尹邦躍，屈哲昊

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程研究設(shè)計(jì)所，北京 102413)

UN燃料具有鈾密度高、熔點(diǎn)高、熱導(dǎo)率高、熱膨脹系數(shù)低、輻照穩(wěn)定性好、裂變氣體釋放率低、與液態(tài)金屬冷卻劑相容性好、中子譜硬等優(yōu)點(diǎn)，成為未來(lái)空間核電源、核火箭、快堆和ADS的重要候選燃料。美國(guó)在Advanced LMFBR計(jì)劃中，利用EBR-Ⅱ?qū)嶒?yàn)快堆對(duì)(U,Pu)N燃料進(jìn)行了輻照考驗(yàn)。1984年后，美國(guó)在SPR-6、SP-100、SAFE、HOMER、Prometheus等空間核電源和核動(dòng)力推進(jìn)裝置設(shè)計(jì)或使用了UN燃料。近期，美國(guó)的SAFE-400、HOMER-15、JIMO等空間核動(dòng)力裝置和SSTAR、HPM小型反應(yīng)堆，以及俄羅斯的SVBR-75/100小型反應(yīng)堆均設(shè)計(jì)了UN燃料。

合成高純度、化學(xué)計(jì)量比、燒結(jié)活性的UN粉末是制備UN燃料的關(guān)鍵技術(shù)之一。UN粉末制備方法主要有UO2碳熱還原氮化法和金屬鈾直接氮化反應(yīng)法。碳熱還原氮化法是工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)UN粉末的主要方法，但由于C、O等間隙雜質(zhì)難以徹底去除，嚴(yán)重影響UN燃料的性能。金屬鈾直接氮化反應(yīng)法是小批量制備高純度UN粉末的重要方法，工藝流程短，屬于放熱反應(yīng)，反應(yīng)溫度低，所制備氮化鈾粉末粒度細(xì)小。更重要的是高純度金屬鈾粉可現(xiàn)用現(xiàn)制，氮化鈾粉末中的O和C雜質(zhì)含量易控制[1-2]。UN是共價(jià)鍵比例高、燒結(jié)致密化困難的陶瓷，在1 700 ℃進(jìn)行無(wú)壓燒結(jié)，相對(duì)密度僅為90%左右。而在1 800 ℃以上燒結(jié)時(shí)，UN將發(fā)生分解反應(yīng)。即使采用熱壓燒結(jié)工藝，在燒結(jié)溫度的提高和添加劑的引入受限制的情況下，要使UN陶瓷相對(duì)密度達(dá)到95%也是較困難的[3]。

本文采用多次循環(huán)氫化-脫氫粉碎工藝制備細(xì)小的金屬鈾粉，并在氫化反應(yīng)爐內(nèi)與氮?dú)庵苯舆M(jìn)行氮化反應(yīng)制得氮化鈾粉末，再進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)制得UN陶瓷芯塊，探討鈾粉粒度、氮化反應(yīng)工藝和熱壓燒結(jié)工藝對(duì)UN芯塊的密度、成分、晶粒尺寸等的影響。

1 實(shí)驗(yàn)

將純度為99.5%、直徑為10 mm、高度為20 mm的金屬鈾塊置入硝酸中浸泡，去除表面氧化膜，使其恢復(fù)銀白色金屬光澤，再用無(wú)水乙醇清洗3次去除鈾塊表面的殘留酸液。隨后置入盛有無(wú)水乙醇的容器內(nèi)，再轉(zhuǎn)移進(jìn)電阻爐內(nèi)進(jìn)行氫化-脫氫反應(yīng)。在電阻爐內(nèi)充入0.12 MPa、純度為99.99% 的氫氣，升溫至225 ℃開始鈾的氫化反應(yīng)，第1次氫化時(shí)間為16 h；氫化結(jié)束后繼續(xù)升溫至500 ℃保溫進(jìn)行脫氫；脫氫完成后再充入0.12 MPa的高純氫氣，降溫至225 ℃開始第2次循環(huán)氫化-脫氫，如此反復(fù)多次可使金屬鈾粉的粒度減小。

在氫化反應(yīng)爐內(nèi)通入0.12 MPa、純度為99.9%的氮?dú)猓郎刂?00～600 ℃，使金屬鈾粉與氮?dú)庵苯影l(fā)生氮化反應(yīng)，6～24 h后制得氮化鈾粉末。為避免氮化鈾粉末氧化，氫化爐與無(wú)氧手套箱通過(guò)法蘭連接，打開法蘭，取出氮化鈾粉末并裝入石墨模具內(nèi)，將模具間隙用膠密封后從手套箱內(nèi)轉(zhuǎn)移進(jìn)熱壓燒結(jié)爐內(nèi)。升溫至1 350～1 600 ℃，在50 MPa壓力，10-2Pa真空度條件下進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)1～2 h，制得UN陶瓷芯塊。

用Mastersize2000激光衍射粒度儀測(cè)試粉末的粒度分布，用DMAX RB型X射線衍射儀(XRD)測(cè)試粉末和陶瓷的相結(jié)構(gòu)。用排水法測(cè)定UN陶瓷的密度。用LECO TC600氧氮測(cè)定儀檢測(cè)UN芯塊的氧和氮含量，用LECO CS600碳硫測(cè)定儀檢測(cè)碳含量，用Optima5300原子發(fā)射光譜儀檢測(cè)金屬雜質(zhì)含量。用光學(xué)顯微鏡和JSM 6480LV型掃描電鏡(SEM)觀察粉末的顆粒形貌和陶瓷的微觀組織(化學(xué)腐蝕配方為30 mL HNO3+10 mL C3H6O3混合溶液)。

2 結(jié)果和討論

2.1 UN體系的熱力學(xué)分析

采用Hayes等[4]的UN的比定壓熱容cp測(cè)量值，經(jīng)擬合得到UN的cp的計(jì)算公式：

cp=34.895 75+5.839×10-2T-

4.870 44×10-5T2+1.730 4×

10-8T3-1.054 1×10-12T4

(1)

式中，T為溫度，K。U2N3的比定壓熱容報(bào)道數(shù)據(jù)較少，Tagawa[5]根據(jù)低溫實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合得到如下公式：

cp=11.968+6.465 8×10-3T+

1.730 4×10-8T3-109 370T-2

(2)

室溫下，UN的標(biāo)準(zhǔn)摩爾生成焓文獻(xiàn)報(bào)道值較多，去掉最高值與最低值后取平均為-296.5 kJ/mol；其標(biāo)準(zhǔn)摩爾生成熵為-83.584 J/(mol·K)。室溫下，U2N3的標(biāo)準(zhǔn)摩爾生成焓文獻(xiàn)值為-85.17～-94.1 kcal/mol，本文中取平均值-89.3 kcal/mol(-375.1 kJ/mol)；其標(biāo)準(zhǔn)摩爾生成熵為-49.812 J/(mol·K)。

計(jì)算得到300、700、1 900、2 900 K溫度下UN的自由能分別為-271.4、-238.9、-134.5、-48.4 kJ/mol，理論上說(shuō)明UN在室溫～2 627 ℃、0.1 MPa 條件下均穩(wěn)定。在300、700、1 600、1 700 K溫度下U2N3的自由能分別為-63.6、-43.5、-1.1、3.2 kJ/mol，故理論上，U2N3在1 600 K(1 327 ℃)以上、0.1 MPa 氮條件下將發(fā)生分解。

由于引用的比定壓熱容不同，導(dǎo)致UN和U2N3的理論分解溫度不同。本實(shí)驗(yàn)所用熱壓燒結(jié)爐的真空度不優(yōu)于9×10-3Pa，為精確計(jì)算U2N3和UN的實(shí)際分解溫度，確定UN陶瓷的合適燒結(jié)溫度范圍，對(duì)不同溫度下U2N3和UN的分解壓進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果列于表1。

表1 U2N3和UN在不同溫度下的分解壓

可見，U2N3在1 300 K(1 027 ℃)以上、真空條件下將會(huì)分解成UN，較非真空條件下的理論分解溫度降低約300 ℃。UN陶瓷的真空燒結(jié)溫度不得高于1 900 K(1 627 ℃)，若燒結(jié)溫度過(guò)高，將會(huì)造成UN的分解，較非真空條件下UN的分解溫度降低至少1 000 ℃。這說(shuō)明用U2N3粉末作原料在1 027～1 627 ℃溫度內(nèi)進(jìn)行真空燒結(jié)，可獲得UN陶瓷芯塊。

UN、U2N3的分解壓方程分別為(壓力p的量級(jí)為105Pa)：

lgp(UN)=8.997-30 679.5/T

(3)

lgp(U2N3)=4.991 65-8 088.9/T

(4)

2.2 低溫氮化反應(yīng)合成U2N3粉末

將金屬鈾塊進(jìn)行4次循環(huán)氫化-脫氫粉碎后，再與高純氮?dú)庠?00～600 ℃進(jìn)行低溫氮化反應(yīng)，反應(yīng)時(shí)間為6～24 h，得到的氮化鈾粉末呈淺灰色，而在高于600 ℃進(jìn)行氮化反應(yīng)得到的氮化鈾粉末發(fā)生部分團(tuán)聚。反應(yīng)前氮?dú)獬跏級(jí)毫?.2×105Pa，反應(yīng)過(guò)程中壓力最高可達(dá)2×105Pa。

1) N與U的原子個(gè)數(shù)比

圖1 溫度對(duì)氮化反應(yīng)后氮化鈾的N與U的原子個(gè)數(shù)比的影響

根據(jù)氮化反應(yīng)前后粉末的質(zhì)量增加率可粗略計(jì)算出氮化鈾的N與U的原子個(gè)數(shù)比變化趨勢(shì)，結(jié)果如圖1所示?？梢?，當(dāng)?shù)磻?yīng)溫度從300 ℃增加至600 ℃時(shí)，反應(yīng)24 h后氮化鈾的N與U的原子個(gè)數(shù)比逐漸減小。300 ℃氮化反應(yīng)24 h后，氮化鈾粉末的N與U的原子個(gè)數(shù)比為1.734。400 ℃氮化反應(yīng)24 h后，氮化鈾粉末的N與U的原子個(gè)數(shù)比為1.449，最接近U2N3的原子個(gè)數(shù)比1.5。500 ℃和600 ℃氮化反應(yīng)的N與U的原子個(gè)數(shù)比分別減小至1.288和1.316，由于實(shí)驗(yàn)測(cè)量誤差，可認(rèn)為在500 ℃和600 ℃進(jìn)行氮化反應(yīng)所得氮化鈾的N與U的原子個(gè)數(shù)比幾乎相等；N與U的原子個(gè)數(shù)比減小是由于溫度升高后氮化反應(yīng)和氮化鈾分解反應(yīng)同時(shí)存在的結(jié)果。本實(shí)驗(yàn)中，300～400 ℃即可較快地完成金屬鈾粉的氮化反應(yīng)，與文獻(xiàn)[5]報(bào)道一致。Tagawa[5]利用熱重法分析UH3與氮的反應(yīng)發(fā)現(xiàn)，增重始于160 ℃，240 ℃以上開始加速反應(yīng)。

2) 相結(jié)構(gòu)

圖2所示為低溫合成氮化鈾粉末的XRD相結(jié)構(gòu)分析結(jié)果，300～400 ℃氮化反應(yīng)24 h得到的氮化鈾粉末為單一UN2相(即α-U2N3相)；隨著反應(yīng)溫度升至500 ℃，主要相為α-U2N3相，但還出現(xiàn)少量β-U2N3相；600 ℃氮化反應(yīng)24 h，得到的粉末中β-U2N3第二相含量較多。400 ℃氮化反應(yīng)6 h與反應(yīng)24 h得到的氮化鈾粉末的相結(jié)構(gòu)相似，均為α-U2N3。在所有氮化鈾粉末中均未檢出U、UO2、UC等雜質(zhì)相，顯示出金屬鈾粉低溫氮化反應(yīng)法合成高純度氮化鈾粉末的優(yōu)點(diǎn)。

圖2 氮化反應(yīng)溫度和時(shí)間對(duì)合成產(chǎn)物相結(jié)構(gòu)的影響

文獻(xiàn)[6]指出，將氫化法制備的金屬鈾粉末在氮?dú)庵屑訜嶂?00 ℃時(shí)，將生成UN、U2N3、UN2的混合物。傳統(tǒng)碳熱還原氮化法制備的氮化鈾粉末中通常存在UO2、U(C,N)等雜質(zhì)相。

3) 粒度

圖3 氮化反應(yīng)溫度對(duì)U2N3粉末中位粒度的影響

圖3所示為在不同溫度下氮化反應(yīng)24 h合成α-U2N3粉末的中位粒度，可見，隨著氮化反應(yīng)溫度從300 ℃提高至600 ℃，α-U2N3粉末的中位粒度從38.3 μm逐漸增大至115.45 μm；尤其當(dāng)?shù)磻?yīng)溫度超過(guò)500 ℃后，粉末出現(xiàn)部分燒結(jié)現(xiàn)象，粒度增大速度更快。而400 ℃氮化反應(yīng)6 h和12 h得到的α-U2N3粉末的中位粒度分別為41.78 μm和67.39 μm。

將金屬鈾塊進(jìn)行9次氫化-脫氫循環(huán)粉碎后得到更細(xì)小的金屬鈾粉，在300 ℃氮化反應(yīng)24 h得到α-U2N3粉末的中位粒度為18.07 μm，如圖4所示，較4次氫化-脫氫循環(huán)粉碎、300℃氮化反應(yīng)得到的α-U2N3粉末的中位粒度小約20 μm。但9次循環(huán)粉碎制備金屬鈾粉的效率較低，細(xì)小的金屬鈾粉活性高，易發(fā)生氧化，影響工藝穩(wěn)定性。

根據(jù)上述低溫反應(yīng)合成氮化鈾粉末的相結(jié)構(gòu)、N與U的原子個(gè)數(shù)比和粒度變化進(jìn)行綜合分析，金屬鈾粉的氮化反應(yīng)在300～400 ℃、6 h即可順利進(jìn)行，反應(yīng)產(chǎn)物為單一α-U2N3相，N與U的原子個(gè)數(shù)比不小于1.45，中位粒度不大于45 μm，且合成效率較高。

2.3 熱壓燒結(jié)制備UN陶瓷芯塊

雖然用U2N3粉末或成形壓塊在氮?dú)夥罩羞M(jìn)行高溫?zé)Y(jié)，既可使U2N3分解為UN，又可避免UN的分解，但U2N3粉末極易氧化。為防止UN分解一般需采用氣壓燒結(jié)，但對(duì)燒結(jié)爐的密封性、氮?dú)饧兌?、操作安全性的要求非常高。本文用金屬鈾粉低溫氮化反?yīng)合成的α-U2N3粉末為原料進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)，工藝和設(shè)備相對(duì)簡(jiǎn)單，研究發(fā)現(xiàn)在1 350 ℃以上燒結(jié)可得到單一UN相的陶瓷芯塊。

圖4 用4次和9次循環(huán)粉碎金屬鈾粉合成的U2N3粉末的粒度分布曲線

1) 相結(jié)構(gòu)和密度

圖5為1 450 ℃真空熱壓燒結(jié)氮化鈾陶瓷芯塊的XRD相結(jié)構(gòu)圖，為單一UN相。

圖5 1 450 ℃熱壓燒結(jié)UN芯塊的XRD相結(jié)構(gòu)

以4次循環(huán)氫化-脫氫粉碎、中位粒度約為38 μm的金屬鈾粉進(jìn)行氮化反應(yīng)合成的U2N3粉末為原料，進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)制得UN陶瓷芯塊，發(fā)現(xiàn)如果熱壓燒結(jié)溫度低于1 450 ℃，UN芯塊的相對(duì)密度不超過(guò)90%；即使在1 600 ℃進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)，相對(duì)密度也僅為93.5%，如圖6所示，證實(shí)了UN陶瓷的燒結(jié)致密化非常困難。但考慮到UN會(huì)在1 800 ℃以上發(fā)生嚴(yán)重分解，燒結(jié)溫度不宜過(guò)高，最好不要高于1 627 ℃?？梢?，UN陶瓷的熱壓燒結(jié)致密化溫度范圍非常窄，位于1 400～1 600 ℃之間。

圖6 熱壓燒結(jié)溫度對(duì)UN陶瓷芯塊密度的影響

為進(jìn)一步提高UN陶瓷的燒結(jié)密度，在提高燒結(jié)溫度和引入添加劑受限制的情況下，可采用的工藝辦法是細(xì)化U2N3粉末粒度和優(yōu)化燒結(jié)工藝參數(shù)。圖6顯示，以9次循環(huán)氫化-脫氫粉碎中位粒度約18 μm的金屬鈾粉進(jìn)行氮化反應(yīng)合成的U2N3粉末為原料，在1 450、1 500、1 550、1 600 ℃進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)，制得的UN陶瓷的相對(duì)密度分別為92.7%、94.0%、96.1%、98.9%。

2) 化學(xué)成分

理論上，U在UN中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為94.45%，N的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.55%。對(duì)9次循環(huán)氫化粉碎鈾粉氮化反應(yīng)、1 550 ℃真空熱壓燒結(jié)2 h、相對(duì)密度為96.1%的UN芯塊(1#樣品)，以及4次循環(huán)氫化粉碎鈾粉氮化反應(yīng)、1 600 ℃真空熱壓燒結(jié)2 h、相對(duì)密度為93.5%的UN芯塊(2#樣品)進(jìn)行了元素含量檢測(cè)分析，結(jié)果列于表2?？梢姡瑑煞NUN芯塊的U和N的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)均大于99%，每個(gè)金屬雜質(zhì)含量均低于50 μg/g，但氧含量均大于7 000 μg/g，碳含量均大于2 000 μg/g。氧主要來(lái)源于金屬鈾原材料的氧、鈾粉和氮化鈾粉氧化及UN芯塊表面氧化，碳主要來(lái)源于金屬鈾原材料的碳、熱壓燒結(jié)石墨模具。

將1# UN芯塊表面進(jìn)行研磨拋光處理以去掉碳層，并采用無(wú)水乙醇代替水進(jìn)行最后一次研磨拋光，得到3#樣品。檢測(cè)分析發(fā)現(xiàn)，U和N總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為99.57%，每個(gè)金屬雜質(zhì)含量均低于50 μg/g，氧含量為1 048 μg/g，碳含量為502 μg/g。3#樣品的O和C雜質(zhì)含量均較1#樣品的低，說(shuō)明O雜質(zhì)主要來(lái)源于UN芯塊表面的氧化，C雜質(zhì)主要來(lái)源于金屬鈾原料和UN芯塊表面被石墨模具污染。

表2 真空熱壓燒結(jié)UN芯塊的元素含量檢測(cè)分析結(jié)果

碳熱還原氮化法制備的UN粉末通常存在較多C、O等間隙雜質(zhì)。為制備高純度的UN粉末，需研究和優(yōu)化UO2與炭黑的質(zhì)量配比、反應(yīng)溫度、保溫時(shí)間和氣氛等工藝參數(shù)，UO2與炭黑的質(zhì)量配比一般為2.2～3.2，通常先在1 500～1 550 ℃、高純氮?dú)庵斜?～4 h進(jìn)行還原和氮化反應(yīng)，然后再在1 400～1 450 ℃、N2-H2混合氣體中保溫2～4 h進(jìn)行脫氧和除碳，以降低UN粉末中的C和O雜質(zhì)含量。用該方法制備的UN粉末中的C和O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)一般大于0.1%[1,7-8]，當(dāng)工藝控制不當(dāng)時(shí)，可能達(dá)到0.27%～0.4%[2,9]。比較發(fā)現(xiàn)，本文制備的UN芯塊中C和O的質(zhì)量分?jǐn)?shù)是較低的。

3) 微觀組織

圖7所示為以9次循環(huán)粉碎鈾粉發(fā)生氮化反應(yīng)得到的U2N3粉末為原料，在不同溫度下進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)2 h得到的UN芯塊的微觀組織?？梢?，在1 450 ℃以下難以燒結(jié)致密，存在較多大氣孔。在1 600 ℃真空熱壓燒結(jié)的晶粒發(fā)育完整，平均尺寸不大于10 μm，大部分表面孔洞不是原顆粒間的深孔隙造成的，更像典型的UN分解產(chǎn)生氣體逸出后留下的淺孔洞。1 550 ℃真空熱壓燒結(jié)UN芯塊的致密性很高，晶粒細(xì)小均勻，平均尺寸不大于10 μm，未發(fā)現(xiàn)金屬鈾相。

圖7 不同溫度真空熱壓燒結(jié)2 h后UN陶瓷的微觀組織

圖8所示為以4次循環(huán)粉碎鈾粉發(fā)生氮化反應(yīng)得到的U2N3粉末為原料，在1 600℃進(jìn)行真空熱壓燒結(jié)得到UN芯塊的微觀組織，由于粉末粒度仍然較粗，顆粒內(nèi)部殘留少量XRD難以探測(cè)到的、未參與氮化反應(yīng)的金屬鈾(圖中箭頭指示部分)，經(jīng)熱壓燒結(jié)后在UN晶界觀察到金屬鈾相。

3 結(jié)論

1) 金屬鈾粉與氮?dú)庠?00～400 ℃反應(yīng)可合成α-U2N3粉末；9次循環(huán)氫化-脫氫粉碎鈾粉在300 ℃氮化反應(yīng)24 h制得中位粒度為18.07 μm的α-U2N3粉末，比4次循環(huán)氫化-脫氫粉碎鈾粉在同樣條件下氮化反應(yīng)得到的α-U2N3粉末的中位粒度小約20 μm。

2) U2N3在1 027 ℃以上將會(huì)完全分解成UN，而UN在1 627 ℃以上燒結(jié)也會(huì)發(fā)生分解。

3) 38.3 μm U2N3粉末在1 600 ℃真空熱壓燒結(jié)，制得UN陶瓷的相對(duì)密度為93.5%，殘留少量金屬鈾；而18.07 μm U2N3粉末在1 550 ℃真空熱壓燒結(jié)，制得UN陶瓷的相對(duì)密度為96.1%，不殘留金屬鈾，U和N的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為99.57%，每個(gè)金屬雜質(zhì)含量均低于50 μg/g，氧含量為1 048 μg/g，碳含量為502 μg/g。

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