張 明 ,唐訪良 ,吳志旭 ,陳 峰 ,程新良 ,徐建芬 ,俞雅雲(yún) (.杭州市環(huán)境監(jiān)測中心站,浙江 杭州30007；.淳安縣環(huán)境監(jiān)測站,浙江 杭州 3700)

千島湖表層沉積物中多環(huán)芳烴污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

張 明1*,唐訪良1,吳志旭2,陳 峰1,程新良2,徐建芬1,俞雅雲(yún)1(1.杭州市環(huán)境監(jiān)測中心站,浙江 杭州310007；2.淳安縣環(huán)境監(jiān)測站,浙江 杭州 311700)

利用高效液相色譜法對(duì)采集于2012年12月的部分千島湖表層沉積物中多環(huán)芳烴(PAHs)進(jìn)行了分析.結(jié)果表明,千島湖表層沉積物中共檢出屬于美國EPA優(yōu)先控制16種PAHs中的15種,各采樣點(diǎn)位PAHs總量的濃度范圍在258～906ng/g(干重)之間,平均值為558ng/g,屬低污染水平.空間分布特征受周邊區(qū)域內(nèi)點(diǎn)源污染和河流輸入污染物影響.沉積物中的多環(huán)芳烴以高分子量組分為主,通過特征組分比例可確認(rèn)其主要來源于周邊地區(qū)煤炭、木材不完全燃燒及車船尾氣排放.利用沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法、沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法分別對(duì)千島湖表層沉積物中 PAHs的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明,千島湖沉積物中不存在嚴(yán)重的多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),但部分點(diǎn)位按照質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法評(píng)價(jià)已經(jīng)超過臨界效應(yīng)濃度值,需加強(qiáng)監(jiān)測查明污染源,并采取措施控制污染物輸入.

多環(huán)芳烴；沉積物；千島湖；污染特征；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

多環(huán)芳烴(PAHs)主要來源于有機(jī)物的不完全燃燒,是一類持久性有機(jī)污染物[1].由于 PAHs具有致癌、致畸、致突變作用,嚴(yán)重威脅人類健康和生態(tài)環(huán)境,因而備受關(guān)注[2].20世紀(jì) 80年代初,美國環(huán)境保護(hù)署(US EPA)選定16種PAHs列入優(yōu)先控制污染物名單,這16種PAHs也是人們研究的主要對(duì)象.PAHs具有溶解度低、蒸氣壓小及辛醇-水分配系數(shù)高等特點(diǎn),會(huì)強(qiáng)烈地分配到非水相,在水環(huán)境中趨向吸附于顆粒物上,因此沉積物是其主要的環(huán)境歸宿[3].PAHs被底質(zhì)吸附后,通過生物吸收、積累而產(chǎn)生危害,還可以通過食物鏈的傳遞,危及人體健康.同時(shí),水體沉積物中的 PAHs還可通過地球化學(xué)循環(huán)重新進(jìn)入水體和大氣中,形成二次污染.因此,沉積物作為重要的匯與源,對(duì)其中的 PAHs污染進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)具有重要的現(xiàn)實(shí)意義[4-8].

千島湖原名新安江水庫,是1959年新安江水電站大壩建成蓄水后所形成的一個(gè)特大型深水水庫.千島湖不但是我國長江三角洲地區(qū)非常重要的風(fēng)景名勝,也是重要的淡水水資源地和漁業(yè)生產(chǎn)基地,其巨大的水資源量對(duì)本地區(qū)以及長江三角洲地區(qū)的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展具有極其重要的影響.因此,其水環(huán)境質(zhì)量一直受到廣泛關(guān)注,一些學(xué)者對(duì)該湖的營養(yǎng)鹽負(fù)荷[9]、葉綠素a[10]及浮游動(dòng)植物[11]等進(jìn)行了廣泛研究,但有關(guān)該湖的有機(jī)物污染方面的研究鮮見報(bào)道.近年來,隨著庫區(qū)及上游流域社會(huì)經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展和資源的不合理利用,水庫的污染負(fù)荷也相應(yīng)增加;另外,湖區(qū)周圍居民日常生活的煤、柴的燃燒以及交通運(yùn)輸、旅游與漁船燃油等排放的PAHs,也會(huì)通過地表徑流或大氣干濕沉降等途徑進(jìn)入千島湖.這些殘留在水/沉積物系統(tǒng)中的 PAHs會(huì)對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)甚至居民生活產(chǎn)生不利影響.本文主要研究千島湖表層沉積物中 PAHs殘留水平與組成特征,并探討其可能來源與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),以期為千島湖今后的水環(huán)境保護(hù)提供一定的理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

圖1 千島湖采樣點(diǎn)分布Fig.1 Map of sampling sites in Xin’anjiang Reservoir

2012年12月在千島湖進(jìn)行表層沉積物樣品的采集,選取千島湖有代表性的區(qū)域共 7個(gè)采樣點(diǎn),采樣點(diǎn)分布見圖 1,各采樣點(diǎn)位詳細(xì)情況見表1,包括千島湖主要入境斷面,出境斷面,城區(qū)庫灣以及中心湖區(qū).表層沉積物樣品利用抓斗式采樣器在每個(gè)斷面采集 1個(gè)表層沉積物樣品.樣品采集后置于事先用丙酮清洗的廣口棕色玻璃瓶中,現(xiàn)場用冰塊保存,24h內(nèi)運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后于-20℃冷凍保存?zhèn)溆?

表1 千島湖采樣點(diǎn)位置Table 1 Sampling sites in Xin’anjiang Reservoir

1.2 標(biāo)準(zhǔn)樣品與試劑

包含 16種 PAHs(萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、(Chr)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1.2.3-cd]芘(InP)、二苯并[a.h]蒽(DBA)、苯并[g.h.i]苝(BgP)的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液為美國AccuStandard公司產(chǎn)品;正己烷、環(huán)己烷、丙酮、乙酸乙酯均為農(nóng)殘級(jí),購自美國 TEDIA;乙腈為色譜純,購于德國Merk公司;無水Na2SO4為分析純,購自國藥集團(tuán),使用前于400 ℃的馬弗爐中活化4h.

1.3 樣品預(yù)處理

沉積物經(jīng)冷凍干燥后研磨過 80目篩,使用ASE 300加速溶劑萃取儀(Dionex,美國)萃取.稱取10g沉積物樣品、5g中性氧化鋁和2g銅片充分混合后加入 34mL萃取池中提取凈化.萃取條件為丙酮/正己烷(體積比為 1/1),加熱溫度為100℃,萃取壓力1500psi,靜態(tài)萃取循環(huán)次數(shù)3次,溶劑快速?zèng)_洗樣品體積比為 60%,氮?dú)獯祾呤占崛∫簳r(shí)間為60s.樣品提取液用2%硫酸鈉水溶液洗去丙酮并經(jīng)無水硫酸鈉脫水,使用全自動(dòng)氮吹濃縮儀(LabTech,美國)濃縮至約 5mL后,用乙酸乙酯/環(huán)己烷(1/1)定容至10mL,轉(zhuǎn)移至GPC進(jìn)樣小瓶中,GPC 凈化,收集 20～50min洗脫液(約150mL),30℃下恒溫氮吹濃縮至0.8mL,用乙腈置換溶劑,定容1.0mL,待UPLC檢測.

1.4 檢測與質(zhì)控

PAHs的測定采用Waters公司的超高效液相色譜系統(tǒng)(UPLC),二極管陣列檢測器串聯(lián)熒光檢測器,色譜柱為Waters Acquity UPLC BEH Shield RP18(1.7μm, 2.1mm×150mm),柱溫為 45℃,流動(dòng)相為乙腈和水,梯度洗脫,流速為0.6mL/min,所用的流動(dòng)相程序和熒光檢測器波長程序參見文獻(xiàn)[12].

通過做樣品平行樣、方法空白以及加標(biāo)回收進(jìn)行質(zhì)量保證與質(zhì)量控制.實(shí)驗(yàn)通過添加 PAHs標(biāo)準(zhǔn)品(PAH mixture, Accustandard, USA)進(jìn)行了回收率的測定.稱取 10g空白沉積物樣品,加入1.0mL 400μg/L PAHs 混標(biāo),進(jìn)行提取和測定.回收率分別為:Nap94.7%～111%, Acy51%～69%,Ace76%～87%, Flu75%～86%, Phe79%～88%,Ant77%～86%, Fla82%～89%, Pyr81%～88%,Chy94%～95%, BaA93%～94%, BbF98%～100%,BkF97%～99%, BaP92%～95%, DBA96%～99%,InP97%～99%, BgP78%～92%.儀器檢測限定義為信噪比的 3倍,基于 10g沉積物(定容為1.0mL), Acy檢出限為2ng/g,其他15種PAHs檢出限在 0.08～0.25ng/g (干重含量,以下均以干重計(jì)).樣品檢測的同時(shí)完成方法空白測定,方法空白除萘有大約5ng/g濃度的檢出外,其他無檢出,沉積物中 PAHs最后濃度經(jīng)空白扣除但是未經(jīng)回收率校正.

2 結(jié)果與討論

2.1 千島湖表層沉積物PAHs污染水平

表2 千島湖湖表層沉積物中PAHs的含量(ng/g)Table 2 Data of 16 PAHs in the sediments from Xin’anjiang Reservoir sediment (ng/g)

由表2可見,千島湖各采樣點(diǎn)位樣品中16種PAHs除了Acy由于熒光效應(yīng)弱導(dǎo)致未檢出外,其余15種PAHs均有不同濃度檢出,ΣPAHs含量范圍在 258～906ng/g之間,平均值為 558ng/g.表層沉積物 PAHs污染在世界范圍內(nèi)是普遍存在的,表 3為各地不同湖泊表層沉積物中 16種優(yōu)先控制PAHs的含量.同國內(nèi)外主要湖泊、水庫表層沉積物相比,千島湖表層沉積物中 ΣPAHs的含量略高于天目湖,和青海湖、密云水庫和西大洋水庫相當(dāng),略低于白洋淀、微山湖和太湖,不過明顯低于巢湖和Michigan湖,屬于低污染水平.PAHs高值出現(xiàn)在街口、三潭島和西園庫灣3個(gè)點(diǎn)位,ΣPAHs濃度分別為906,864,721ng/g.街口點(diǎn)位是安徽上游來水進(jìn)入千島湖的入境斷面,因接納新安江沿岸部分工業(yè)和生活污水,人類活動(dòng)影響較大,造成其 ΣPAHs濃度顯著高于湖區(qū)其他監(jiān)測點(diǎn)位;三潭島點(diǎn)位位于中心湖區(qū),水上運(yùn)輸繁忙,隨著千島湖旅游業(yè)的開發(fā),大量游船尾氣排放均能導(dǎo)致PAHs的污染;西園庫灣位于淳安縣城所在地千島湖鎮(zhèn),靠近生活區(qū),城市中汽車燃燒產(chǎn)物和家庭燃燒產(chǎn)物中較高濃度的PAHs隨著雨水的沖刷進(jìn)入水體,最終進(jìn)入到沉積物中,成為千島湖表層沉積物中PAHs的一個(gè)重要來源;而位于淳安境內(nèi)另外兩路主要入湖來水以及中心湖區(qū)小金山斷面點(diǎn)位ΣPAH濃度均較低,出境斷面大壩前經(jīng)過湖區(qū)稀釋、沉積后其表層沉積物中PAHs含量較低.

表3 國內(nèi)外主要湖庫表層沉積物中PAHs含量Table 3 Comparison of PAHs concentrations in surface sediments of different regions

2.2 PAHs組分特征及來源分析

2.2.1 運(yùn)用 LMW/HMW 比值判斷 根據(jù)環(huán)數(shù)的不同,把所測的PAHs分為2～3環(huán)、4環(huán)和5～6環(huán).通常認(rèn)為,主要源于石油泄漏的石油源 PAHs中一般2、3環(huán)PAHs化合物(LMW)的比例較高;而來自煤炭、木材、石油等有機(jī)物不完全燃燒的化石燃料燃燒源 PAHs中 4～6環(huán) PAHs化合物(HMW)的比例較高[21-22].因此,當(dāng)LMW/HMW大于 1時(shí),認(rèn)為 PAHs化合物主要來自石油源;而LMW/HMW小于1時(shí),則判定PAHs化合物主要來自煤炭、木材、石油等的燃燒.由表2可見,千島湖表層沉積物中PAHs以5～6環(huán)(38.7%～52.6%)為主,InP含量最高(平均為111ng/g),其次為BbF和Fla、Pyr和BgP,平均含量均超過45ng/g,總體為4環(huán)>6環(huán)>5環(huán)>3環(huán)>2環(huán)的順序遞減.千島湖表層沉積物中LMW/HMW介于0.16～0.59,即以高分子量的組分為主.以上特征表明,千島湖表層沉積物中的PAHs主要來自于燃燒來源的污染.

2.2.2 運(yùn)用蒽/菲和熒蒽/芘比值判斷 由于PAHs的特性,其特殊成分的比值可以標(biāo)識(shí)蒸餾石油的殘?jiān)黐23],通常用 PAHs的組分特征作為區(qū)分污染來源的依據(jù),包括 Ant/(Ant+Phe)、Fla/(Fla+Pyr)、BaA/(BaA+Chy)和 InP/(InP+BgP)等.研究認(rèn)為[24],當(dāng) Fla/(Fla+Pyr)小于 0.4時(shí)是源于石油污染,介于0.4～0.5之間時(shí)主要源自石油及其精煉產(chǎn)品的燃燒,大于0.5時(shí)源自草、木材、煤的燃燒;當(dāng)InP/(InP+BgP)小于0.2時(shí)表明主要是石油排放污染,大于 0.5時(shí)源木材、煤的燃燒,在此間則為源自油料燃燒污染.Pyr/BaP比值可以進(jìn)一步作為分析PAHs來源的信息,當(dāng)Pyr/BaP<1時(shí),表示燃煤排放,介于 1到 6表示尾氣排放[25].從表4中可以看出,千島湖表層沉積物Fla/(Fla+Pyr)和InP/(InP+BgP)比值分別為0.535～0.590和0.687～0.731,表明 PAHs來源主要為木材、煤及焦?fàn)t等燃燒.其中 Fla/(Fla+Pyr)特征比值大多在0.5附近,且 Pyr/BaP比值在 1.48～2.05,證明汽車尾氣對(duì)PAHs的貢獻(xiàn).綜上所述,化石燃料及生物質(zhì)不完全燃燒的燃燒輸入是千島湖表層沉積物PAHs主要來源,湖區(qū)船舶以及周邊城區(qū)機(jī)動(dòng)車輛的燃油尾氣排放對(duì)其也有一定貢獻(xiàn).

表4 判定PAHs來源的特征分子比值Table 4 Characteristic PAHs molecular diagnostic ratios

2.3 千島湖表層沉積物PAHs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法 沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)法(SQGs)是評(píng)估淡水、港灣和海洋沉積物質(zhì)量的有用工具,Long等[26]在大量實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上提出用于確定河口、海洋沉積物中有機(jī)污染物的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的效應(yīng)區(qū)間低值(ERL)和效應(yīng)區(qū)間中值(ERM),并被視為反映沉積物質(zhì)量的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平.當(dāng)污染物濃度ERM 時(shí),則對(duì)生物會(huì)產(chǎn)生毒副作用(風(fēng)險(xiǎn)幾率>50%),可能會(huì)產(chǎn)生一定程度的負(fù)面生態(tài)效應(yīng);當(dāng)污染物濃度在ERL-ERM 之間時(shí),生物有害效應(yīng)幾率介于10%～50%之間,只會(huì)偶爾產(chǎn)生負(fù)面效應(yīng).相對(duì)污染系數(shù)(RCF)是沉積物中PAHs濃度與ERL的比值,是表征PAHs潛在生物毒性風(fēng)險(xiǎn)的量化指標(biāo).

用SQGs評(píng)價(jià)千島湖表層沉積物中PAHs的生物毒性效應(yīng)見表5,其中列出12種PAHs的ERL和ERM值.某些PAHs如BbF、BkF、InP和BgP沒有最低安全值,只要存在于環(huán)境中就會(huì)產(chǎn)生毒副作用.根據(jù)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)可知,各采樣點(diǎn)每一種多環(huán)芳烴和多環(huán)芳烴總量遠(yuǎn)低于效應(yīng)區(qū)間低值(ERL),未出現(xiàn)相對(duì)污染系數(shù)(RCF)結(jié)果>1的點(diǎn)位,這表明嚴(yán)重的多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)在千島湖沉積物中不存在.但是尚無最低安全值的BbF、BkF、InP和BgP均有一定濃度的檢出,需加以關(guān)注.

表5 千島湖表層沉積物中PAHs的質(zhì)量基準(zhǔn)評(píng)價(jià)表(ng/g)Table 5 Assessment according the quality guidelines to PAHs in surface sediments of Xin’anjiang Reservoir(ng/g)

2.3.2 沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法 我國目前尚未頒布相關(guān)PAHs的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),現(xiàn)采用加拿大魁北克省2006年頒布的沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[27]對(duì)千島湖開展評(píng)價(jià),該標(biāo)準(zhǔn)包含5個(gè)閾值,分別為生物毒性影響的罕見效應(yīng)濃度值(REL)、臨界效應(yīng)濃度值(TEL)、偶然效應(yīng)濃度值(OEL)、可能效應(yīng)濃度值(PEL)和頻繁效應(yīng)濃度值(FEL),12種PAHs的上述5個(gè)閾值見表6.這5個(gè)閾值的劃分可作為環(huán)境管理(修復(fù)、疏浚、控制污染排放等)執(zhí)行對(duì)策的參考標(biāo)準(zhǔn).

用加拿大沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定的5個(gè)閾值來評(píng)價(jià)千島湖表層沉積物中 PAHs的污染程度見表7.把各點(diǎn)位12種PAHs中至少有一種是超過低值標(biāo)準(zhǔn)的站位編號(hào)列于表中,將各站位的污染程度區(qū)分在各閾值之間.研究顯示,小金山和大壩前兩個(gè)點(diǎn)位介于REL和TEL之間,即這兩個(gè)點(diǎn)位中PAHs對(duì)生物的不良影響概率很低,但需要制訂監(jiān)控計(jì)劃跟蹤監(jiān)測其PAHs濃度變化趨勢;街口、茅頭尖、航頭島、三潭島和西園庫灣等5個(gè)點(diǎn)位介于TEL和OEL之間,即這些樣點(diǎn)中PAHs對(duì)底棲生物的不良影響概率有所增加,需加強(qiáng)監(jiān)測,查明污染源,控制污染源排放,必要的時(shí)候采取措施防止新污染物的輸入;沒有一個(gè)點(diǎn)位沉積物中檢出的PAHs大于FEL值,表明千島湖尚不存在需要立即開展 PAHs污染底質(zhì)修復(fù)的區(qū)域.

表6 加拿大魁北克省淡水沉積物中PAHs的質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(ng/g)[27]Table 6 Criteria for the assessment of freshwater sediment quality of PAHs(ng/g)[27]

表7 千島湖表層沉積物中PAHs的污染程度分析Table 7 Analysis for the degree of pollution of PAHs in surface sediments from Xin’anjiang Reservoir

3 結(jié)論

3.1 在千島湖表層沉積物中檢出15種EPA優(yōu)先控制PAHs,ΣPAHs為258～906ng/g,平均含量為558ng/g,其中以高環(huán)為主要組分.與國內(nèi)外其他湖泊相比處于低污染水平,周邊區(qū)域內(nèi)人類活動(dòng)和入湖河流是千島湖環(huán)境中PAHs的重要來源.

3.2 化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒輸入是千島湖表層沉積物PAHs主要來源,湖區(qū)船舶以及周邊城區(qū)機(jī)動(dòng)車輛的燃油尾氣排放對(duì)其也有一定貢獻(xiàn).

3.3 所檢測樣品中各組分PAHs及ΣPAHs含量較低,均未超過ERL值,嚴(yán)重的多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)在千島湖表層沉積物中不存在.但是部分點(diǎn)位按照質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)法評(píng)價(jià)已經(jīng)超過臨界效應(yīng)濃度值,需加強(qiáng)監(jiān)測,查明污染源,控制污染排放.特別是考慮到千島湖做為水源地的功能、區(qū)位特點(diǎn)以及湖泊特征,需制定切實(shí)措施防止PAHs的進(jìn)一步污染.

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Pollution characteristics and ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)in surface sediments from Xin’anjiang Reservoir.

ZHANG Ming1*, TANG Fang-Liang1, WU Zhi-Xu2, CHEN Feng1, CHENG Xin-liang2, XU Jian-Fen1, YU Ya-yun1(1.Hangzhou Environmental Monitoring Central station,Hangzhou 310007, China；2.Chun’an Environmental Monitoring Station, Hangzhou 311700, China). China Environmental Science, 2014,34(1)：253～258

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)were quantitatively determined by HPLC in several surface sediment samples collected in December 2012 from Xin’anjiang Reservoir. The results showed that 15 of the 16 US EPA priority controlled PAHs were detected. Total concentrations of PAHs in surface sediments of the studied reservoir ranged from 258 to 906ng/g dry weight (dw), with average 558ng/g dw, lower pollution level. The distribution of PAHs is found to be influenced by riverine discharge and point-source pollution. The PAHs in the sediments were dominated by high molecular weight PAHs. According to the ratio of feature components, the PAHs in surface sediment from the Xin’anjiang Reservoir originated largely from coal and biomass incomplete combustion in the surrounding areas and exhaustion of boats or cars. In addition, the ecological risk of surface sediment in Xin’anjiang Reservoir was assessed with the methods of sediment quality guidelines and sediment quality standards (SQSs), and the result indicated that there was no great biological impact associated with the PAHs in the surface sediment of Xin’anjiang Reservoir. However, the concentrations of some points have been exceeded the threshold effect level evaluated in accordance with SQSs. It is necessary to identify the contamination source and control the pollution input.

PAHs；sediment；Xin’anjiang Reservoir；pollution characteristics；ecological risk assessment

X131

A

1000-6923(2014)01-0253-06

2013-06-01

杭州市社會(huì)發(fā)展科研攻關(guān)項(xiàng)目(20120433B05);杭州市環(huán)境保護(hù)科技項(xiàng)目(2011003)

* 責(zé)任作者, 工程師, zjuzhang@gmail.com

張 明(1981-),男,浙江三門人,工程師,碩士,主要從事環(huán)境監(jiān)測工作.發(fā)表論文15篇.