磁疇壁的寬度大約是3～5nm.因此,網(wǎng)格尺寸應(yīng)小于1nm×1nm×1nm,這樣在每個單元內(nèi)有著36°～60°的疇壁變化.這樣的精度對取向的復合磁多層膜來說基本可以滿足要求.由此,一個100nm×100nm×100nm的計算模型,需要106個網(wǎng)格,這個數(shù)量也是一臺計算機的計算極限.有些時候,三維計算并不是最適合的,而一維解析方法可以取得更好的結(jié)果,總的來說,在計算能力受限的情況下,將一維和三維計算結(jié)合起來并將計算結(jié)果細致比較,取長補短,是一個較好的方法.

由以上討論可知：矯頑力的降低是引起復合磁

體磁能積減小的一個重要原因.因此,G.P.Zhao等[85]提出,在實驗上可以通過提高矯頑力來提高磁能積,比如在硬/軟磁材料之間添加一層非鐵磁層材料來避免兩相材料在界面的擴散,從而提高材料的矯頑力.日本的K.Hono小組[23]和中國燕山大學的張湘義小組[112]用不同方法提高了界面的釘扎,在這方面取得了成功.磁性材料的易軸取向也會導致剩磁和磁能積迅速減小[52-54,111],控制好薄膜的易軸取向和材料的均勻性都可以提高磁能積.此外,較好地掌控薄膜厚度,也是提高磁能積的途徑之一[7-8,12,105-108].

本文討論了硬/軟磁相厚度對磁滯回線的影響,分析了矯頑力和成核場的變化.可以得到軟磁相厚度的增加會使得磁滯回線的方形度變差,矯頑力也逐漸降低,矯頑力機制逐漸從成核向釘扎過渡.由于軟磁相厚度較大時,疇壁擴展過程變長,成核到釘扎的歷程變長,導致磁滯回線的方形度和磁能積都下降.隨著硬磁相厚度的增加,矯頑力與成核場的差距逐漸增大,矯頑力機制從成核過渡到釘扎,此時釘扎場的大小主要由硬磁相決定.除此之外,也討論了磁晶易軸的取向?qū)Υ艤鼐€的影響,當易軸偏離逐漸增大,磁滯回線的方形度嚴重受損.體系的剩磁單調(diào)減小,矯頑力也呈減小的趨勢,這是磁能積實驗值比理論值小很多的一個重要原因.

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(編輯李德華)

Review of Micromagnetic Theory for Hysteresis Loop of Nanocomposite Hard/Soft Permanent Magnets

ZHAO Guoping,WAN Xiulin

(CollegeofPhysicsandElectronicEngineering,SichuanNormalUniversity,Chengdu610066,Sichuan)

Abstract：Exchange-spring nanocomposite hard/soft magnets, as a new type of high-performance permanent magnets, has fundamental researches and applications and attracte much attention. This new kind of magnets with numerous magnetic properties and a giant especial magnetic energy product’has a theoretical upper limit of 1 MJ/m3. Micromagnetics as a bridge between the quantum magnetism and macroscopic magnetism, is an important theory to investigate the properties of magnetic materials and can clearly demonstrate the reversal mechanism of a given material as well as predicting its hysteresis loop and magnetic properties. This paper mainly expounds the hysteresis loops of thin film composite magnets according to three important micromagnetic calculation models: full analytical, quasi-analytical and numerical models. The advantages and weaknesses of each model are discussed. The results obtained from the three different models are compared and the effect of the hard/soft phase thicknesses and easy axis orientation on the macro hysteresis loops and coercivity mechanism are analysed. The gap between the theoretical and the experimental values are disscussed to propose some methods to enhance the magnetic properties of a given material, especially its coercivity and energy product.

Key words：micromagnetic; hysteresis loop; magnetic energy product

doi:10.3969/j.issn.1001-8395.2016.01.024

中圖分類號：O482.5

文獻標志碼：A

文章編號：1001-8395(2016)01-0136-15

作者簡介：趙國平(1967—),男,教授,主要從事納米永磁材料、斯格明子、交換偏置和鳥類磁感應(yīng)機制的研究,E-mail:zhaogp@uestc.edu.cn

基金項目：國家自然科學基金(10747007和11074179)

收稿日期:2015-11-10