邵婕文，王仲奇，甘 霖，何麗霞

(中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413)

分段γ掃描(SGS)是一種重要的非破壞性(NDA)定量分析手段。作為定量分析方法，其關(guān)鍵在于建立計數(shù)率與放射性核素含量的對應關(guān)系(校準曲線)，這個技術(shù)環(huán)節(jié)被稱為校準。校準還要給出分析結(jié)果(待測核素含量)的不確定度評估。目前的校準方法主要分為以標準樣品測量為基礎(chǔ)的活度(或質(zhì)量，下同)校準方法即常規(guī)效率校準和以模擬計算為基礎(chǔ)的無源效率校準[1]。前者完全依賴于實驗測量，需通過對一系列已知待測核素含量標準樣品進行測量，建立效率曲線；后者基于源自測量實驗的計算模型[2]，經(jīng)過數(shù)學計算建立效率曲線。

由于定量分析需得到測量對象中的滿足不確定度要求的待測核素含量。因此，作為活度校準方法的基礎(chǔ)，需建立與待測樣品(幾何與介質(zhì))一致的標準樣品。一致性程度需與測量結(jié)果的不確定度要求適應?；疃刃史椒ú皇芴囟y量裝置限制，具有操作規(guī)范、簡單的特點，可保證特定的測量裝置的測量結(jié)果及其測量不確定度具有必須的可追溯性。但由于整個核材料循環(huán)過程中，不同設(shè)施產(chǎn)生的核廢料與放射性廢物的測量對象種類繁多、形狀各異。實施活度校準方法所必需的技術(shù)基礎(chǔ)給這種技術(shù)的廣泛應用帶來很大的限制。

以數(shù)學建模和模擬計算為基礎(chǔ)的效率校準方法受標準樣品的約束較小，原則上可用于任何測量對象。但無源效率校準方法的實際應用，需針對特定測量裝置(尤其是探測系統(tǒng))建立基于標準模型、標準數(shù)據(jù)和標準活度放射性點源測量數(shù)據(jù)的模擬計算模型，這對于測量裝置的研發(fā)和應用有著很高的技術(shù)要求。

在放射性廢物的SGS定量測量分析應用方面，為解決建立標準大桶的難題，文獻[3]將小體積標準樣品按照一定方式填充至大桶中來替代標準大桶；文獻[1,4]在大桶中將線狀標準樣品沿漸開線排布以模擬標準大桶。本文基于這兩種校準方法，嘗試建立一種便于現(xiàn)場使用的校準方法。

1 校準原理

根據(jù)γ射線與物質(zhì)相互作用的原理，若已知探測器的探測效率和γ射線能量的函數(shù)關(guān)系，測量對象(樣品)的幾何條件，以及樣品基質(zhì)密度和γ射線源項的分布，就可計算出樣品中待測核素的質(zhì)量。而實際上，由于樣品的尺寸和形狀、基質(zhì)密度、放射性物質(zhì)源項分布差別很大，需對這些影響因素進行修正，均需通過對測量系統(tǒng)進行校準來實現(xiàn)。

活度校準方法中，需建立與待測樣品的幾何與介質(zhì)一致的標準樣品系列，建立計數(shù)率與核素含量的對應關(guān)系，如圖1所示，該曲線即為校準的一個雛形。

本文的等效活度校準方法基于蒙特卡羅模擬計算方法，研究相同基體大桶旋轉(zhuǎn)自發(fā)射測量中，不同半徑位置上放置的線狀標準樣品(標準線源)的探測效率與大桶探測效率之間的關(guān)系，建立標準線源對被測對象的等效活度校準方法，以達到利用標準線源即可對多種幾何形狀尺寸和多種待測核素進行校準的要求，進而建立測量裝置對標準線源不同能量γ射線的計數(shù)率與活度的關(guān)系，即校準曲線。

圖1 SGS的校準曲線

2 等效活度校準方法

圖2 半徑上不同位置處標準線源與測量對象的探測效率之比

在利用蒙特卡羅模擬方法研究“核素結(jié)塊”對于SGS測量準確性的影響[5]時，發(fā)現(xiàn)測量對象的半徑上存在一特殊位置PC(校準位置，PC≤R，R為測量對象半徑)，在旋轉(zhuǎn)自發(fā)射測量中，探測系統(tǒng)對于放置在此處的標準線源的探測效率與測量對象整體的探測效率相同。圖2示出了放置在外徑為5 cm的水溶液的不同半徑位置上186 keV線源探測效率與以水溶液為基體的均勻體源探測效率之比。從圖2可看出，線源位置P與特殊的校準位置相比，當標準線源越靠近測量對象的外表面(P>PC)時，標準線源發(fā)射的γ射線受到的阻滯越弱，因此探測系統(tǒng)得到的測量計數(shù)響應越大；當標準線源越靠近測量對象的對稱軸(P

選取密度均勻的溶液作為測量對象的基體材料，通過模擬計算得到校準位置對各變化參數(shù)的依賴關(guān)系(圖3)?？砂l(fā)現(xiàn)，被測對象基體的密度及射線能量是決定線源等效校準位置的重要因素。隨著密度的增大，等效位置明顯遠離軸心，趨近于被測對象外表面。對于高密度基體，等效刻度位置隨射線能量的不同變化明顯；對于低密度基體，低能區(qū)的等效校準位置受射線能量變化的影響較明顯，隨著能量的增大，影響逐漸減弱。在實際應用中，對于超過500 keV的特征γ射線能量，線源的等效位置基本可認為是相同的。

圖3 校準位置隨基體密度和射線能量的變化

等效活度校準方法將活度校準方法和效率校準方法相結(jié)合，發(fā)揮各自的優(yōu)勢。該方法主要通過以下技術(shù)途徑實現(xiàn)：1) 對于特定SGS裝置和確定的測量對象(參數(shù)包括基體材料和松裝密度、幾何尺寸以及待測核素特征γ射線能量)，通過蒙特卡羅模擬計算確定整體效率；2) 采用與步驟1相同的參數(shù)條件，通過蒙特卡羅模擬計算確定與整體效率相同的刻度位置；3) 使用與步驟1的基體材料相符、具有相同幾何尺寸和松裝密度的空白測量對象，將不同活度的標準線源放置在空白測量對象中的校準位置上，通過測量建立定量分析所需的校準曲線。

3 實驗驗證

本研究工作對線源的等效活度采取蒙特卡羅模擬方法和測量實驗方法進行比對驗證。

測量實驗中采用的測量樣品為已知235U含量的，填充了硝酸鈾酰溶液的，內(nèi)徑為9.5 cm、高度為12 cm的聚乙烯容器(圖4a)。將硝酸鈾酰溶液看作基體與鈾均勻分布的體源?？潭葮悠窞閷⒁阎疃?5Se線源放置其中的，充滿水介質(zhì)的，內(nèi)徑為9.5 cm的鉛玻璃容器(圖4b)。

由于實驗條件限制，測量實驗中的測量樣品和標準樣品的容器壁材料不同，需對測量數(shù)據(jù)分別進行容器壁的吸收校正處理[6]。兩者之間特征γ射線能量也不同，通過探測器對75Se線源不同特征γ射線的探測效率的計算結(jié)果擬合得到對235U的186 keV特征γ射線的探測效率[6]。由于硝酸鈾酰溶液和水介質(zhì)密度相近，測量樣品和標準樣品內(nèi)介質(zhì)密度不同所帶來的差異可忽略不計。

與測量實驗對應，模擬計算中所考慮的體源樣品為內(nèi)徑為9.5 cm、高度為12 cm的鈾溶液(基體與核素均勻分布)，線源為高度為12 cm的鈾。

由硝酸鈾酰溶液體源樣品的測量數(shù)據(jù)，扣除容器壁吸收影響后，可得到探測器對硝酸鈾酰溶液體源樣品中235U發(fā)射的186 keV特征γ射線探測效率為3.70×10-4。對刻度樣品(75Se線源放置在不同位置)的測量數(shù)據(jù)，扣除容器壁吸收影響后，經(jīng)擬合插值可得到探測器對186 keV特征γ射線的探測效率(表1)。體源與線源的探測效率的模擬計算結(jié)果示于圖5。

圖4 鈾溶液測量(a)和線源校準(b)示意圖

表1探測器對線源186keV能量不同半徑下的探測效率

Table1Detectionefficiencyofline-likesourceon186keVwithdifferentradii

半徑/cmP/R探測效率與鈾溶液探測效率的相對偏差/%2.00.423.32×10-4-10.32.50.533.33×10-4-10.03.00.633.55×10-4-4.03.50.743.77×10-41.94.00.843.86×10-44.2

圖5 體源與線源探測效率模擬計算結(jié)果

從表1和圖5可看出，不同位置上根據(jù)線源的測量結(jié)果得到探測器對于186 keV特征γ射線探測效率在P/R=0.75的附近與探測器對于均勻體源樣品中186 keV特征γ射線的探測效率相吻合，證實了模擬計算對于等效校準位置的預測。

4 結(jié)論

本文提出了利用放射性活度已知的標準線源對均勻圓柱形體源樣品的等效活度校準方法，通過蒙特卡羅模擬方法系統(tǒng)研究了等效校準位置對于樣品介質(zhì)密度、特征γ射線能量的依賴關(guān)系。通過對已知放射性活度體源和線源樣品的測量實驗，證實了等效校準位置的存在并與模擬計算結(jié)果相吻合。

模擬計算研究以及相應的驗證實驗結(jié)果表明，根據(jù)與測量對象幾何尺度不同的標準源(通常小于被測對象，線源為極端情況)，在特定半徑位置(可根據(jù)被測對象幾何尺寸、待測核素特征γ射線能量以及標準源的幾何尺寸預先計算得到)測量數(shù)據(jù)，直接可得到體源中待測核素的放射性活度。

這種介于常規(guī)效率校準與無源效率校準方法之間的等效校準方法，對于拓展SGS技術(shù)的應用和簡化SGS測量裝置的研發(fā)和使用規(guī)范，有著積極的意義。

后續(xù)的模擬計算和實驗驗證將系統(tǒng)研究對象基體密度、幾何尺寸以及待測核素特征γ射線能量，標準源特征γ射線能量以及幾何尺寸對于等效校準位置的影響，對基于這種校準方法的SGS分析結(jié)果開展不確定度評估研究，使其成為非破壞性定量分析技術(shù)的有效工具。

感謝中國原子能科學研究院放射化學研究所的宗波、柏磊、程毅梅提出的寶貴意見。

參考文獻：

[1] 王奕博. 分段γ掃描系統(tǒng)無源刻度技術(shù)研究[D]. 北京：中國原子能科學研究院，2009.

[2] 何麗霞. 探測器表征技術(shù)在核保障非破壞性γ檢測系統(tǒng)中的應用研究[D]. 北京：中國原子能科學研究院，2009.

[3] DUNG T Q. Calculation of the systematic error and correction factors in gamma waste assay system[J]. Annals of Nuclear Energy, 1997, 24(1): 33-47.

[4] 周志波. 桶裝核廢物快速檢測方法研究[D]. 北京：中國原子能科學研究院，2007.

[5] 王仲奇，宗波，郜強，等. 分層γ掃描定量分析中層內(nèi)放射性非均勻分布影響分析[J]. 原子能科學技術(shù)，2012，46(1)：103-108.

WANG Zhongqi, ZONG Bo, GAO Qiang, et al. Study on effect of radial-heterogeneity in segmented gamma scanning analysis[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(1): 103-108(in Chinese).

[6] 邵婕文. 桶裝放射性廢物測量裝置自動化控制與刻度方法研究[D]. 北京：中國原子能科學研究院，2011.