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        非均相 Fe/Al2 O3催化 H2O2降解偶氮染料活性黑5

        2014-10-17 09:18:46宋祖德李孝洋劉凱麗胡宗林王文強(qiáng)
        應(yīng)用化工 2014年7期
        關(guān)鍵詞:脫色投加量染料

        王 艷,宋祖德,李孝洋,劉凱麗,胡宗林,姚 亮,王文強(qiáng)

        (安徽科技學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程系,安徽鳳陽 233100)

        染料廢水因為成分復(fù)雜、污染物濃度較高、生物毒性大,傳統(tǒng)的物化法和生物法處理很難達(dá)到較高去除率的要求[1-2]。而且近年來染料的大量生產(chǎn)和使用,也進(jìn)一步加大了染料廢水處理的難度。

        非均相Fenton技術(shù)克服了均相Fenton pH應(yīng)用范圍窄、反應(yīng)過程中會產(chǎn)生大量鐵污泥等缺點,而且具有易固液分離、操作簡單、氧化能力強(qiáng)等特點[3],處理高濃度、難生物降解的有毒有害廢水方面表現(xiàn)出較大的優(yōu)勢,成為目前世界上水處理領(lǐng)域的研究熱點,受到環(huán)境領(lǐng)域?qū)<覍W(xué)者們的高度重視。

        在非均相Fenton技術(shù)中,鐵氧化物因其催化活性高、來源廣泛和價格低廉成為廣大學(xué)者研究的熱點?;钚匝趸X具有較大的比表面積和良好的吸附性能,常用作催化劑的載體[4-5]。本文將Fe固定在活性氧化鋁上,以活性黑5為研究對象,考察了Fe/Al2O3催化H2O2降解偶氮染料廢水過程中各操作條件對脫色效果的影響。

        1 實驗部分

        1.1 試劑與儀器

        活性黑 5、FeSO4·7H2O、H2O2(30%)、球型活性氧化鋁、H2SO4、NaOH均為分析純。

        pH-酸度計;721紫外分光光度計;SX2-1400馬弗爐。

        1.2 Fe/Al2O3催化劑的制備

        稱取適量FeSO4·7H2O于燒杯中,加入200 mL蒸餾水,攪拌溶解后倒入250 mL錐形瓶中,加入球型活性Al2O3,將錐形瓶置于振蕩器上,振蕩24 h后進(jìn)行過濾,于110℃干燥2 h,350℃焙燒5 h。

        1.3 實驗方法

        配制1 000 mg/L活性黑5模擬廢水儲備液。取一定量儲備液于200 mL容量瓶內(nèi),加純凈水至刻度線,定容。然后倒入錐形瓶中,加入一定量的Fe/Al2O3催化劑,開啟恒溫振蕩器,迅速加入設(shè)定量的H2O2,反應(yīng)至所設(shè)定時間,取樣,用NaOH溶液終止反應(yīng),采用分光光度法在591 nm處測定其吸光度值。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 氧化條件對脫色效果的影響

        50 mg/L活性黑5染料溶液初始pH為3的條件下,加入濃度為200 mg/L H2O2時,對活性黑5溶液的脫色幾乎不產(chǎn)生任何影響,H2O2氧化能力有限,很難讓活性黑5在短時間內(nèi)脫色;在活性黑5溶液中只加入1.5 g/L Fe/Al2O3時,有明顯的脫色效果,說明Fe/Al2O3對活性黑5有一定的吸附性;同時加入Fe/Al2O3和H2O2時,脫色效果更加顯著,說明Fe/Al2O3不但對活性黑5有較強(qiáng)的吸附性能,而且能催化H2O2分解,產(chǎn)生氧化能力很強(qiáng)的羥基自由基,從而提高了脫色率。

        圖1 在不同氧化體系下活性黑5的降解情況Fig.1 Degradation of Reactive Black 5 in the different oxidation conditions

        2.2 pH對脫色效率的影響

        當(dāng)活性黑5初始濃度為50 mg/L,催化劑投加量為1.5 g/L,H2O2投加量為200 mg/L時,考察了溶液初始pH值對活性黑5脫色效果的影響,結(jié)果見圖2。

        圖2 pH對脫色的影響Fig.2 Effect of pH on the decolorization

        由圖2可知,溶液初始pH值為3.0時,脫色效果最佳,脫色率為87%;而 pH=9時,脫色率為61.5%。Fe2+或催化劑表面的Fe(II)在酸性條件下容易催化H2O2的分解作用,并產(chǎn)生大量羥自由基;在中性和堿性的環(huán)境中,F(xiàn)e2+會以氫氧化物的形式發(fā)生沉淀,抑制催化劑催化H2O2產(chǎn)生羥基自由基[6],導(dǎo)致脫色率下降。當(dāng)pH=2時,脫色速率低于pH=3時,因為pH值過低,溶液中存在大量H+,能與染料分子競爭羥基自由基,使得染料脫色受到抑制。

        2.3 H 2O2投加量對脫色效率的影響

        當(dāng)活性黑5初始濃度為50 mg/L,催化劑投加量為1.5 g/L,pH值為3時,考察了H2O2投加量對活性黑5脫色效果的影響,結(jié)果見圖3。

        圖3 H2 O2投加量對脫色的影響Fig.3 Effect of the H2 O2 dosage on the decolorization

        由圖3可知,脫色速率隨H2O2投加量的增加而減小。H2O2是Fe/Al2O3/H2O2體系的氧化劑,同時也是羥基自由基的抑制劑。如果H2O2濃度過高,過量的H2O2會與目標(biāo)污染物活性黑5競爭羥基自由基,導(dǎo)致活性黑5的脫色效果下降[2,6-7]。

        2.4 催化劑投加量對脫色效率的影響

        當(dāng)活性黑5初始濃度為50 mg/L,H2O2投加量為200 mg/L,pH值為3時,催化劑投加量對脫色效率的影響見圖4。

        圖4 催化劑投加量對脫色的影響Fig.4 Effect of the catalyst dosage on the decolorization

        由圖4可知,隨著催化劑的投加量的增加,脫色速率明顯加快。當(dāng)添加量為0.5 g/L時,染料去除率最低,90 min時去除率只有58%;催化劑投加量2 g/L時,去除率最大,達(dá)到81%。這是因為H2O2自身無法使染料在短時間內(nèi)脫色,主要依靠Fe/Al2O3催化H2O2分解產(chǎn)生氧化能力很強(qiáng)的羥基自由基來降解染料,而催化劑Fe/Al2O3投加量的增加,為H2O2的分解產(chǎn)生羥基自由基提供了更多的活性部位,使得H2O2在相同時間內(nèi)分解產(chǎn)生了更多的羥基自由,羥基自由進(jìn)一步氧化染料,導(dǎo)致染料的脫色率隨催化劑投加量的增加而增加[6]。

        3 結(jié)論

        通過對比不同體系下活性黑5的脫色效果可知,單獨H2O2在90 min內(nèi)無法使得活性黑5溶液脫色;Fe/Al2O3對活性黑5有較強(qiáng)的吸附能力,而且能催化H2O2氧化降解活性黑5。在一定條件下,活性黑5的脫色率隨催化劑投加量的增加而升高;而隨 H2O2投加量的增加而降低。在 Fe/Al2O3/H2O2下,活性黑5在pH 2~9之間均有一定的脫色效果,活性黑5的脫色率隨初始pH的增加而先增加后減少,其中在初始pH為3時,脫色效果最佳。

        [1] 鄭展望,雷樂成,張珍,等.非均相 UV/Fe-Cu-Mn-Y/H2O2反應(yīng)催化降解4BS染料廢水[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2004,24(6):1032-1038.

        [2] 王艷,宋祖德,馮明明,等.鐵氧化物聯(lián)合低含量亞鐵離子催化H2O2降解偶氮染料活性黑5[J].水處理技術(shù),2014,40(2):35-38.

        [3] Lin Zhirong,Ma Xiaohong,Zhao Ling,et al.Kinetics and products of PCB28 degradation through a goethite-catalyzed Fenton-like reaction[J].Chemosphere,2014,101:15-20.

        [4] 繆佳,鄭重,丁春生,等.氯化鐵改性活性氧化鋁的制備和表征及其除磷效果研究[J].非金屬礦,2012,35(3):61-64.

        [5] Yao Xiaojiang,Gao Fei,Dong Lin.The application of incorporation model inγ-Al2O3supported single and dual metal oxide catalysts:A review[J].Chinese Journal of Catalysis,2013,34:1975-1985.

        [6] 柴多里,劉忠煌,楊???,等.類Fenton試劑處理焦化廢水[J].化工進(jìn)展,2009,28:103-106.

        [7] 杜婷,王三反,陳霞.固體催化改良Fenton法處理苯酚廢水的研究[J].環(huán)境科學(xué)與技術(shù),2012,35(2):159-161.

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