郝方原，王瑞強(qiáng)

(華南師范大學(xué)物理與電信工程學(xué)院 廣東省量子工程與材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州510006)

熱電效應(yīng)(即Seebeck 效應(yīng))是指在存在溫度梯度情況下電子由高溫區(qū)向低溫區(qū)移動(dòng)，導(dǎo)致電荷堆積的一種現(xiàn)象. Seebeck 效應(yīng)是溫差發(fā)電的基礎(chǔ)，當(dāng)前全球環(huán)境和能源條件惡化的情況下，利用熱電效應(yīng)原理的溫差發(fā)電技術(shù)已成為引人注目的研究領(lǐng)域.另一方面，隨著自旋電子學(xué)的發(fā)展，也促進(jìn)了自旋電子器件的研發(fā).然而，在自旋電子學(xué)的發(fā)展過程中遇到許多技術(shù)難題，最大的難題之一就是自旋流的產(chǎn)生問題. 2008年，日本著名研究小組Uchida等［1］將熱電效應(yīng)與自旋電子學(xué)相結(jié)合，提出了類似于電荷Seebeck 效應(yīng)的一個(gè)新的概念——自旋Seebeck 效應(yīng).在磁性材料N81Fe19薄膜的熱電實(shí)驗(yàn)中，測(cè)量出由溫度梯度產(chǎn)生的自旋偏壓，即首次得到自旋相關(guān)的Seebeck 效應(yīng). 該成果標(biāo)志著自旋偏壓或自旋電流的產(chǎn)生可以由熱電效應(yīng)機(jī)制來實(shí)現(xiàn)，為自旋流的產(chǎn)生提供了新方法，由此極大地激發(fā)了這方面的研究.在單分子磁性體(SMM)的熱電效應(yīng)研究中［2－4］，通過調(diào)控門電壓，可以獲得純的自旋流，其特點(diǎn)是自旋熱電系數(shù)大于電荷熱電系數(shù). 在單量子點(diǎn)熱電輸運(yùn)的研究中［5］，發(fā)現(xiàn)自旋極化的熱電流有明顯的重整化效應(yīng). 總之，納米材料的熱電輸運(yùn)的研究不僅有助于理解納米結(jié)構(gòu)中熱電輸運(yùn)重要的物理機(jī)制，還為產(chǎn)生、調(diào)控、檢測(cè)自旋提供新穎的方法.

在納米結(jié)構(gòu)體系中，將量子點(diǎn)耦合到電極的混雜系統(tǒng)成為研究熱點(diǎn)，因?yàn)樵擉w系中電子輸運(yùn)可通過耦合電極來控制. 將量子點(diǎn)耦合到包括超導(dǎo)材料的多端子混雜體系時(shí)，超導(dǎo)電極的引入使得系統(tǒng)包含更豐富的物理機(jī)制. 在超導(dǎo)體中，一個(gè)自旋向上(向下)的電荷與其自旋相反的電荷以庫伯對(duì)(Cooper pair)的形式參與輸運(yùn)過程. 在該混合系統(tǒng)中，如果自旋相反的2個(gè)電子來自于同一個(gè)電極，則發(fā)生所謂的正常Andreev 反射;如果2個(gè)電子來自于不同的電極，則發(fā)生交叉Andreev 反射. 由于Andreev 反射中電子的配對(duì)是自旋相關(guān)的，如果同時(shí)引入鐵磁電極和超導(dǎo)電極，那么系統(tǒng)將表現(xiàn)出更多新奇的現(xiàn)象.例如，在鐵磁電極上加偏壓，則在正常金屬電極端能產(chǎn)生自旋極化的電流，甚至是純的自旋流［6］;通過對(duì)混合系統(tǒng)中電子輸運(yùn)特性的研究，可以辨別和分析交叉的Andreev 反射［7］，這對(duì)深入理解超導(dǎo)體的物理機(jī)制具有重要作用.

關(guān)于多端子量子點(diǎn)系統(tǒng)的研究，主要集中于外加偏壓驅(qū)動(dòng)下電子的輸運(yùn)，而對(duì)熱電輸運(yùn)卻涉及很少.最近研究發(fā)現(xiàn)，多端子系統(tǒng)的熱電效應(yīng)能呈現(xiàn)出很多有趣的現(xiàn)象.當(dāng)1個(gè)量子點(diǎn)耦合2個(gè)鐵磁電極及1個(gè)正常金屬電極時(shí)，在偏溫的條件下，在正常金屬電極端能產(chǎn)生純的自旋流［8］. 當(dāng)多端子系統(tǒng)中引入超導(dǎo)電極時(shí)，發(fā)現(xiàn)自旋熱電系數(shù)及電荷熱電系數(shù)可以達(dá)到很大，并且門電壓和溫度對(duì)自旋熱電系數(shù)和電荷熱電系數(shù)有顯著的影響［9］. 本文以1個(gè)三端子量子點(diǎn)混雜系統(tǒng)為研究對(duì)象，在鐵磁電極和正常電極之間施加一個(gè)溫度差，采用Master 方程計(jì)算方法，得出了正常金屬電極端的熱電荷流和熱自旋流的表達(dá)式，并重點(diǎn)討論超導(dǎo)電極對(duì)電荷流及自旋流的影響.

1 理論模型

一個(gè)量子點(diǎn)耦合到超導(dǎo)金屬電極(S)、鐵磁金屬電極(F)和正常金屬電極(N)的三端子混雜系統(tǒng)(圖1).

圖1 三端子示意圖Figure 1 Schematic model of a three-terminal

該系統(tǒng)的哈密頓量表示如下:

式中，Hdot為量子點(diǎn)的哈密頓量，Hα(α =F，N，S)為不同電極的哈密頓量，Hαt表示電子在量子點(diǎn)與電極α 之間的隧穿哈密頓量. 鐵磁電極、正常電極、超導(dǎo)電極的哈密頓量分別表示如下:

式中第一項(xiàng)描述了電極上無相互作用的電子，其中H.c.表示，其能量εαkσ是與動(dòng)量k 和自旋有關(guān)是電子的產(chǎn)生(湮滅)算符.第二項(xiàng)中aα－k↓aαk↑表示BCS 理論中的超導(dǎo)庫伯對(duì)，Δ表示庫伯對(duì)的對(duì)勢(shì)能，當(dāng)α = S 時(shí)，此項(xiàng)不為零. 采用安德森模型，量子點(diǎn)的哈密頓量可以表示為:

Vα為自旋無關(guān)的隧穿矩陣元，H.c.表示為了簡(jiǎn)化，在寬帶近似下認(rèn)為該矩陣元與動(dòng)量無關(guān).由此導(dǎo)致的隧穿耦合強(qiáng)度定義為:

其中ρασ表示在電極α 上自旋為σ 的電子態(tài)密度.當(dāng)耦合電極為鐵磁電極時(shí)，引入自旋極化強(qiáng)度p =(ρF↑－ρF↓)/(ρF↑+ρF↓)來表示其磁性的強(qiáng)弱，則相關(guān)的隧穿耦合強(qiáng)度ΓF，↑(↓)=ΓF(1 ±p).

2 研究方法

為了研究Andreev 反射對(duì)熱電輸運(yùn)特性的影響，考慮一種極限情況Δ→∞，這時(shí)超導(dǎo)中的準(zhǔn)粒子激發(fā)受到嚴(yán)重的抑制.在此條件下，與超導(dǎo)電極耦合的量子點(diǎn)可以用1個(gè)有效的哈密頓量［10－12］表示:

考慮量子點(diǎn)弱耦合到非超導(dǎo)電極的情況，即鐵磁電極的耦合強(qiáng)度ΓF. 正常金屬電極的耦合強(qiáng)度ΓN小于kBT.在此條件下，整個(gè)系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)行為可以用密度矩陣所滿足的劉維爾運(yùn)動(dòng)方程來描述，在玻恩近似和馬爾可夫(Markovian)近似下，可以得到一套關(guān)于密度矩陣的量子Master 方程［13］:

這里，Pi是密度矩陣的對(duì)角元，代表t 時(shí)刻找到量子點(diǎn)在占據(jù)態(tài)的幾率;

由式(9)計(jì)算Pi之后，進(jìn)一步計(jì)算出電極α 上自旋為σ 的電流，其計(jì)算公式為:

3 結(jié)果與討論

將鐵磁電極端的溫度設(shè)置為TF=T0+ΔT，正常金屬電極端的溫度設(shè)置為TN=T0. 為了簡(jiǎn)單，僅考慮對(duì)稱耦合的情況，即ΓF=ΓN↑=ΓN↓=Γ0. 以U為能量單位，具體參數(shù)設(shè)置為T0=0，kBΔT =0.05，Γ0=0. 01，p =0. 6 以及μS=0. 利用式(9)和式(10)，可以計(jì)算得到正常金屬端的自旋流，其表達(dá)式如下:

而通過正常金屬極端的電荷流為:

式(11)和式(12)中，簡(jiǎn)記E1=U/2 +εA，E2=U/2－εA，E3=－U/2 +εA，E4=－U/2－εA，表示量子點(diǎn)中單占據(jù)態(tài)與空態(tài)和雙占據(jù)態(tài)或之間躍遷時(shí)的激發(fā)能.

當(dāng)該混合系統(tǒng)不受超導(dǎo)電極的影響時(shí)(ΓS=0)，系統(tǒng)退化為簡(jiǎn)單的鐵磁/量子點(diǎn)/正常金屬隧道結(jié)系統(tǒng).一個(gè)明顯的現(xiàn)象就是通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)能級(jí)ε，電流的方向可以從正到負(fù)改變，這是偏溫驅(qū)動(dòng)情況下特有的性質(zhì)［2］，主要來源于在不同量子點(diǎn)能級(jí)下，或者電子或者空穴在輸運(yùn)中占主導(dǎo)的表現(xiàn)，這明顯區(qū)別于偏壓驅(qū)動(dòng)下電流方向固定的情況. 比較正常金屬極中電荷流和自旋流曲線可知，它們有類似的變化行為，都在ε=0 及ε =－U 左右呈現(xiàn)出2個(gè)符號(hào)相反的峰值，這是電子型輸運(yùn)與空穴型載流子輸運(yùn)的轉(zhuǎn)換點(diǎn). 在粒子－空穴對(duì)稱點(diǎn)ε =－U/2 附近，出現(xiàn)了一個(gè)零電流的平臺(tái)，電荷流和自旋流關(guān)于ε=－U/2 嚴(yán)格反對(duì)稱.當(dāng)ΓS≠0 時(shí)，無論是還是的峰值都對(duì)超導(dǎo)的耦合強(qiáng)度ΓS非常敏感.隨著ΓS逐漸增大，一方面電流峰值被壓抑而變小，另一方面處于位置ε=0 和ε =－U 的峰值以ε=－U/2 為中心逐漸靠攏.可以解釋為:當(dāng)ΓS為有限時(shí)，量子點(diǎn)中量子態(tài)或發(fā)生躍遷所需要的激發(fā)能要發(fā)生修正，在圖2中，2個(gè)峰值轉(zhuǎn)換點(diǎn)的位置分別處于ε1= (－ U－是由E1=0 及E2=0 所決定.由此可見，當(dāng)ΓS增大時(shí)，ε1處的峰值向右移而ε2處的峰值向左移. 另外，從式(11)和式(12)可以看出，ΓS也嚴(yán)重影響著電流計(jì)算公式中隧穿強(qiáng)度，當(dāng)ΓS增大時(shí)，εA也增大，導(dǎo)致電流的減小.超導(dǎo)電極對(duì)正常金屬電極或的影響，可以用來調(diào)控?zé)犭娦?yīng)的電流大小及其方向.

圖2 正常金屬電極中熱電荷流(A)和熱自旋流(B)隨門電壓的變化關(guān)系Figure 2 Thermal charge current (A)and thermal spin current (B)in normal lead as a function of dot level

圖3 正常金屬電極中熱電荷流(A)和熱自旋流(B)隨超導(dǎo)電極耦合強(qiáng)度ΓS 的依賴關(guān)系Figure 3 Thermal charge current (A)and thermal spin current (B)in normal lead as a function of ΓS

4 結(jié)論

通過對(duì)耦合到一個(gè)超導(dǎo)電極、一個(gè)鐵磁電極和一個(gè)正常金屬電極的三端子量子點(diǎn)混雜系統(tǒng)的研究，不僅有助于理解在納米結(jié)構(gòu)中耦合了超導(dǎo)電極的混雜系統(tǒng)的熱電輸運(yùn)性質(zhì)和物理機(jī)制，還為產(chǎn)生、調(diào)控、檢測(cè)自旋提供一個(gè)新穎的方法. 利用量子Master 方程推導(dǎo)出熱自旋流和熱電荷流表達(dá)式. 繪制出了混雜系統(tǒng)熱自旋流和熱電荷流受門電壓和超導(dǎo)電極影響，利用Andreev 反射機(jī)制，重點(diǎn)討論了在偏溫條件下超導(dǎo)電極對(duì)混合系統(tǒng)產(chǎn)生的熱電荷流和熱自旋流的調(diào)控作用，這對(duì)深入理解超導(dǎo)體的物理機(jī)制具有一定的作用.

［1］Uchid A K，Takahashi S，Harii K，et al. Observation of the spin Seebeck effect［J］.Nature，2008，455(7):778－781.

［2］Wang R Q，Sheng L，Shen R，et al. Thermoelectric effect in single-molecule-magnet junctions［J］. Physical Review Letters，2010，105(5):057202.

［3］Zhang Z Z，Liang J，Wang R Q，et al. Thermoelectricinduced spin currents in single-molecule magnet tunnel junctions［J］. Applied Physics Letters，2010，97(24):242101.

［4］王瑞強(qiáng)，劉晨. 量子點(diǎn)隧道結(jié)中自旋相關(guān)的電流關(guān)聯(lián)［J］.華南師范大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)，2011(4):71－74.Wang R Q，Liu C. Spin-dependent current correlation in quantum dot tunnel junction.［J］.Journal of South China Normal University:Natural Science Edition，2011(4):71－74.

［5］Qi F H，Ying Y B，Jin G J. Temperature-manipulated spin transport through a quantum dot transistor［J］. Physical Review B，2011，83(7):075310.

［6］Futterer D，Governale M，K?ing J. Generation of pure spin currents by superconducting proximity effect in quantum dots［J］.Europhysics Letters，2010，91(4):47004－47010.

［7］Futterer D，Governale M，Pala M G，et al. Nonlocal Andreev transport through an interacting quantum dot［J］.Physical Review B，2009，79(5):054505.

［8］Ying Y B，Jin G J. Nonlocal tunnel magnetoresistance and thermal rectification effect in a nanoscale three-terminal junction［J］. Journal of Physics:Condensed Matter，2012，24(49):495304.

［9］Wysoki ski K I. Thermoelectric transport in the three terminal quantum dot［J］.Journal of Physics:Condensed Matter，2012，24(33):335303.

［10］Rozhkov A V，Arovas D P. Interacting-impurity Josephson junction:Variational wave functions and slave-boson mean-field theory［J］. Physical Review B，2000，62(10):6687－6691.

［11］Karrasch C，Oguri A，Meden V. Josephson current through a single Anderson impurity coupled to BCS leads［J］. Physical Review B，2008，77(2):024517.

［12］Meng T，F(xiàn)lorens S. Self-consistent description of Andreev bound states in Josephson quantum dot devices［J］.Physical Review B，2009，79(22):224521.

［13］Timm C. Tunneling through molecules and quantum dots:Master-equation approaches ［J］. Physical Review B，2008，77(19):195416.