陳 軍，李春娟，李 瑋，宋明哲，張紫竹

(1.中國原子能科學(xué)研究院 計量測試部，北京 102413；2.北京凱佰特技術(shù)有限公司，北京 102413)

自1936年Loche[1]提出中子俘獲治療的概念以來，作為二元輻射療法的硼中子俘獲治療(BNCT)因其潛在的功效引起了人們極大的關(guān)注。目前，我國首個BNCT醫(yī)院中子照射器(IHNI-Ⅰ)已建設(shè)完成，在其投入臨床應(yīng)用前，需對中子束的源項參數(shù)進行測量，以確保治療的有效性和安全性。中子能譜在BNCT源項參數(shù)中扮演著重要的角色：中子通量密度和中子劑量等參數(shù)的確定強烈依賴于中子的能量分布，為此，本文利用改進的多球譜儀測量熱中子束和超熱中子束能譜，以驗證設(shè)計結(jié)果的準(zhǔn)確性。

醫(yī)院中子照射器的主體為30 kW微型反應(yīng)堆，配有2個中子照射孔道和1個血硼濃度分析孔道，均為錐形準(zhǔn)直。2個照射孔道由反應(yīng)堆徑向?qū)ΨQ引出，分別提供熱中子束和超熱中子束，孔徑為12 cm，滿功率運行時，設(shè)計中子通量密度分別為2×109cm-2·s-1和4×108cm-2·s-1。血硼濃度分析孔道由熱中子照射孔道切向引出，提供血硼濃度分析用熱中子束，孔徑為2 cm。

1 測量裝置

1.1 多球譜儀

多球譜儀法廣泛應(yīng)用于中子譜學(xué)和中子劑量學(xué)領(lǐng)域[2-3]。由于常規(guī)多球譜儀的響應(yīng)函數(shù)在0.1～100 keV之間顯著重疊，使其在該能區(qū)的能量分辨率很差[3]，而對于BNCT中子束，尤其是超熱中子束，100 keV以下能區(qū)的中子十分重要，因此需對譜儀進行改進，以提高其在該能區(qū)的能量分辨率，從而滿足BNCT中子束中子能譜測量的需要。如圖1所示，本工作中建立的多球譜儀包含由1個SP9型球形3He正比計數(shù)器和9個直徑為6.35～30.48 cm的聚乙烯球組成的常規(guī)單元，以及4個由直徑為7.62 cm聚乙烯球包裹于4、10、30 mm厚硼殼(以1 mm厚鋁為壁的碳化硼殼)內(nèi)和直徑為10.16 cm聚乙烯球包裹于40 mm厚硼殼內(nèi)組成的擴展單元。測量時，常規(guī)單元還將包裹于1 mm厚鎘套內(nèi)組成包鎘單元。各探測單元對應(yīng)的標(biāo)識列于表1。

a——常規(guī)單元；b——擴展單元

表1 多球譜儀探測單元標(biāo)識

1.2 響應(yīng)函數(shù)的計算與校準(zhǔn)

1) 響應(yīng)函數(shù)的計算

在西安脈沖反應(yīng)堆熱柱[4]上利用熱中子參考輻射場對3He原子數(shù)密度進行標(biāo)定，并確定聚乙烯球和硼殼的密度，然后利用MCNP程序計算多球譜儀的響應(yīng)函數(shù)。由于探測單元的幾何結(jié)構(gòu)對響應(yīng)函數(shù)有很大影響，因而，計算中應(yīng)盡可能詳細和準(zhǔn)確地描述各部分的結(jié)構(gòu)材料，尤其是靠近探測器靈敏區(qū)附近的材料[5]。根據(jù)響應(yīng)函數(shù)的具體變化情況，對于小球、大球和帶有硼殼的探測單元，分別計算了36個、56個和120個能量點，再通過對數(shù)等間隔內(nèi)插得到207個能量群的響應(yīng)函數(shù)，結(jié)果如圖2所示。由圖2可看出，包硼單元響應(yīng)函數(shù)的峰位恰好位于常規(guī)單元響應(yīng)函數(shù)的嚴(yán)重重疊區(qū)(0.1～100 keV)，極大地改善了常規(guī)單元在此能區(qū)的能量分辨。

2) 響應(yīng)函數(shù)的校準(zhǔn)與驗證

利用標(biāo)準(zhǔn)252Cf中子源校準(zhǔn)多球譜儀響應(yīng)函數(shù)。在相同條件下獲得死時間修正后的各探測單元凈計數(shù)率，然后通過MAXED程序[6]進行解譜，調(diào)整控制參數(shù)χ2，使結(jié)果譜與標(biāo)準(zhǔn)252Cf源中子能譜[7]一致，可得到由252Cf中子源能譜和響應(yīng)函數(shù)計算的各探測單元計數(shù)率Ncalc與測量的計數(shù)率Nmeas的比值，結(jié)果如圖3a所示。根據(jù)圖3a即可得各探測單元響應(yīng)的平均修正系數(shù)。繼續(xù)調(diào)整控制參數(shù)χ2至運算收斂時的最小值，得到響應(yīng)函數(shù)修正前測量的252Cf源中子能譜，如圖4所示。

圖2 多球譜儀的響應(yīng)函數(shù)

圖3 響應(yīng)函數(shù)修正前(a)、后(b)的Ncalc/Nmeas

響應(yīng)函數(shù)修正后重新解譜，得到的252Cf中子源能譜如圖5所示，同時可得到由解得的252Cf中子源能譜和修正的響應(yīng)函數(shù)計算的各探測單元計數(shù)率Ncalc與測量的計數(shù)率Nmeas的比值，如圖3b所示。

利用校準(zhǔn)后的多球譜儀測量241Am-Be源的中子能譜，并與標(biāo)準(zhǔn)241Am-Be中子源能譜[7]進行比較，結(jié)果示于圖5。

圖4 響應(yīng)函數(shù)修正前的252Cf中子能譜

2 IHNI-Ⅰ中子束能譜測量

2.1 實驗方法

由于孔道口處中子束不能覆蓋所有探測單元，且多球譜儀探測效率高，無法選擇適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)堆功率消除死時間過大的影響，為此設(shè)計了如下實驗方法：1) 優(yōu)化設(shè)計一個孔徑為3 cm的準(zhǔn)直器塞入錐形孔道口進行限束，該準(zhǔn)直器具有良好的限束效果，且對中子能譜無較大影響[8]；2) 在探測單元距準(zhǔn)直器口110 cm處進行測量，散射本底即可通過影錐法扣除，當(dāng)反應(yīng)堆運行于最小穩(wěn)定功率時，各探測單元計數(shù)率死時間影響均在可修正范圍，同時，測量位置的中子束可覆蓋所有探測單元；3) 由于IHNI-Ⅰ照射器孔道為錐形準(zhǔn)直，中子束呈發(fā)散狀不均勻分布，因而通過掃描中子束的方法獲得測量位置的徑向中子分布，然后利用MCNP程序計算實際中子分布和均勻中子分布時探測單元的計數(shù)率比值，從而將各探測單元的計數(shù)率從不均勻束修正到均勻束；4) 考慮空氣和準(zhǔn)直器的影響，利用MCNP程序通過反迭代的方法[9]將110 cm處測得的中子能譜修正到孔道口處。

2.2 測量結(jié)果

以理論計算的中子能譜作為初始譜，利用MAXED程序解譜，結(jié)果通過多次反迭代得到孔道口處的中子能譜，如圖6所示。

此外，利用加拿大BTI公司生產(chǎn)的ROSPEC譜儀[10]分別測量了熱中子束和超熱中子束的能譜，如圖7所示，以驗證多球譜儀的測量結(jié)果。該譜儀包含1個直徑2 cm的3He正比計數(shù)器、1個直徑2 cm的包硼3He正比計數(shù)器(測量能量范圍為熱能～50 keV)、3個直徑2 cm的充H2(氣壓分別為1.01×105、4.05×105、7.09×105Pa)正比計數(shù)器(測量能量范圍為50 keV～1.5 MeV)及1個直徑為6 cm、氣壓為1.01×106Pa的充CH4正比計數(shù)器(測量能量范圍為1.5～4.5 MeV)，各探測器固定于一個可旋轉(zhuǎn)的底盤上，由計算機控制繞底盤中心勻速旋轉(zhuǎn)。由于ROSPEC譜儀在熱能～50 keV能區(qū)只有2個探測器進行測量，能量分辨率很差，因而在該能區(qū)僅能給出類似矩形的分布，但仍可看出，其譜面積(表示積分通量密度)與多球譜儀測量的相應(yīng)能區(qū)的譜面積基本一致。在高能區(qū)(50 keV～4.5 MeV)，ROSPEC譜儀的測量結(jié)果更高，盡管由于ROSPEC譜儀的測量范圍不能覆蓋更高能區(qū)，無法對更高能量中子產(chǎn)生的下散射(高能中子與含氫正比計數(shù)器中的H相互作用，產(chǎn)生的反沖質(zhì)子落在脈沖幅度譜的相對低能區(qū))影響進行修正，且由于譜儀的旋轉(zhuǎn)和大小不同，無法對尺寸不同的探測器進行不均勻束歸一修正，但由此可定性判斷中子束中可能存在相對較多的高能中子。

圖5 響應(yīng)函數(shù)修正后解得的252Cf源和241Am-Be源的中子能譜

圖6 多球譜儀測量的中子束能譜

圖7 ROSPEC譜儀和多球譜儀測量的中子能譜比較

為進一步定量驗證多球譜儀測量的準(zhǔn)確性，利用金箔測量了熱中子束在PMMA體模內(nèi)的中子通量密度深度曲線(可反映中子譜的軟硬程度)，并與以測量譜為源項的MCNP模擬結(jié)果進行比較，結(jié)果示于圖8。由圖8可見，兩者符合較好，間接證明了測量結(jié)果準(zhǔn)確可靠。

2.3 不確定度評估

本工作所關(guān)注的中子能量區(qū)間可劃分為熱中子能區(qū)(0.5 eV以下)、超熱中子能區(qū)(0.5 eV～10 keV)和快中子能區(qū)(10 keV以上)，因而針對以上能區(qū)的譜積分中子通量密度的不確定度進行評估，結(jié)果列于表2。

圖8 熱中子束在PMMA體模內(nèi)的中子通量密度深度曲線

表2 測量結(jié)果不確定度評估

3 結(jié)論

針對BNCT中子束，設(shè)計了改進的主動式多球譜儀，并對其響應(yīng)函數(shù)進行了校準(zhǔn)與驗證，同時通過大量實驗對影響探測單元計數(shù)率的因素(如探測器的定位、反應(yīng)堆功率變化等)進行了多次測試和校對，以確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確可靠。同時，針對醫(yī)院中子照射器的特點，通過相應(yīng)的實驗方法研究，解決了不均勻發(fā)散束測量、探測系統(tǒng)死時間過大、散射本底扣除等問題。此外，利用ROSPEC譜儀和金箔對中子能譜和PMMA體模內(nèi)的中子通量密度深度曲線進行了測量，驗證了多球譜儀測量結(jié)果的可靠性。本工作為醫(yī)院中子照射器臨床試驗研究的開展提供了重要的源項參數(shù)，同時也為BNCT中子束能譜的測量提供了相應(yīng)的技術(shù)手段。

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