宋志鑫 包良進(jìn) 張言 貫鴻志

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

Tc-99在混合回填材料中的擴(kuò)散行為研究

宋志鑫 包良進(jìn) 張言 貫鴻志

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

在處置條件下,分別使用恒定源擴(kuò)散法和背對(duì)背擴(kuò)散法研究了Tc-99在混合回填材料中的擴(kuò)散行為。實(shí)驗(yàn)分別用兩種方法測(cè)定了Tc-99在膨潤(rùn)土、添加了20%石英砂膨潤(rùn)土、1%的FeO的膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散系數(shù),并對(duì)其進(jìn)行了討論。結(jié)果表明,在恒定源擴(kuò)散法實(shí)驗(yàn)中,由于大量水分子的作用,加速了Tc-99在擴(kuò)散材料中的擴(kuò)散。

Tc-99 表觀擴(kuò)散系數(shù) 遷移 膨潤(rùn)土

放射性廢物地質(zhì)處置安全評(píng)價(jià)要求預(yù)測(cè)當(dāng)廢物包裝容器失效后經(jīng)過(guò)一定時(shí)間,核素在處置庫(kù)近場(chǎng)或遠(yuǎn)場(chǎng)某一位置處的濃度,即核素的遷移速度.這就要求確定影響核素遷移的因素。Tc-99是放射性廢物地質(zhì)處置安全評(píng)價(jià)中非常重要的一種核素,它具有產(chǎn)額高,半衰期長(zhǎng),易遷移等特點(diǎn).如果廢物庫(kù)及包裝體的完整性有所破壞,Tc-99可能隨地下水遷移到生物圈,給人類健康造成潛在危害。因此,研究緩沖回填材料及改性緩沖回填材料對(duì)Tc-99的阻滯能力是一項(xiàng)重要的基礎(chǔ)研究。本文對(duì)研究Tc-99在混合回填材料中擴(kuò)散的兩種不同方法(恒定源擴(kuò)散法和背對(duì)背擴(kuò)散法)所獲得的結(jié)果進(jìn)行了討論,并對(duì)Tc在壓實(shí)的膨潤(rùn)土中的遷移程度進(jìn)行了預(yù)測(cè)。

圖1 99Tc在純膨潤(rùn)土柱中的擴(kuò)散曲線

圖2 99Tc在添加20%石英砂的膨潤(rùn)土柱中的擴(kuò)散曲線

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

擴(kuò)散柱的制備：將干燥的混合回填材料與水以100(g)：18(mL)的比例混合,密封平衡1d后,用60MPa的壓強(qiáng)壓制成直徑約10mm、高度約50mm的土柱,根據(jù)擴(kuò)散柱的直徑、長(zhǎng)度、質(zhì)量,計(jì)算其密度。

擴(kuò)散源的制備：從擴(kuò)散柱上切下約0.2mm厚的薄片,在薄片兩面中心分別滴加99Tc示蹤劑,加入99Tc的總量約1.0×10-4mol。

擴(kuò)散樣片的制備：稱取一定量已混合好的混合回填材料,用油壓機(jī)壓成直徑為63.5mm的土片,測(cè)量其質(zhì)量和厚度,計(jì)算其密度,然后測(cè)量擴(kuò)散樣片的孔隙率ε(實(shí)驗(yàn)測(cè)得為0.018)。

圖4 99Tc在膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散曲線

圖5 99Tc在添加20%石英砂膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散曲線

圖6 99Tc在添加1%FeO膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散曲線

1.2 靜態(tài)擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)

在低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol)條件下,將擴(kuò)散源置于兩個(gè)壓實(shí)的圓柱體之間,讓擴(kuò)散源與擴(kuò)散柱緊密接觸,使99Tc背對(duì)背向兩個(gè)相反的方向擴(kuò)散。擴(kuò)散一定時(shí)間后,將圓柱體切片,測(cè)量薄片中99Tc的濃度。

1.3 恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)

在低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol)條件下,在兩個(gè)擴(kuò)散池之間夾入壓實(shí)的擴(kuò)散樣片,并維持大池中99Tc的濃度恒定為C0,小池中99Tc的濃度Ct隨時(shí)間t而改變(初始濃度為0),擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,由于膨潤(rùn)土片遇水容易發(fā)生膨脹破裂現(xiàn)象,因此,在實(shí)驗(yàn)時(shí)在擴(kuò)散樣片兩邊分別加上了一層濾膜。濾膜為核素的擴(kuò)散增加了阻力,使測(cè)得的擴(kuò)散系數(shù)比實(shí)際值小,因此必須對(duì)擴(kuò)散系數(shù)Da進(jìn)行校正[3]。

1.4 靜態(tài)擴(kuò)散系數(shù)的測(cè)定

時(shí)間曲線,量,同時(shí)迅速向取樣池內(nèi)補(bǔ)入相同體積的地下水。將兩根壓實(shí)的擴(kuò)散柱放入直徑約10mm、高110mm的擴(kuò)散室內(nèi),將擴(kuò)散源放在兩擴(kuò)散柱中心部位,使膨潤(rùn)土柱與擴(kuò)散物質(zhì)緊密接觸,然后將擴(kuò)散室封閉,置于水蒸氣飽和的密閉容器中(真空干燥器,底部加水) 讓其自然擴(kuò)散。一定時(shí)間以后,將擴(kuò)散柱取出,切成0.4mm厚的薄片。

1.5 動(dòng)態(tài)擴(kuò)散系數(shù)的測(cè)定

將擴(kuò)散樣片兩面各貼上一片濾膜,夾在源液池和取樣池中間,用螺絲緊緊固定,源液池內(nèi)加滿標(biāo)記了核素99Tc的地下水溶液,取樣池內(nèi)裝滿地下水,將兩個(gè)攪拌磁子分別放入兩個(gè)池子內(nèi),將密封蓋蓋好,最后把擴(kuò)散槽放在兩個(gè)磁力攪拌器上,調(diào)節(jié)攪拌器高度,使源液池和取樣池的液面相平。定期從取樣池內(nèi)取1ml樣品進(jìn)行測(cè)量,同時(shí)迅速向取樣池內(nèi)補(bǔ)入相同體積的地下水。

2 結(jié)果與討論

靜態(tài)擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)所得曲線如圖1和圖2。

動(dòng)態(tài)擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3,圖4和圖5

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,兩種擴(kuò)散方法得到的擴(kuò)散系數(shù)表明,添加FeO能有效地阻滯99Tc的遷移,而加入石英砂后,99Tc在膨潤(rùn)土中的遷移速率增大。而由擴(kuò)散池方法獲得的動(dòng)態(tài)擴(kuò)散系數(shù)比同條件下背對(duì)背擴(kuò)散法獲得的靜態(tài)擴(kuò)散系數(shù)大,這是由于擴(kuò)散池方法中,大量水分子的滲透作用能加速99Tc的遷移。

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)靜態(tài)背對(duì)背擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)和恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)兩種擴(kuò)散方法得到的擴(kuò)散系數(shù)表明：添加FeO能有效地阻滯99Tc的遷移,而加入石英砂后,99Tc在膨潤(rùn)土中的遷移速率增大。而由擴(kuò)散池方法獲得的動(dòng)態(tài)擴(kuò)散系數(shù)比同條件下背對(duì)背擴(kuò)散法獲得的靜態(tài)擴(kuò)散系數(shù)大,這是由于擴(kuò)散池方法中,大量水分子的滲透作用能加速99Tc的遷移。