于英鵬 ,楊 毅,劉 敏*,汪 青,2,鄭 鑫,劉 營 (.華東師范大學(xué)地理系,教育部地理信息科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062；2.安徽師范大學(xué)地理系,安徽 蕪湖 24003)

上海工業(yè)區(qū)玻璃表面多環(huán)芳烴分布特征與溯源

于英鵬1,楊 毅1,劉 敏1*,汪 青1,2,鄭 鑫1,劉 營1(1.華東師范大學(xué)地理系,教育部地理信息科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 200062；2.安徽師范大學(xué)地理系,安徽 蕪湖 241003)

利用GC-MS對上海工業(yè)區(qū)玻璃表面16種優(yōu)控多環(huán)芳烴(PAHs)進(jìn)行了定量分析.結(jié)果表明,寶山工業(yè)區(qū)、吳涇化工區(qū)和金山化工區(qū)玻璃表面PAHs平均含量分別為10.66，16.48，31.94μg/m2,工業(yè)區(qū)附近對照點(diǎn)PAHs平均含量分別為2.7，8.86，4.18μg/m2.各采樣點(diǎn)玻璃表面不同環(huán)數(shù)PAHs分布特征相似,以3環(huán)和4環(huán)PAHs為主,平均含量分別占∑16PAHs的25%和47%;其次為5環(huán)和6環(huán)PAHs,分別占∑16PAHs的14%和9%,最低為2環(huán)PAHs,僅占5%.單體PAH以Phe、Fluo、Py和Chry為主.源解析表明,玻璃表面PAHs主要來源于煤和焦炭燃燒,部分來源于石油燃燒.質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)化毒性當(dāng)量濃度范圍在0.07～3.23μg/g之間,對毒性當(dāng)量貢獻(xiàn)最大的單體PAH分別是BaP,BbF,BkF,DahA.

上海；工業(yè)區(qū)；玻璃表面；多環(huán)芳烴；源解析

多環(huán)芳烴(PAHs)是一類極具生態(tài)和健康風(fēng)險的重要持久性有機(jī)污染物,廣泛存在于各環(huán)境介質(zhì)中,主要來源于有機(jī)物質(zhì)的不完全燃燒或高溫?zé)峤?PAHs產(chǎn)生后通過大氣傳輸或干濕沉降進(jìn)入城市多介質(zhì)環(huán)境中[1].不透水面(玻璃、路面、屋頂?shù)?是城市主要的特征介質(zhì)之一[2-3].研究表明,大氣中的有機(jī)物通過冷凝和沉降方式在城市不透水面表面形成一層表面膜[3].Diamond 等[4]認(rèn)為表面膜能夠從大氣中吸附氣態(tài)和顆粒態(tài)有機(jī)污染物,影響污染物在城市環(huán)境系統(tǒng)中的遷移歸趨過程,增加有機(jī)污染物在環(huán)境中的停留時間.

上海是我國最老的工業(yè)基地之一,近年來,伴隨著工業(yè)產(chǎn)出的增長,化石燃料使用量逐年增加,導(dǎo)致大量的 PAHs進(jìn)入城市環(huán)境中.許多學(xué)者對上海市土壤,植被和大氣等環(huán)境介質(zhì)中 PAHs開展了研究[5-9].然而,有關(guān)不透水面表面膜中 PAHs分布特征與源解析的研究還鮮見報道.本研究以上海主要工業(yè)區(qū)玻璃表面膜為研究對象,探討玻璃表面PAHs含量、分布特征與來源并進(jìn)行初步風(fēng)險評價.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

于 2012年 3月,分別在上海市主要工業(yè)區(qū)(寶山工業(yè)區(qū)-BS、吳涇化工區(qū)-WJ和金山化工區(qū)-JS)及附近對照點(diǎn)(DZ)采集 18個玻璃表面膜樣品,采樣玻璃高于地面約 2m左右.用已凈化的Kimwipes低塵擦拭紙沾取二氯甲烷定面積擦拭玻璃表面(玻璃垂直于地面,經(jīng)調(diào)研采樣玻璃至少兩年以上沒有被清洗,本研究所采集玻璃有機(jī)膜已累積足夠長時間,認(rèn)為累積已達(dá)平衡),采樣區(qū)域距離玻璃邊框約 10cm,以避免玻璃邊框密封材料或油漆污染樣品.為判知采樣過程是否受到污染,同時采集6個野外空白樣品,用鑷子夾取已凈化的Kimwipes低塵擦拭紙沾取二氯甲烷后在空氣中揮動直到擦拭紙風(fēng)干后,用鋁箔包好,所有樣品帶回實(shí)驗(yàn)室低溫(-20℃)保存以備分析,采樣點(diǎn)分布見圖1.

圖1 采樣站點(diǎn)示意Fig.1 Sampling stations for organic film in Shanghai industrial zone

1.2 樣品預(yù)處理及儀器分析

將風(fēng)干的樣品稱重后,加入銅粉、無水硫酸鈉填裝于濾紙槽中,加入氘代回收率內(nèi)標(biāo)物(萘-d8、二氫苊-d10、菲-d10、-d12和苝-d12)(購于德國 Dr.Ehrenstorfer公司),用 120mL丙酮和二氯甲烷混合溶劑(體積分?jǐn)?shù)比為 1:1)在索式抽提器中以平均 4次/h的速率連續(xù)回流抽提20h(丙酮和二氯甲烷均為色譜級).萃取液經(jīng)濃縮并溶劑置換為正己烷后,過硅膠氧化鋁層析柱(硅膠和氧化鋁的體積分?jǐn)?shù)比為 2:1),分別用15mL正己烷和70mL二氯甲烷和正己烷的混合溶劑(體積分?jǐn)?shù)比為3:7)淋洗出烷烴和芳烴組分.含芳烴組分的洗脫液濃縮定容至 1mL進(jìn)行GC-MS分析.

利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS,Agilent 7890A/5975C)分析 EPA 優(yōu)控的 16種 PAHs:萘(NaP),苊(Acy),二氫苊(Ace),芴(Fluo),菲(Phe),蒽(An),熒蒽(Fl),芘(Py),苯并[a]蒽(BaA),(Chry),苯并[b]熒蒽(BbF),苯并[k]熒蒽(BkF),苯并[a]芘(BaP),茚 并 [1,2,3-cd]芘 (InP),二 苯 并 [a,h]蒽(DahA),苯并[g,h,i]苝(BghiP).氣相色譜分析條件:色譜柱為 DB-5聚硅氧烷聚合物色譜柱(30m×0.25mm×0.25μm).色譜柱升溫程序?yàn)?柱初溫 55℃,保持 2min,以 20℃/min程序升溫到280℃,再以 10℃/min升溫到 310℃,保持 5min.載氣為高純He,流速1mL/min.掃描模式:SIM.

1.3 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證(QC/QA)

野外空白和方法空白被用來檢測背景污染物.測試了 6個野外空白樣品,部分樣品中檢出NaP和 Phe(含量低于樣品實(shí)際含量的3%).方法空白實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,無PAHs被檢出.方法檢出限為0.18～3.07ng/m2,本研究16種PAHs(購于德國Dr.Ehrenstorfer公司)加標(biāo)空白回收率為 70～110%.氘代標(biāo)樣回收率分別為:萘-d8:79.8%～95.1%,二氫苊-d10:79.85%～95.73%,菲-d10:74.83%～98.89%,-d12:77.8%～106.2%,苝-d12:80.1%～101.65%.

2 結(jié)果與討論

2.1 玻璃表面膜厚度與質(zhì)量

研究表明,大氣中的有機(jī)物通過冷凝和沉降方式可在城市不透水面表層形成一層表面膜[3].體積膜厚度包括有機(jī)和無機(jī)相物質(zhì),可以通過式(1)計算[10]:

式中 M 為膜質(zhì)量,1.7×109(mg/m3)為大氣氣溶膠的密度.

如表1所示,JS,WJ和BS膜平均厚度分別為1.43,1.98和1.36μm.而相應(yīng)對照點(diǎn)表面膜厚度平均為 1.28,1.36和 0.55μm.遠(yuǎn)高于廣州(0.33μm),香港(0.12μm)和 Baltimore(0.18μm)[10-11].表面膜質(zhì)量主要取決于玻璃“臟”的程度.JS,WJ和BS膜質(zhì)量分別為 0.51～3.98,2.1～4.31和 1.21～3.4g/m2.而相應(yīng)對照點(diǎn)膜質(zhì)量分別為1.56～2.78,1.76～3.74和 0.34～1.54g/m2.高于 Toronto(0.1g/m2)、香港(0.2g/m2)和 Baltimore (0.31g/m2)[10-12],由于本研究采樣點(diǎn)位于工業(yè)區(qū)或工業(yè)區(qū)附近區(qū)域,大氣中懸浮顆粒物濃度較高,使得更多的顆粒物沉降到玻璃表面,促進(jìn)體積膜的生長,單位面積上膜質(zhì)量高于其他研究區(qū).

表1 有機(jī)膜質(zhì)量(g/m2),體積膜厚度(μm)和PAHs濃度的幾何平均(GM)與范圍(μg/m2)Table 1 Geometric mean (GM)and ranges of organ ic film mass (g/m2), bulk film thickness (μm)and PAHs concentration (μg/m2)

2.2 PAHs分布特征

16種 PAHs在各樣點(diǎn)玻璃表面膜中均能檢測到,PAH單體化合物的濃度在0.02～15.32μg/m2,金山化工區(qū),吳涇化工區(qū),金山化工區(qū)對照點(diǎn)和吳涇化工區(qū)對照點(diǎn)主要以 Phe、Fl、Py、Chry和B(b/k)F為主;BS與BSDZ主要以NaP、Phe、Fl、Py和Chry為主.研究表明,NaP主要來源于焦?fàn)t的排放物,BS有特大型鋼鐵企業(yè)和火力發(fā)電廠,大量的煤炭燃燒是NaP的主要貢獻(xiàn)者.膜中不同環(huán)數(shù)PAHs的分布與空氣中氣相與顆粒相PAHs相似[10].膜中PAHs的分布模式表征了城市空氣,特別是顆粒物中PAHs老化.由圖2可以看出,膜中 PAHs主要以 3～4環(huán)的化合物為主,這與Toronto、香港和廣州玻璃表面膜上PAHs組成相似[10-12].膜中低分子量 PAHs含量較低,由于低環(huán)PAHs具有較高的蒸汽壓,在環(huán)境中易發(fā)生光解.此外,低分子量 PAHs易被降水沖刷遷移進(jìn)入附近土壤或城市地表水體.

圖2 有機(jī)膜中PAHs的環(huán)數(shù)分布Fig.2 Distribution of PAHs with different rings in organic film

膜中 PAHs的含量主要以面積標(biāo)準(zhǔn)化表示[13].JS膜中PAH平均濃度為31.94μg/m2.WJ膜中PAHs平均濃度為16.48μg/m2.BS膜中平均濃度為10.66μg/m2.相應(yīng)對照點(diǎn)的平均濃度為4.18,8.86和 2.7μg/m2.BSDZ 濃度在 2.6～2.81μg/m2之間,平均為如表1所示,膜中PAHs呈現(xiàn)出JS>WJ>BS的濃度梯度.對照點(diǎn)呈現(xiàn)WJDZ>JSDZ>BSDZ的梯度變化.對照點(diǎn)濃度梯度相對工業(yè)區(qū)出現(xiàn)分異的原因可能是各對照點(diǎn)與工業(yè)區(qū)距離遠(yuǎn)近的不同.此外,工業(yè)區(qū)所在地盛行風(fēng)向也可能是對照點(diǎn)膜中 PAHs含量出現(xiàn)較大差異的影響因子.WJDZ膜中BaP含量略高于WJ,BaP主要來源于汽油燃燒,表明WJDZ除了受WJ影響外,還可能受汽車尾氣排放影響.

表1所示,除NaP、Acy、Ace和Fluo外,其他單體化合物均為 JS>WJ>BS.NaP、Acy、Ace和 Fluo主要來源于煤炭或是焦?fàn)t燃燒[14-15],BS和WJ玻璃表面膜中低環(huán)PAHs含量較高的原因可能是工業(yè)區(qū)里火電廠大量煤炭使用.同時在BSDZ和WJDZ也發(fā)現(xiàn)低環(huán)PAHs含量較高. JS與JSDZ膜中單體PAH分布相似,暗示JS與JSDZ膜中 PAHs來源的一致性.此外,各對照點(diǎn)高環(huán)PAHs(BaP、InP、DahA和BghiP)含量較工業(yè)區(qū)明顯降低.高分子量 PAHs易吸附在顆粒物表面隨之在大氣中遷移傳輸,遷移過程中大部分沉降在污染源附近,所以從工業(yè)區(qū)遷移到對照點(diǎn)的高環(huán)PAHs的含量隨著遷移距離的增加而減少.

2.3 PAHs來源解析

研究表明,低分子量 PAHs主要來源于石油衍生殘留物的燃燒,而高分子量 PAHs來自高溫燃燒過程[16-17].本研究將 LMW/HMW((Phe+An+Fl+Py)/(BaA+Chry+BbF+BkF+BaP+InP+DahA+BghiP))作為膜中 PAHs判源的第一個指標(biāo),其中Phe、An、Fl和Py主要是煤炭燃燒的代表化合物[14-15],BaA和Chry主要是柴油和天然氣的燃燒產(chǎn)物[15],BbF、BkF和BaP主要來源于汽油的不完全燃燒[18],BghiP是交通燃油的指示物[19].本研究各樣點(diǎn) LMW/HMW 比值均大于 1,呈現(xiàn)BS(2.6)>BSDZ(1.94)>WJ(1.49)>JSDZ(1.33)>WJ DZ(1.29)>JS(1.01),較高的比值說明PAHs主要來源于煤的燃燒,BS和WJ與BSDZ和WJDZ較高的LMW/HMW值主要受這兩個工業(yè)區(qū)特大型火力發(fā)電廠影響.

圖3 有機(jī)膜中Fl/202與InP/276的比值交叉Fig.3 Cross plot of PAHs in organic film between Fl202 and InP/276

PAHs同分異構(gòu)體因具有相同的理化性質(zhì),一些異構(gòu)體化合物 Fl/202(Fl/(Fl+py))和 InP/276[InP/(InP+BghiP)]常被用作PAHs判源指標(biāo)[16].研究表明,Fl/(Fl+Py)<0.4表明PAHs主要來源于石油源;0.40.5,表明主要來源于煤和生物質(zhì)燃燒.InP/(InP+BghiP)<0.2代表石油源;0.20.5,主要來源于煤和生物質(zhì)燃燒.如圖3所示,樣品Fl/(Fl+Py)比值全部大于0.5,說明 PAHs主要來源于煤和生物質(zhì)燃燒;而InP/(InP+BghiP)比值基本在0.2和0.5之間,代表了石油燃燒來源.基于上述判源指標(biāo)結(jié)果,表明工業(yè)區(qū)及對照點(diǎn)玻璃表面膜中PAHs主要來源于煤和焦炭燃燒,部分來源于石油燃燒.

2.4 PAHs風(fēng)險評價

美國環(huán)保署(USEPA)將BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、InP和DahA列為具有致癌性的有機(jī)污染物[20],因單體 PAH 的致癌機(jī)理相似,為評估PAHs毒性水平,毒性當(dāng)量因子(TEFs)被用來計算毒性當(dāng)量(TEQ):

式中:Ci為單體 PAH的濃度,TEFs為毒性當(dāng)量因子.

各樣點(diǎn)膜中質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)化 TEQ濃度在0.07～3.23μg/g之間.最高值出現(xiàn)在JS-2(3.23μg/g),最低值在 JSDZ-1(0.07μg/g).JS主要以石油和精細(xì)化工產(chǎn)業(yè)為主,煉油過程中會產(chǎn)生大量Chry、BbF、BkF、BaP、InP和BghiP等高分子量多環(huán)芳烴,而這些高環(huán)PAHs正是USEPA列出的具有強(qiáng)致癌性的PAHs.TEQ的平均濃度JS (1.85μg/g)>BS(0.5μg/g)>WJ(0.41μg/g); WJDZ(0.35μg/g)>BSDZ(0.23μg/g)>JSDZ(0.13μg/g).除 JS 的 TEQ 值較高外,其他樣點(diǎn)TEQ與上海市表層土壤中PAHs相似[20],低于辦公室(1.01μg/g),臥室(0.9μg/g)和餐廳(0.78μg/g)空調(diào)濾網(wǎng)灰塵中 TEQ 濃度.同時,玻璃表面TEQ濃度低于加拿大土壤中TEQ安全線(0.6μg/g)[21].但是,玻璃膜中 TEQ 濃度仍不能忽視,因?yàn)榇皯舨Ａc每個人日常生活緊密相關(guān).

3 結(jié)論

3.1 分析和對比了上海不同工業(yè)區(qū)玻璃表面膜中 PAHs分布特征.各樣點(diǎn) PAHs濃度為2.6～87.8μg/m2,單體 PAH 以 Phe,Fluo,Py和 Chry為主,各樣點(diǎn) PAHs分布特征相似,3環(huán)和 4環(huán)PAHs占優(yōu)勢,其次是5環(huán)和6環(huán),2環(huán)比例最低.

3.2 LMW/HMW比值呈現(xiàn)BS(2.6)>BSDZ (1.94)>WJ(1.49)>JSDZ(1.33)>WJDZ(1.29)>JS(1.01),較高的比值說明PAHs主要來源于煤或焦炭的燃燒;同分異構(gòu)體比值表明PAHs主要來源于煤、石油和生物質(zhì)的混合燃燒.

3.3 各工業(yè)區(qū)與對照點(diǎn)玻璃表面膜的 TEQ濃度差異明顯,介于0.07～3.23μg/g之間.

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Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) on glass surface of industrial zone in Shanghai.

YU Ying-peng1, YANG Yi1, LIU Min1*, WANG Qing1,2, ZHENG Xin1, LIU Ying1(1.Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, Department of Geography, East China Normal University,Shanghai 200062, China；Department of Geography, Anhui Normal University, Wuhu 241003, China). China Environmental Science, 2014,34(1)：219～224

Sixteen priority control polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) on glass surface from major industrial areas in Shanghai were quantitatively analyzed by GC-MS. High levels of PAHs were observed. Average concentrations of PAHs from the Baoshan Industrial Zone, Wu Jing Chemical Industry Zone and Jinshan Chemical Industry Park were 10.66, 16.48, 31.94μg/m2, while those of control sites were 2.70, 8.86, 4.18μg/m2, respectively. The PAHs compositions were dominated by 3 and 4 rings PAHs, which accounted for 25% and 47% of Σ16PAHs, while 5 and 6 rings PAHs accounted for 14% and 9% of Σ16PAHs, respectively, and 2 rings PAHs only accounted for 5%. The most abundant PAHs were phenanthrene, fluorene, pyrene and chrysene. The source apportionment showed that the PAHs mainly came from the combustion of coal and coke, and partly derived from petroleum sources. The concentration of BaPeq (benzo [a]pyrene equivalent) varied from 0.07 to 3.23 μg/g, and the major carcinogenic contributor of 16PAHs were benzo (a)pyrene, benzo (b)fluoranthene, benzo (k)fluoranthene, bibenzo (a,h)anthracene.

Shanghai；industrial zone；glass surface；polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)；source apportionment

X132

A

1000-6923(2014)01-0219-06

2013-05-02

國家自然科學(xué)基金項目(41130525,41101502);華東師范大學(xué)城市生態(tài)實(shí)驗(yàn)室開放課題(SHUES2011A010)

* 責(zé)任作者, 教授, mliu@geo.ecnu.edu.cn

于英鵬(1985-),男,遼寧營口人,華東師范大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院博士研究生,主要從事城市多界面環(huán)境過程研究.