代杰瑞,祝德成,龐緒貴,王 學(xué) (.山東省地質(zhì)調(diào)查院,山東 濟南 5003；.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所,北京 000)

濟寧市近地表大氣降塵地球化學(xué)特征及污染來源解析

代杰瑞1*,祝德成1,龐緒貴1,王 學(xué)2(1.山東省地質(zhì)調(diào)查院,山東 濟南 250013；2.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所,北京 100101)

在濟寧城區(qū)采集近地表大氣降塵及不同污染端元樣品,系統(tǒng)分析了大氣降塵和污染端元元素含量特征,并對降塵空間分布及污染來源進(jìn)行研究.結(jié)果表明:燃煤、汽車尾氣、交通、建筑等不同污染端元中元素含量差別明顯,燃煤塵中As、Cd、Cu、F、Pb、S、Se等元素含量高于其他端元塵,且明顯高于降塵,對環(huán)境影響最大,而建筑塵對環(huán)境影響相對較小.濟寧市近地表大氣塵中Cd、Pb、Se、Zn、Hg、CaO受到不同程度人為活動影響,相關(guān)分析和因子分析結(jié)果表明,Cd、Pb、Se、Zn主要來源于企業(yè)燃煤,貢獻(xiàn)率26.32%,這些元素高含量區(qū)與燃煤污染源空間分布相吻合;CaO與交通揚塵產(chǎn)生的二次污染有關(guān),貢獻(xiàn)率10.06%,Hg主要源于汽車尾氣排放,貢獻(xiàn)率8.12%;而降塵中 As、Cr、F、Ni基本沒有受到人類活動影響,主要來源于土壤粉塵的沉降(自然源),貢獻(xiàn)率30%,這4種污染源是濟寧市大氣降塵的主要來源.自然來源的As、Cr、F、Ni具有較小的富集系數(shù),且相關(guān)性較好;而受人類活動影響的Cd、Pb、Se、Hg等元素具有較大富集系數(shù)或變異系數(shù),在空間分布上與污染源較為一致.

污染端元；大氣降塵；富集程度；因子分析

目前城市環(huán)境監(jiān)測對總懸浮物顆粒、大氣顆粒物及浮塵等的研究程度較高[1-3],有關(guān)大氣干濕沉降方面的研究也甚多.早在 20世紀(jì) 70年代,Andersen等[4]就研究了哥本哈根地區(qū)Cu、Pb、Cd、Zn、Ni、Cr等重金屬的大氣沉降特性,描述了哥本哈根地區(qū)的重金屬水平的區(qū)域差異,發(fā)現(xiàn)大氣沉降和土壤中的重金屬濃度之間呈指數(shù)正相關(guān);Morselli等[5]研究了博洛尼亞大氣重金屬干濕沉降對當(dāng)?shù)匚廴镜挠绊?近年來,國內(nèi)也逐步開展了重金屬大氣沉降研究,楊忠平等[6]研究了長春市城區(qū)重金屬大氣干濕沉降特征,發(fā)現(xiàn)長春市大氣沉降中重金屬含量明顯高于表層土壤,并探討了 Cu、Hg、Pb、Cd等重金屬元素的可能來源;周琳等[7]研究發(fā)現(xiàn)成都經(jīng)濟區(qū)降塵中的鎘主要以殘渣態(tài)形式存在;楊忠芳等[8]對成都經(jīng)濟區(qū)的研究表明,大氣干濕沉降輸入是農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)中重金屬的主要來源.上述研究主要集中在大氣干濕沉降的污染評價上,而與人體健康直接相關(guān)的1.5m高左右近地表大氣降塵很少有人做過系統(tǒng)研究.

近地表大氣降塵是在人體平均呼吸高度(1.5m)的大氣塵埃,是大氣顆粒物及地表揚塵的混合物[9].隨著城市化和工業(yè)化的快速發(fā)展,人為源成為近地表大氣降塵中有毒有害元素的主要來源[10-13], 降塵攜帶的污染物化學(xué)成分也更為復(fù)雜,除含有多種重金屬、有機污染物外,還有氮氧化物、碳?xì)浠衔锏?吸附在降塵顆粒物表面的有害物質(zhì)不僅會被人體直接吸收,對人們的健康和生活環(huán)境產(chǎn)生影響,而且在沉降后會對土壤、植物、水體等造成二次污染,改變地球化學(xué)循環(huán),進(jìn)而通過生物鏈富集,影響人類健康.因此掌握城市近地表降塵的分布特征和變化規(guī)律,研究影響降塵的主要污染因子,對于城市環(huán)境治理、城市建設(shè)規(guī)劃和保障人類健康有重要意義.

1 研究區(qū)概況

濟寧市位于魯南泰沂低山丘陵與魯西南黃淮海平原交接地帶,地質(zhì)構(gòu)造上屬華北地區(qū)魯西南斷塊凹陷區(qū).地形以平原洼地為主,地勢東高西低,東部山巒綿亙,丘陵起伏,西部為較平坦的黃泛平原,中部有南四湖(微山湖、南陽湖、昭陽湖、獨山湖的總稱)貫穿南北.屬于暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候,平均氣溫為13.3～14.1,℃年平均降水量在 597～820mm.全市總面積 10685km2,市區(qū)面積1262km2.

濟寧市是山東省重點規(guī)劃建設(shè)的三大工業(yè)中心城市之一,現(xiàn)已初步形成了門類齊全、結(jié)構(gòu)較完整的工業(yè)體系.隨著近30年來快速城市化和工業(yè)化發(fā)展,濟寧市區(qū)及周邊建立了化工廠、化纖廠、水泥廠、磚廠、化肥廠和釀造廠等多家企業(yè);近 10年來建筑業(yè)也發(fā)展迅速,機動車保有量急劇增加,燃煤、工業(yè)粉塵、交通揚塵、汽車尾氣塵和建筑塵對城市大氣質(zhì)量產(chǎn)生嚴(yán)重影響.近年來有不少科學(xué)工作者對濟寧市土壤環(huán)境質(zhì)量以及大氣質(zhì)量進(jìn)行了研究[14-15],但對于市區(qū)近地表大氣降塵中重金屬分布及污染特征的研究未見報道.筆者在對濟寧市污染源及近地表大氣降塵污染特征進(jìn)行研究的基礎(chǔ)上,采用相關(guān)分析、因子分析法定量計算了各個源對地表大氣降塵的貢獻(xiàn),并對可能來源進(jìn)行了探討.

2 樣品采集與分析

2.1 污染端元樣品采集

詳細(xì)調(diào)查濟寧市工業(yè)、交通、建筑等分布狀況,對廢氣排放量大、存在污染嚴(yán)重的交通塵、建筑塵、燃煤塵和汽車尾氣塵的地方進(jìn)行布點,每種降塵布設(shè)6個采樣點(圖1).交通塵采樣選擇在市區(qū)汽車交通流量大的地段,建筑塵采樣選擇城市規(guī)模較大的建筑工地,燃煤塵采樣考慮主導(dǎo)風(fēng)向,在燃煤企業(yè)的下風(fēng)地段;采集樣點周圍1.5～2.0m高人工平臺、建筑物等上部的浮降塵;對燃煤塵也可以在煙囪內(nèi)壁及周圍采集樣品;汽車尾氣塵選擇市區(qū)中大型停車場、長途車站、加油站布置采樣點,直接在汽車尾氣管內(nèi)刮取尾氣塵,相同類型的汽車尾氣塵合并成一個樣品,詳細(xì)記錄汽車類型和所用汽油型號;以上樣品量在20～50g,均滿足分析量及保存?zhèn)溆昧恳?

2.2 近地表大氣降塵樣品采集

近地表大氣降塵樣品采用網(wǎng)格(1:5萬地形圖)布樣法采集,采樣密度為 1件/km2,采用便攜式GPS測定其地理座標(biāo),定點誤差在圖上不大于1mm,即實際距離不大于 50m.采樣時選取中低層介質(zhì),主要是平頂房、居民樓窗戶、線桿、樹木、公交站牌等,用毛刷掃集、干凈塑料袋盛接降落的灰塵,采樣時盡量避開直接污染源(如工業(yè)污染、民用燃煤、油漆等),采用多點等量混合的方法,每點采集量約20g,共采集樣品306件.為與本地土壤對比,在公園、綠化帶等與降塵近乎同點位采集表層土壤樣品,采樣時除去表面雜物,垂直采集地表至20cm深的土壤,保證上下均勻采集,并棄去動、植物殘留體、礫石、肥料團塊等,裝入干凈布袋,樣品原始重量大于 200g;土壤樣品風(fēng)干、敲碎、過20目尼龍篩,取80g送實驗室分析.

圖1 濟寧市污染端元及近地表大氣塵采樣點位示意Fig.1 Sampling sites of the pollution end-members and near-surface atmosphere dust-fall in Jining

2.3 樣品分析

污染端元樣品分析測試As、Cd、Co、Cu、Cr、F、Hg、Mn、Ni、Pb、S、Ti、Zn、Se、NaO、Al2O3、CaO、K2O、MgO 等 19項指標(biāo);近地表大氣降塵和土壤樣品分析As、Cd、Cr、Hg、Ni、Pb、Zn、F、Se、CaO等10項指標(biāo).

樣品測試由山東省地質(zhì)科學(xué)實驗研究院完成,Co、Mn、Ni、Zn、MgO、CaO 等指標(biāo)的測定采用 HF+HNO3+HClO4+王水消解,等離子體發(fā)射光譜法分析;Pb、Cr、Ti、Al2O3、K2O等指標(biāo)的測定先把樣品粉末在 35t壓力下壓制成片,采用 X射線熒光光譜法分析;As、Hg、Se等元素的測定采用1+1王水,在沸水浴中進(jìn)行消解后加入高錳酸鉀和草酸進(jìn)行氧化-還原處理,用原子熒光光譜法分析;Cd元素的測定采用HF+HNO3+HClO4+王水消解,加入基體改進(jìn)劑,用石墨爐原子吸收法分析;F元素的測定是先把樣品與NaOH在700℃下熔融,用水提取,加入離子強度調(diào)節(jié)劑,直接用氟離子選擇性電極在離子活度計上進(jìn)行測定;S元素的測定采用管式爐燃燒,用碘量法分析.采用了標(biāo)準(zhǔn)樣、密碼樣、監(jiān)控樣等多種監(jiān)控手段,保證了分析質(zhì)量,并通過了中國地質(zhì)調(diào)查局專家組的驗收.

3 結(jié)果與討論

3.1 污染端元元素含量特征

由表 1可見,交通塵、建筑塵和燃煤塵中絕大多數(shù)指標(biāo)含量基本穩(wěn)定,而汽車尾氣塵中指標(biāo)含量的變化范圍較大,如尾氣塵中 Zn含量最大值是最小值的35.05倍、Ti含量最大值是最小值的 28.33倍,這可能與汽車性能和油品質(zhì)量有關(guān),但數(shù)據(jù)均值仍能反映汽車尾氣排放元素污染的整體水平.

與近地表大氣降塵對比,燃煤塵中所有元素含量均偏高(比值大于1.3),其中Se含量是降塵的502.54倍,As含量是降塵的9.61倍,其余元素含量是降塵的1.33倍(Cr)～8.33(Cd)倍;交通塵中除Cr、Ni元素外,其余元素含量是降塵的1.42倍(F)～7.00倍(Cd);建筑塵中的 Pb、CaO、Se、As、Zn含量偏高,其中Pb含量是降塵的8.47倍,其余元素含量是降塵的1.63倍(Zn)～5.11倍(CaO);尾氣塵中Hg含量是降塵的3.11倍,Cr、Ni、Se、Zn含量是降塵的 1.34倍(Cr)～1.78倍(Zn).表明污染端元中這些元素可進(jìn)入大氣增加降塵的重金屬積累.

不同污染端元間元素含量差別顯著.燃煤塵中 As、Cd、Co、Cu、F、Ni、Pb、S、Se、Ti、Al2O3高于其他端元塵,交通塵中MgO含量最高,此外Cd、Co、Hg、Ti、Zn和CaO、K2O、Na2O含量也較高.尾氣塵中Hg、Cr含量最高,其中Hg含量是其他端元塵的1.14倍(燃煤塵)～8.21倍(建筑塵),而 As、Cd、Co、F、Mn、Pb、Ti以及氧化物是所有端元塵中最低的.建筑塵中元素呈現(xiàn)兩極分化的趨勢,與其他端元塵相比Cr、Hg、Ni、S、Se、Zn含量最低,Mn、CaO、K2O、Na2O含量最高.

從整體來看,燃煤塵(As、Cd、Co、Cu、F、Ni、Pb、S、Se、Ti、Al2O3)對環(huán)境影響最大,汽車尾氣塵(Hg、Cr、S等)和交通塵(Cd、Co、Hg、Ti、Zn 及氧化物)居中,而建筑塵(Mn、CaO、K2O、Na2O)對環(huán)境影響最小,同時這些元素組合可作為不同污染端元的標(biāo)識性元素.

表1 濟寧市污染端元元素含量參數(shù)統(tǒng)計Table 1 Parametric statistics of the contents of pollution end-member elements in Jining

3.2 大氣降塵元素含量特征

由表2可見,在0.01的顯著水平下,近地表大氣降塵與土壤中元素均呈顯著正相關(guān)關(guān)系,說明降塵與土壤間關(guān)系密切.

降塵中 As、Cr、Ni、F 含量范圍變化較小, 變異系數(shù)小于 0.4,且與土壤中相應(yīng)元素的相關(guān)系數(shù)均大于 0.3,其散點分布大致呈直線,且含量近乎相等或土壤略偏高(圖2),可以認(rèn)為上述元素相對于土壤基本沒有富集,主要來源于土壤粉塵.雖然降塵中Pb、Zn與上述元素相似,即都具有與土壤間相關(guān)系數(shù)大、含量近乎相等和變異系數(shù)小的特點,但從降塵與表層土壤Pb元素含量分布圖對比來看(圖3),Pb異常同出現(xiàn)在市區(qū),降塵中Pb含量大于40×10-6的區(qū)域范圍與市區(qū)企業(yè)空間分布較吻合,且這一范圍比土壤略大,充分體現(xiàn)了人為活動導(dǎo)致降塵中Pb、Zn等污染并對土壤中相關(guān)元素分布產(chǎn)生影響.降塵中 Hg的平均含量雖然也與土壤背景值接近(富集系數(shù) 0.92),但變異系數(shù)高達(dá)1.35,說明降塵中Hg元素分布不均,特別人口密集的市區(qū)污染嚴(yán)重.

與土壤背景值相比,降塵中 Se、Cd、CaO含量顯著偏高,元素富集程度由高到低依次為Se(2.07)、CaO(1.67)、Cd(1.32),且與土壤中相應(yīng)元素的相關(guān)系數(shù)均小于0.3,從Se、Cd散點圖(圖4)來看,其分布形態(tài)上表現(xiàn)為降塵中有呈現(xiàn)少數(shù)特高含量點現(xiàn)象,這些高含量點可能是人為強烈點源污染疊加所致.通過以上分析可見,降塵中Hg、Se、Cd、Pb、Zn 、CaO 等可能受到人為活動影響,而As、Cr、Ni、F元素可能主要來源于土壤粉塵(自然來源).

表2 濟寧市近地表大氣降塵中元素含量參數(shù)統(tǒng)計Table 2 Parametric statistics of the contents of the near-surface atmosphere dust-fall elements in Jining

圖2 濟寧市近地表降塵與表層土壤As、Ni、F、Cr相關(guān)性Fig.2 Scatter diagrams of As、Ni、F and Cr in near-surface atmosphere dust-fall and in surface soil in Jining

圖3 濟寧市近地表降塵Pb與表層土壤Pb分布Fig.3 Geochemical distribution of Pb in near-surface atmosphere dust-fall and in surface soil in Jining

圖4 濟寧市近地表降塵與表層土壤Se、Cd相關(guān)性Fig.4 Scatter diagrams of Se and Cd in near-surface atmosphere dust-fall and in surface soil in Jining

3.3 大氣降塵元素間相關(guān)性分析

表3 濟寧市近地表大氣塵中元素含量相關(guān)系數(shù)表Table 3 Correlation coefficients of the element contents in near-surface atmosphere dust-fall in Jining

由濟寧市大氣降塵元素含量的相關(guān)系數(shù)表(表3)可見,富集系數(shù)小于1.0可能來源于土壤顆粒的As、Cr、Ni、F非富集(非污染)元素間的相關(guān)性較好,其中Ni與As 、Cr、F,Cr與F相關(guān)系數(shù)均在 0.55以上,相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到 0.556、0.776、0.744、0.579;As與F、Cr相關(guān)系數(shù)分別為0.448、0.450.

富集系數(shù)大于 1.0可能來源于人為污染的Cd、Pb、Se、Zn、Hg、CaO 富集(污染)元素間的相關(guān)關(guān)系一般.其中 Cd、Pb、Se、Zn元素間相關(guān)性相對較高,Pb與Zn相關(guān)系數(shù)為0.606,其他元素間相關(guān)系數(shù)在0.216(Se與Cd)～0.454(Cd與Zn)之間;CaO 與 Cr、F、Ni等元素呈負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)在-0.4以下.這說明上述污染元素的來源具有一定的相關(guān)性,但相關(guān)性并沒有非污染元素明顯,其來源更為復(fù)雜.而 Hg與其它元素相關(guān)性均較差(相關(guān)系數(shù)小于 0.2),主要來源與其他元素差別明顯.

3.4 污染端元對大氣降塵的貢獻(xiàn)解析

為分析濟寧市大氣降塵中元素之間的相互關(guān)系,進(jìn)一步確定其來源與控制因素,通過 SPSS軟件對數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析得到初始因子負(fù)載矩陣,為了消除不同元素含量數(shù)量級帶來的影響,采用最大方差正交旋轉(zhuǎn)還原得到因子負(fù)載矩陣,結(jié)果(表4)可見,4個因子的累計成因率為74.50%,即選定了4個污染源類型.

表4 濟寧市近地表大氣塵因子負(fù)載矩陣表Table 4 Factor load matrix of the elements in near-surface atmosphere dust-fall in Jining

第一因子中,As、Cr、F、Ni具有較大的因子系數(shù),在0.01的置信水平下,相關(guān)系數(shù)臨界值為0.207,所以這 4種元素均與第一因子顯著相關(guān).前面研究表明F、Ni、Cr為煤燃燒排放的主要元素,他們在燃煤塵中的平均含量高達(dá)3344×10-6、63.23×10-6、92.39×10-6; Se是燃煤指示元素[16-17]其平均含量為 269.50×10-6,如果 Se與 As、F、Ni、Cr 4元素同時出現(xiàn),4元素可能源于燃煤,有Se而無 As、F、Ni、Cr,則燃煤不是 4元素的主要來源,研究區(qū)Se與F、Ni、Cr相關(guān)系數(shù)分別為-0.201、-0.068、-0.128,Se與As相關(guān)性也較差(相關(guān)系數(shù)0.108).另外降塵中 4元素含量與土壤值接近或略偏小,且相互之間呈顯著正相關(guān),具有相同來源.從以上分析可見,第一個因子主要代表自然來源,來自于本地或鄰近地區(qū)的土壤粉塵的沉降,貢獻(xiàn)率為30%.

第二因子與 Cd、Pb、Se、Zn顯著相關(guān).相關(guān)分析表明,濟寧市大氣降塵中Cd、Pb、Se、Zn可能具有相同來源,與土壤背景值對比,他們都具有較高的含量或較大的變異系數(shù).從元素含量的空間分布來看,Cd、Pb、Se等與燃煤活動有關(guān),研究發(fā)現(xiàn)在市中心、鋼鐵廠和化工廠附近的降塵樣點具有最高的 Cd含量(0.76×10-6)和較高的Se(4.16×10-6)、Zn (252×10-6)含量,因此證實了這些元素主要來源于工業(yè)燃煤.認(rèn)為燃煤是第二污染因子,其貢獻(xiàn)率達(dá)26.32%.

據(jù)相關(guān)研究資料[18-20],Pb是汽車尾氣排放的示蹤元素,但本次研究表明,汽車尾氣塵中 Pb含量最低,降塵中Pb受代表燃煤源的F2因子控制,這說明隨著強制無鉛汽油的使用與普及,工業(yè)燃煤已逐漸成為大氣降塵Pb的主要來源.

第三因子與CaO顯著相關(guān),與Zn也具有相對較大的因子系數(shù),推斷主要來源于交通二次污染.交通塵取自交通流量大的路面塵土,主要是土壤顆粒物與汽車尾氣塵的混合物.前面分析表明,Zn是燃煤排放的主要元素,CaO在建筑塵中含量最高,土壤中也含有一定量的CaO,來源不同的兩元素相關(guān)系數(shù)達(dá) 0.386,推斷降塵中兩元素來源于二次污染的交通塵;另外 CaO/Zn比也可加以證實,大氣降塵中CaO/Zn為412.3,與交通塵(CaO/Zn為401.6)較為接近,而與建筑塵(1296.4)、燃煤塵(294.1)和尾氣塵(14.6)都相差甚遠(yuǎn).故第三因子代表交通塵來源,貢獻(xiàn)率為10.06%.

第四因子只與Hg顯著相關(guān).Hg除了作為汽車排放元素外,燃煤也會產(chǎn)生一定濃度的 Hg,但Hg與燃煤特征元素 As、Se、Pb等之間的相關(guān)性都很差.鑒于以上原因,認(rèn)為第四個因子是汽車排放因子,對大氣降塵的貢獻(xiàn)率有8.12%.

3.5 大氣降塵元素的空間分布特征

利用MapGIS軟件的DTM模塊,采用空間插值的方法制作元素分布圖,發(fā)現(xiàn)濟寧市不同區(qū)域大氣降塵中元素含量差別較大.從F2因子得分圖(圖5)可以看出,與 Cd、Pb、Se、Zn等元素有關(guān)的第二因子高分值區(qū)與市區(qū)企業(yè)分布范圍及其吻合,充分體現(xiàn)了與污染源地域分布的一致性;特別在化工廠、鋼鐵廠以及人口密集的市區(qū)得分最高, 遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于濟寧市其他地區(qū),這與居民及企業(yè)長期燃煤有關(guān).受區(qū)域土壤粉塵的影響,雖然不同區(qū)域大氣降塵中F1因子(As、Cr、F、Ni)得分沒有顯著差別,但在城區(qū)西部磚廠、東部化工廠和煉鋼廠附近相對較高,這可能與該地區(qū)污染排放有關(guān).

降塵中CaO在濟寧汽車總站附近平均含量高達(dá)8.4%,最大值20.4%,并以總站為中心向四周含量逐漸降低,與該地段較大的車流量有關(guān).降塵中Hg元素高含量區(qū)與市區(qū)人口密集區(qū)范圍較吻合,另外在汽車站以及市區(qū)主要道路沿線含量最高,市區(qū)其他地區(qū)含量相對穩(wěn)定,郊區(qū)含量偏低.

圖5 濟寧市近地表降塵F2因子得分分布Fig.5 Spatial distribution of F2 factor scores in near-surface atmosphere dust-fall in Jining

4 結(jié)論

4.1 不同污染端元中元素含量差別明顯,燃煤塵中 As、Cd、Co、Cu、F、Ni、Pb、S、Se 等多數(shù)元素含量最高,其中Se、F、As含量是其他端元塵的4倍以上,Se是其他端元塵的81.91(尾氣塵)～104.04倍(建筑塵),對環(huán)境影響較大;而建筑塵中多數(shù)元素含量為所有端元中最低,僅氧化物和Mn元素含量偏高,對環(huán)境影響小,其它端元塵對環(huán)境的影響居中.在過去Pb是汽車尾氣排放的示蹤元素,但隨著強制使用無鉛汽油的普及,工業(yè)燃煤排放已逐漸代替汽車尾氣成為大氣降塵Pb的主要來源.

4.2 降塵中基本沒有受到人類活動影響的As、Cr、F、Ni等元素在空間分布上較一致,相關(guān)性較好,且具有較小的富集系數(shù),降塵中這些元素含量主要受土壤粉塵沉降的影響(自然源).而受到不同程度人為活動污染的Cd、Pb、Se、Zn、Hg、CaO 等元素(指標(biāo))具有較大的富集系數(shù)或變異系數(shù),相關(guān)性較差,在空間分布上與污染源較吻合;研究表明,Cd、Pb、Se、Zn主要來源于企業(yè)燃煤;CaO與交通污染有關(guān),Hg主要源于汽車尾氣排放.以上 4種污染源是濟寧市大氣降塵的主要來源,按貢獻(xiàn)率大小依次為土壤粉塵 30%,燃煤26.32%,交通10.06%,汽車尾氣8.12%.

4.3 通過本次研究認(rèn)為,城市不同污染端元和大氣降塵元素含量分析、相關(guān)分析和因子分析是指示城市大氣降塵污染元素來源的有效研究方法.鑒于濟寧市目前的現(xiàn)狀,防治煤煙型污染是一項重要的任務(wù);隨著汽車保有量的迅速增加, 汽車尾氣污染不也不容忽視.

[1]韓力慧,莊國順,程水源,等.北京地面揚塵的理化特性及其對大氣顆粒物污染的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2009,30(1):1-8.

[2]滕恩江,胡 偉,吳國平,等.中國四城市空氣中粗細(xì)顆粒物元素組成特征 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 1999,19(3):238-242.

[3]王紅斌,陳 杰,劉 鶴,等.西安市夏季空氣顆粒物污染特征及來源分析 [J]. 氣候與環(huán)境研究, 2000,5(1):51-57.

[4]Andersen A, Hovmand M F, Johnsen I. Atmospheric heavy metal deposition in the Copenhagen area [J]. Environmental Pollution,1970,17(2):133-15.

[5]Morselli L, 0livieri P, Barbara B, et a1. Soluble and insoluble fractions of heavy metals in wet and dry atmospheric depositions in Bologna, Italy [J]. Environmental Pollution, 2003,124(3):23-30.

[6]楊忠平,盧文喜,龍玉橋.長春市城區(qū)重金屬大氣干濕沉降特征[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2009,22(1):28-34.

[7]周 琳,曾 英,倪師軍,等.成都經(jīng)濟生態(tài)區(qū)大氣降塵中鎘賦存形態(tài)的研究 [J]. 廣東微量元素科學(xué), 2006,13(2):44-48.

[8]楊忠芳,侯青葉,余 濤,等.農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)區(qū)域生態(tài)地球化學(xué)評價的示范研究:以成都經(jīng)濟區(qū)土壤 Cd為例 [J]. 地學(xué)前緣,2008,15(5):23-35.

[9]奚旦立,孫裕生,劉秀英.環(huán)境監(jiān)測 [M]. 北京:高等教育出版社,2002:116-120.

[10]劉海婷,于瑞蓮,胡恭任,等.泉州市街道灰塵重金屬污染評價[J]. 礦物巖石, 2010,30(3):116-120.

[11]楊孝智,陳 揚,徐殿斗,等.北京地鐵站灰塵中重金屬污染特征及健康風(fēng)險評價 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2011,31(6):944-950.

[12]林 嘯,劉 敏,侯立軍,等.上海城市土壤和地表灰塵重金屬污染現(xiàn)狀及評價 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2007,27(5):613-618.

[13]胡星明,王麗平,畢建洪.城市大氣重金屬污染分析 [J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2008,36(1):302-303.

[14]司美茹,蘇 濤,李桂芝.濟寧市土壤放線菌資源調(diào)查研究 [J].山東農(nóng)業(yè)科學(xué), 2008,21(4):68-71.

[15]李 燕,王友強,劉 強.春季大風(fēng)對濟寧市空氣質(zhì)量的影響 [J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2009,37(3):1212-1213.

[16]楊麗萍,陳發(fā)虎.蘭州市大氣降塵污染物來源研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2002,22(4):499-502.

[17]He B, Liang L N, Jiang G B. Distributions of arsenic and selenium in selected Chinese coal mines [J]. Science of the Total Environment, 2002,296:19-26.

[18]Lewis J. Lead poisoning: A historical perspective [J]. EPA Journal,1985,11:15-18.

[19]姚 青,韓素芹,蔡子穎.天津采暖期大氣PM2.5中重金屬元素污染及其生態(tài)風(fēng)險評價 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2013,33(9):1596-1600.

[20]姚志良,張明輝,王新彤,等.中國典型城市機動車排放演變趨勢[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2012,32(9):1565-1573

Geochemical characteristics and pollution sources identification of the near-surface atmosphere dust-fall in Jining City.

DAI Jie-rui1*, ZHU De-cheng1, PANG Xu-gui1, WANG Xue2(1.Shandong Institute of Geological Survey, Jinan 250013, China；2.Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences,Beijing 100101, China). China Environmental Science, 2014,34(1)：40～48

Samples of near-surface atmosphere dust-fall and different pollution end-members were collected in the urban area of Jining City. The element characteristics of the near-surface atmosphere dust-fall and pollution end-members were analyzed systematically and the spatial distribution of the dust-fall and its pollution sources were studied. The results showed that the contents of elements varied obviously in different pollution end-members. The contents of As, Cd, Cu, F,Pb, S and Se within coal dust-fall were the highest, higher than those in atmosphere dust-fall and exerted great influence on the environment. The contents of Cd, Pb, Se, Zn, Hg and CaO within near-surface atmosphere dust-fall were affected by human activities in different degrees. Results of correlation analysis and factor analysis showed that Cd, Pb, Se and Zn mainly came from enterprise coal consumption, with a contribution ratio of 26.32%. The contents of the above four elements near chemical factories, steel factories and high populated regions were generally high, which was consistent with the spatial distribution of the coal pollution sources. CaO was related to traffic pollution, with a contribution ratio of 10.06%. Hg was mainly due to automobile emissions, with a contribution ratio of 8.12%. The contents of As, Cr, F and Ni within dust-fall were seldom influenced by human activities and mainly came from soil sedimentation (natural sources),with a contribution ratio of 30%. The above four pollution sources (enterprise coal consumption, traffic pollution,automobile emissions and soil sedimentation)were the main sources of atmosphere dust-fall in Jining city. The enrichment coefficients of As, Cr, F and Ni were smaller and the spatial correlations of the four elements were better;while the enrichment coefficients and variable coefficients of elements influenced by human activities, such as Cd, Pb, Se and Hg were larger, and the spatial distributions of these elements were consistent with those of the pollution sources.

pollution end-member；atmosphere dust-fall；enrichment degree；factor analysis

X513

A

1000-6923(2014)01-0040-09

2013-05-10

國家國土資源大調(diào)查基金項目(1212010310306)

* 責(zé)任作者, 高級工程師, daijierui@souhu.com

代杰瑞(1977-),男,黑龍江蘿北人,高級工程師,主要從事生態(tài)地球化學(xué)和環(huán)境地質(zhì)方面的研究.發(fā)表論文50余篇.