申慧芳，錢 淵，杜 林，劉 衛(wèi),*

(1.中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800；2.山西農(nóng)業(yè)大學 文理學院，山西 太谷 030801)

氚是核設施放射性核素劑量評價的主要放射性核素之一。由于它是氫的同位素，具有與氫相似的化學和物理特性，隨著氫的循環(huán)在不同環(huán)境介質(zhì)中遷移轉(zhuǎn)化，因此在核環(huán)境評價中，氚作為單獨的核素進行處理。從核設施釋放出來氚的主要形式有：氚化水(HTO)和氚化氫(HT)，釋放到大氣中的HTO和HT(經(jīng)土壤微生物的作用可轉(zhuǎn)化成HTO)最后被植物吸收，形成組織自由水氚(TFWT)；進入植物體內(nèi)的HTO在光合作用下轉(zhuǎn)化合成到植物的有機物中形成有機氚(OBT)[1-3]。與HTO相比，OBT在植物中有更長的滯留時間，劑量轉(zhuǎn)換因子也是HTO的2倍多[2,4-5]。對于人類，一旦食入被氚污染的食物，OBT將可能是所受輻射劑量的主要貢獻因素[3,6-7]。同時OBT的含量可用于氚釋放后的溯源研究、生物調(diào)查、大氣污染評價和核電站附近居民的劑量評價[8]，因此，國際上關于植物中OBT的研究越來越受到關注[9-10]。本文就目前植物中OBT的定義、形成、測量及其模型的研究進展進行分析，以期為植物中OBT的國內(nèi)研究提供參考。

1 植物中有機氚的定義和分類

通過交換和吸收進入植物葉片中的HTO在植物水分代謝作用下，轉(zhuǎn)化為TFWT，在新陳代謝特別是光合作用下，葉片中組織TFWT中的氚與有機分子結(jié)合形成OBT[1-3,11]。通常所指的OBT為與生物有機體有機分子結(jié)合的所有氚原子的總和，根據(jù)氚與有機分子間化學鍵的穩(wěn)定與否，OBT又可分為兩部分：交換性有機氚(E-OBT)和非交換性有機氚(NE-OBT)[1,3-4]。植物中氚的化學形態(tài)、交換性和非交換性OBT的形成差異示于圖1。

圖1 植物中氚的化學形態(tài)、交換性和非交換性OBT形成差異示意圖

1.1 交換性有機氚

1.2 非交換性有機氚

非交換性OBT和交換性OBT有時很難區(qū)分。關于非交換性OBT的定義已成為近幾年來國際上爭論的主題[1]。IAEA的國際合作項目輻射安全環(huán)境模型(EMRAS)程序中的氚和14C工作組對非交換性OBT的性質(zhì)進行了詳細研究[9]，將非交換性OBT定義為“用無氚水反復沖洗后的生物干物質(zhì)燃燒后所得水中的氚”，它代表的是C—T鍵形成的含氚物質(zhì)和“隱藏氚”，這兩種氚是活的有機體通過自然環(huán)境或生物過程由HTO(或HT轉(zhuǎn)化成HTO)形成的，該定義中，“隱藏氚”是指干物質(zhì)大生物分子中處于交換位置的氚，但不能用無氚水反復沖洗去掉，因此非交換性OBT濃度測量時也包括“隱藏氚”在內(nèi)，它與生物化學中的“隱藏氫”類似。

非交換性有機氚主要是通過酶的催化反應由氚原子和碳原子形成的C—T鍵，除非有強酸、強堿存在，或在催化作用下，一般情況C—T鍵很穩(wěn)定。由于C—T鍵較穩(wěn)定，牢固地與有機物結(jié)合在一起，它代表著植物生長期間周圍環(huán)境中氚結(jié)合進有機物的綜合水平，通常只有在有機化合物腐爛分解時才能釋放出來[2,13]。因C—H(C—T)鍵較穩(wěn)定，非交換性有機氚排出速度與液態(tài)氚或交換性OBT相比較慢，因此可長時間停留在有機體內(nèi)[1-2，14]。

由于交換性有機氚的行為與HTO相似，為精確評價OBT的劑量影響，在劑量評價中應扣除用無氚水反復沖洗掉的那部分交換性有機氚[4]。關于植物中交換性有機氚與非交換性有機氚的比率，目前研究較少，僅對卷心菜、萵苣、土豆、胡蘿卜和甜菜進行過一些研究，結(jié)果表明，交換性OBT所占的比例大于20%，不同植物間該比例的差異較大，在用無氚污染水灌溉時交換性OBT所占的比例為20%～36%，在用氚污染的水灌溉時OBT所占的比例為30%～57%[4]。因此，今后對于不同植物中交換性OBT的含量還應開展大量的試驗研究，為精確評價OBT的食入劑量提供理論依據(jù)。

2 植物中OBT的形成過程

核設施釋放出的氚主要化學形態(tài)為HTO和HT，HTO通過土壤(通過干濕沉降進入土壤)或植物的氣孔進入植物體內(nèi)，HT則經(jīng)過擴散到達土壤并很快在土壤表層微生物的作用下氧化成HTO，通過根部進入植物[1-2]。土壤中的HTO還可通過蒸發(fā)作用進入大氣或通過水平和垂直擴散在土壤中遷移，土壤表層的液態(tài)HTO被植物通過根部吸收后一部分通過蒸騰作用進入大氣，一部分留在植物中形成了TFWT，還有一部分在葉子中通過同化作用形成OBT[1,3]。核設施氣態(tài)HTO和HT釋放后在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化示于圖2[2]。

圖2 氣態(tài)氚在不同環(huán)境介質(zhì)中的遷移轉(zhuǎn)化

2.1 植物中OBT的形成

許多研究證明，光合作用在OBT的同化形成過程中起主要作用[1,3](圖3)。光合作用過程涉及許多生化反應，一些反應需要光能存在，稱為光化學反應，不需要光化學反應的稱為暗反應。在白天，水和HTO進行光解，產(chǎn)生4個H+(T+)，使氧化型輔酶Ⅱ(NADP+)還原，形成還原型輔酶Ⅱ(NADPH)和H+(T+)，同時啟動了光合磷酸化，形成三磷酸腺苷(ATP)，這些化合物被用于卡爾文循環(huán)的暗反應中。進入葉綠體的CO2與H2O(HTO)發(fā)生水解反應，產(chǎn)生磷酸甘油酸(PGA)，這是H或T轉(zhuǎn)化進入有機分子最主要的一步，磷酸甘油酸被NADPH+和H+(T+)還原，此過程需要消耗ATP，生成的產(chǎn)物是3-磷酸丙糖，3-磷酸丙糖可將葉綠體運出，在細胞質(zhì)中合成蔗糖和其他有機化合物，H+(T+)也能與植物體內(nèi)的其他元素形成不同的化學鍵，例如：—C—H(—C—T)、—S—H(—S—T)、—N—H(—N—T)、—P—H(—P—T)等[1,3]。無論光的強度如何，其他的一些生物化學途徑如氧化呼吸或三羧酸循環(huán)過程也能產(chǎn)生OBT[1,9]。另一方面，在植物新陳代謝不同階段會發(fā)生大量的加氫反應和脫氫反應，這些反應使氫原子(氚原子)從一種化合物分子形態(tài)轉(zhuǎn)化成另一種化合物分子形態(tài)，這些過程中OBT的生成量遠小于光反應過程中生成的量，但這些過程也是有一定意義的[1,3]。

圖3 OBT形成的光合作用途徑

晚上由于植物葉子的氣孔處于關閉狀態(tài)，植物的新陳代謝機制和生理過程不同于白天，因此晚上植物中OBT的形成與白天有所不同。早在1959年就有學者利用小球藻研究過OBT在無光條件下的形成情況，結(jié)果顯示，結(jié)合進不可交換位置的氚是有光條件下的1/3[11]。近年來有研究[1,11,15]表明，植物中的OBT在晚上的形成速率為白天的1/5～1/3，雖然對于晚上氣態(tài)HTO釋放后植物中有機氚的形成進行過一些試驗研究[15]，但目前OBT在晚上的形成機制尚不清楚，可能與外部環(huán)境的影響有關，例如空氣中較高的HTO濃度、植物葉片氣孔開閉的程度等，因此OBT在晚上的形成機制還需通過大量的試驗來深入研究。

氣態(tài)HT也可通過光合作用外的其他途徑產(chǎn)生有機物質(zhì)[1]，但HT通過沉積轉(zhuǎn)化成OBT的沉積速率非常低，一些研究發(fā)現(xiàn)在萵苣、馬鈴薯、卷心菜、玉米和草中的沉積速率為0.1×10-11～4.6×10-11ms-1[1,3]，所以在氚的劑量評價中HT通過沉積途徑合成的OBT可忽略。HT對植物造成污染的常規(guī)途徑是HT在植物葉片中和土壤中被氧化成HTO然后進入植物體[1]。

植物中OBT的形成速率和植物的生長發(fā)育階段與周圍環(huán)境情況有關，OBT的濃度則主要與環(huán)境因子和植物參數(shù)[1,3,16]等有關，研究[1,3,11,15]表明影響植物中OBT形成的因素主要有：植物的品種和器官、生物分子、生長發(fā)育階段、光和CO2濃度等。

2.2 植物中OBT的轉(zhuǎn)運過程

葉子在光反應中積累的有機氚一部分作為淀粉儲存在葉綠體中，一部分在晚上輸送給細胞質(zhì)液轉(zhuǎn)化為蔗糖[3]。氚光合同化產(chǎn)物(蔗糖)根據(jù)植物本身生長、能量儲存、形成果實等需求從葉片輸送給整個植物體。蔗糖又可分解為葡萄糖和果糖，葡萄糖和果糖可直接用于產(chǎn)生能量和作為化合物的結(jié)構。氚結(jié)合進有機分子形成OBT的合成和轉(zhuǎn)移速率主要與氣態(tài)氚釋放時植物所處的生長發(fā)育階段[1,3]有關。植物可食用部分中OBT的濃度和OBT的轉(zhuǎn)移速率隨生長發(fā)育階段變化而變化，例如在營養(yǎng)生長階段，OBT轉(zhuǎn)移給果實或籽粒中的量較少，而在生殖生長階段則較多[3]。

為定量描述OBT的轉(zhuǎn)運，一些研究者用轉(zhuǎn)運指數(shù)(TLI)來衡量[1,11]，其定義為：成熟收獲時籽粒燃燒水中OBT的濃度占HTO釋放結(jié)束后植物葉片中TFWT濃度的百分比。試驗證明TLI隨氣態(tài)氚釋放時植物的生長發(fā)育階段而變化：HTO釋放時植物處于幼嫩時期，TLI的范圍為0.06%～0.2%；HTO釋放時植物生長處于果實線性生長階段，則TLI的范圍為0.4%～0.9%；HTO釋放時植物處于開始成熟時期，TLI的范圍為0.04～0.2%[1,11]。

2.3 植物OBT中氚的份額

雖然植物中的HTO和周圍環(huán)境中的HTO很快就能達到平衡，但氚結(jié)合進入有機物的速率較慢，植物中OBT和OBH的比值從氚釋放開始時逐漸升高，但即使在氣態(tài)氚長期穩(wěn)定暴露情況下，植物有機物質(zhì)中OBT的濃度通常與TFWT的濃度也達不到平衡[3]。植物中OBT的轉(zhuǎn)化較慢，特別是在儲藏器官中[3,11]，在氚的短時暴露下，吸收同化OBT的總量在植物的整個生育期中減少的速率較慢，相反，比活度下降的較明顯，因為產(chǎn)生了新的有機物質(zhì)使植物中的OBT得到稀釋。

由于氫(H)和氚(T)原子質(zhì)量不同，在OBT的合成和分解代謝過程中存在明顯的同位素效應[3]。氚(T)的化學反應速率較氫(H)的慢，因此與氫相比，結(jié)合進有機分子中的氚相應要少；但另一方面，C—T鍵的分解斷裂較C—H鍵的慢得多。有研究[1-3]顯示，在OBT的形成過程中存在明顯的同位素甄別效應，不同植物同位素甄別效應因子不同，如草為0.52，萵苣為0.68，蘿卜為0.46，番茄為0.72。

比活度率(SAR)指在植物已給定的庫室中OBT與HTO比活度的比，用于衡量生物系統(tǒng)將氚濃縮進有機物中的能力，該比率可用植物中干物質(zhì)完全燃燒產(chǎn)生的水(水當量)中OBT的濃度與植物水中氚濃度的比值來表示[1]。通常用OBT與HTO和OBT與TFWT的含量比(OBT/HTO和OBT/TFWT)來表示合成進入有機物中氚的量，多種植物的OBT/HTO和OBT/TFWT列于表1。從表1可看出，不同的植物，其OBT/HTO和OBT/TFWT也不同，這是由于OBT的形成受許多因素的影響[1,3]。從同一地方的不同種類、同一種類的不同樣品或同一樣品的不同部分研究得到的OBT濃度不同，植物中OBT/HTO差異較大，在穩(wěn)定狀態(tài)時，大部分情況下該值小于1，主要是在植物生長過程或采樣期間植物有機物中的氚和大氣中的氚很難達到平衡狀態(tài)，也可能是在有機物形成過程中光合作用的動態(tài)同位素效應導致的結(jié)果，但另一方面由于熱力學同位素效應，氚在生物大分子內(nèi)部累積，使一些研究者測量到的OBT/HTO大于1[3,9]，因TFWT的濃度與空氣水分中的HTO濃度永遠不可能達到平衡，所以OBT/TFWT常大于OBT/HTO。

表1 多種植物的OBT/HTO和OBT/TFWT[1]

植物的品種和器官獨特的生物學機制也是導致OBT/TFWT和OBT/HTO不同的原因。果實和塊莖儲存有機同化物(OBT)，而葉片和根不能儲存相應的有機同化物，因此在一些器官中(如果實)可觀察到氚的比活度率大于1(表1)，但這并不代表氚在相應器官中有富集效應，而是由于葉片中的OBT向器官轉(zhuǎn)移的結(jié)果。

3 植物中有機氚的測量方法

由于植物體內(nèi)非交換性OBT具有較長的滯留時間，它的劑量因子是HTO的兩倍多[5]，雖然交換性OBT是植物干物質(zhì)中的一部分，但由于它的行為與環(huán)境和植物中的TFWT相似，如果在氚的測量和劑量評價中將交換性OBT也作為非交換性OBT處理，則計算所得OBT的結(jié)果明顯偏保守，為精確分析植物中OBT的濃度和評價OBT造成的食入劑量，在分析測定OBT時必須扣除交換性OBT[4,8,11,14,17]，具體的OBT測量步驟示于圖4[4]。

圖4 有機氚分析測量實驗流程

3.1 交換性OBT的測定

因交換性OBT中處于交換位置的T原子不穩(wěn)定，可用同位素交換的方法通過與無氚水中的H原子發(fā)生交換反應將交換性OBT移去，通常的方法是將通過凍干法去除TFWT的干樣品在足夠量的無氚水中浸泡1～3 d，浸泡的時間視樣品量的大小而定，也可在加熱系統(tǒng)中用無氚水蒸氣與干燥的樣品進行同位素交換去除交換性OBT，再用凍干法將含有干物質(zhì)的浸泡液中的水分離出來，測定其中氚的濃度即為交換性OBT的濃度[1,3-4,8,12,14,17]。

3.2 非交換性OBT的測定

非交換性OBT的提取主要通過將樣品放在氧化燃燒裝置中進行燃燒打破C—T鍵和C—H鍵，一般情況下，植物樣品中OBT的氧化燃燒裝置通常由加熱控制裝置、加熱部分、石英管、石英舟、催化劑、燃燒氣體捕獲系統(tǒng)和尾氣收集裝置組成[12,17-18]，如圖5所示。通常是將脫水的干樣品在燃燒裝置中通入純的氧氣和氦氣(或氮氣)混合氣流的情況下燃燒，將燃燒產(chǎn)生的水通過冷凝方法捕獲在冷阱中，然后利用蒸餾裝置將燃燒所得水進行蒸餾凈化去除其中的雜質(zhì)，通過測定燃燒獲得的水中氚的濃度即得非交換性OBT的濃度，有時也使用氧彈燃燒法對植物樣品進行燃燒，獲取燃燒水[4,12,17-18]。

由于氚具有很強的流動性，在對樣品中的氚進行提取時應特別注意避免樣品間以及樣品和周圍環(huán)境之間的交叉污染。目前對含氚樣品的采集、分離和測量還沒有統(tǒng)一的標準，一些對環(huán)境樣品中氚測量的比對研究表明，測量結(jié)果的差異主要是所用方法不同導致的[14]，目前對于提取和消除交換性OBT的最好方法在不同的研究者之間分歧很大[14]，還未完全達成共識。

圖5 生物樣品氧化燃燒示意圖

4 植物中有機氚濃度預測模型

為對氣態(tài)氚釋放后在環(huán)境中的行為和劑量進行評價，需了解氚氣態(tài)釋放后植物中氚的濃度以準確評價氚氣態(tài)釋放后通過攝入植物制品對人造成的劑量，所以必須對氣態(tài)氚釋放后植物中不同形態(tài)的氚濃度進行有效的預測和估算[1,9]。

20世紀60年代已有對氣態(tài)氚釋放后在不同環(huán)境介質(zhì)中的濃度預測模型的研究，一般根據(jù)氣態(tài)氚釋放時間分為長期(常規(guī))釋放和短期(事故)釋放兩種，同時由于交換性OBT可看作與TFWT相平衡，所以在模型的研究中將同時考慮交換性OBT與TFWT，不進行明確的劃分，OBT的模型主要用于非交換性OBT研究。

4.1 長期釋放情況

對于氣態(tài)氚長期釋放，一般使用比活度模型預測植物中OBT的濃度。比活度模型假設不同環(huán)境介質(zhì)中3H/1H的比值是相同的，目前的研究結(jié)果顯示，對于氣態(tài)氚長期釋放，利用比活度模型能有效預測植物中OBT的濃度[9,19]。

氣態(tài)氚長期釋放情況下，假設植物的生長呈線性，OBT的形成也呈線性增長，OBT在植物體內(nèi)一旦形成，就會保持穩(wěn)定到成熟收獲，不會發(fā)生轉(zhuǎn)變。由于OBT是在有水參與的情況下形成的，因此根據(jù)比活度理論，氣態(tài)氚長期釋放后植物中OBT和TFWT的濃度應相等，但在光合作用過程中，由于T和H質(zhì)量差異較大，氚與氫相比存在同位素甄別效應，在氚化水的O—H鍵斷裂過程中，氚原子受到排斥，結(jié)合進入有機分子的氚原子要少于氫原子；相反，一旦與碳原子結(jié)合形成C—T鍵(與C—H鍵相比，C—T鍵更穩(wěn)定)，將不易被打開而無法將氚去除，結(jié)果導致植物有機物質(zhì)中T/H的比值較植物水中T/H的比值小[3]，因此，植物中OBT的濃度等于植物水中TFWT的濃度乘以一個由于在OBT形成過程中的同位素效應形成的甄別因子[7,9,19]：

COBT=DFCTFWT

(1)

式中：COBT為植物中干物質(zhì)完全氧化燃燒產(chǎn)生的水中非交換性OBT的濃度，Bq·kg-1；DF為同位素甄別因子；CTFWT為植物中組織自由水氚的濃度，Bq·kg-1。

在劑量評價中往往關注的是可食用的植物產(chǎn)品，所以植物產(chǎn)品中OBT的濃度等于植物中OBT的濃度乘以植物產(chǎn)品中干物質(zhì)部分燃燒水的量，而這些燃燒水的量可通過植物干物質(zhì)部分的質(zhì)量和這些干物質(zhì)的水的等價因子計算得到，因此植物產(chǎn)品中OBT的濃度可采用以下公式[7,9,19]計算：

Cp-OBT=COBTFDWeq

(2)

式中：Cp-OBT為植物產(chǎn)品中OBT的濃度，Bq·kg-1；FD為植物產(chǎn)品中平均干物質(zhì)部分的質(zhì)量分數(shù)，%；Weq為植物產(chǎn)品干物質(zhì)中水的等價因子。

由于植物中OBT主要是在光合作用下形成的，因此也有研究者借助光合作用模型預測植物中OBT的濃度[9]，在植物的不同生長發(fā)育階段，由于其光合速率有所差異，其碳水化合物形成的量也不同，即結(jié)合進有機物質(zhì)中的氚原子是不同的，因此一些研究者將作物生長模型結(jié)合光合作用模型運用于植物中OBT的濃度預測模型中[20]，已有一些比對研究[9]結(jié)果顯示，對于氣態(tài)氚長期釋放的情況，比活度模型和光合作用模型預測所得的結(jié)果差異不大。

4.2 短期釋放情況

氣態(tài)氚短期釋放后，由于植物中OBT的形成與成熟收獲時的濃度呈現(xiàn)一個動態(tài)變化的過程，而且這些動態(tài)變化受許多環(huán)境因素的影響，利用穩(wěn)定狀態(tài)下的比活度模型不能有效預測植物中OBT的濃度[1,9]，所以一般利用動態(tài)模型進行預測[1,9,21]。目前氣態(tài)氚短期釋放后植物中OBT濃度預測模型的研究主要借助于植物干物質(zhì)形成模型中的一些理論[15,21]。

由于OBT主要是TFWT在葉子內(nèi)通過光合過程形成，其生成量與氣態(tài)HTO釋放時的氣象條件、植物的生長發(fā)育階段等因素有關[1,3]。HTO的同化速率可用光合作用過程的化學反應方程[1,22]得到：

CO2+H2O+光=CH2O+O2

(3)

由該方程可知，1 mol水和1 mol CO2通過光合作用能生成1 mol的碳水化合物CH2O，如果已知單位時間和單位表面積植物中每kg CO2的凈同化速率(PC)，則從式(3)可知，形成的與C原子相聯(lián)的非交換物質(zhì)為0.41PC，由于HTO的質(zhì)量大于H2O，所以反應速率慢于普通的水分子，在對植物中OBT進行預測時應考慮相應的同位素甄別因子DF。文獻[1,9]認為，不同的植物該值也不同，一般取平均值0.5，取值范圍為0.45～0.55。所以植物中OBT的濃度可通過下式[1,22-24]估算：

POBT=0.41DFPCCHTO

(4)

式中：POBT為通過光合作用形成的非交換OBT的凈同化速率，Bq·m-2·s-1；0.41為化學計量因子；CTFWT為發(fā)生光合作用后葉片水中HTO的濃度，Bq·kg-1。

目前對于氣態(tài)氚晚上短期釋放時植物中OBT的形成機理還了解不夠，晚上植物中OBT的形成可能與以下一些因素有關：氧化呼吸、三羧酸循環(huán)和有機物結(jié)構的異構化和水解分裂反應等過程，有研究者[24]在上述公式的基礎上加以改進：

POBT=0.41DFKPC-VCHTO

(4)

式中：K為OBT晚上形成系數(shù)(目前還不完全清楚，需要通過更多的試驗和植物生理生化理論來確定)；PC-V為當天白天CO2凈同化速率的平均值，kg·m-2·s-1。

因氣態(tài)氚短期釋放后，OBT隨植物的生長呈現(xiàn)出動態(tài)變化趨勢，同時植物的光合速率也不是一成不變的，最終OBT的濃度為一個隨時間和植物生長而變化的積分值。因為在植物的生長發(fā)育和干物質(zhì)形成過程中涉及到不同生理參數(shù)，例如葉面積指數(shù)、不同生長發(fā)育期、植物葉片的氣孔阻力、凈光合速率、植物干物質(zhì)的量等一些生理參數(shù)[16]，不同研究者在處理上述參數(shù)時所采取的方法不同，導致不同的模型間差異較大，目前氣態(tài)氚短期釋放后植物中OBT濃度的預測模型還未達成一個很好的共識。

5 氚氣態(tài)釋放后植物中有機氚研究展望

5.1 晚上OBT的形成機制

在晚上，由于植物的氣孔會部分或全部關閉，一些生理特性不同于白天，所以對氣態(tài)HTO的吸收和轉(zhuǎn)化機制也不同于白天，關于氚晚上氣態(tài)釋放后在植物中的遷移轉(zhuǎn)化行為的了解還不深入，晚上植物中OBT的形成機理還不完全清楚，這就為有效預測氣態(tài)氚晚上釋放后植物中OBT濃度帶來了一定的困難。C3植物也稱三碳植物，光合作用中二氧化碳固定后形成的最初產(chǎn)物磷酸甘油酸為三碳化合物；C4植物光合作用中CO2同化的最初產(chǎn)物為四碳化合物，C4植物較C3植物固碳能力更強，光合作用效率遠大于C3植物的，而且對CO2的利用率也較C3植物的高，目前所有的研究都是針對C3植物進行的，C4植物中有關OBT方面的研究鮮見報道，所以利用C3植物所得的實驗結(jié)論不能完全照搬到C4植物上，所以今后需要開展相關實驗，獲取大量的實驗數(shù)據(jù)和建模所需的參數(shù)，為氣態(tài)氚晚上釋放后植物中OBT濃度預測模型的進一步研究提供實驗數(shù)據(jù)支持。

5.2 植物中OBT的遷移和轉(zhuǎn)化

目前關于葉子中的OBT向植物不同部分遷移轉(zhuǎn)化的研究報道較少，尤其是向植物可食部分、籽粒、地下部分的轉(zhuǎn)移以及植物收獲后OBT向HTO的代謝轉(zhuǎn)化方面還應進行詳細的探索，為植物中OBT濃度的預測模型、劑量評價模型的建立和模型中參數(shù)的確定提供理論依據(jù)。

5.3 OBT的標準研究

因目前缺乏統(tǒng)一的OBT標準，沒有相應OBT測量方面的質(zhì)保文件[1,14]，阻礙了對OBT的測量方法和不同實驗室間數(shù)據(jù)比較的有效性分析。不同實驗室間OBT測量的結(jié)果差異較大，尤其是低濃度OBT環(huán)境樣品的測量，雖然目前去除交換性OBT的方法均是采用無氚水與交換性T原子進行交換，但沒有統(tǒng)一的標準，不同的研究者所用的具體操作方法不同，導致植物干物質(zhì)中的一些有機物質(zhì)結(jié)構在交換性OBT的提取過程中受到破壞，甚至導致最后試驗結(jié)果出現(xiàn)差異。因此國際間應通過大量的比對性測量試驗，確定一個OBT的標準，為不同OBT預測模型間有效的比較研究提供數(shù)據(jù)支持。

5.4 氣態(tài)氚短期釋放后植物中OBT濃度預測模型的改進與完善

目前的模型能有效預測氣態(tài)氚長期釋放情況下植物中OBT的濃度，但對短期釋放時植物中OBT的濃度預測效果不佳，不同模型間差異較大，今后還應開展大量的實驗并結(jié)合農(nóng)業(yè)科學方面的理論對現(xiàn)有模型進行改進和完善，為正確評價氣態(tài)氚短期釋放后的劑量評價提供準確的OBT濃度值。

參考文獻：

[1] BOYER C, VICHOT L, FROMM M, et al. Tritium in plants: A review of current knowledge[J]. Environmental and Experimental Botany, 2009, 67(1): 34-51.

[2] Canadian Nuclear Safety Commission. Investigation of the environmental fate of tritium in the atmosphere: Part of the tritium studies project, INFO-0792[R]. Ontario, USA: Canadian Nuclear Safety Commission, 2009.

[3] DIABATé S, STRACK S. Organically bound tritium[J]. Health Physics, 1993, 65(6): 698-712.

[4] KIM S B, KOROLEVYCH V. Quantification of exchangeable and non-exchangeable organically bound tritium (OBT) in vegetation[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2013, 118: 9-14.

[5] ICRP. Compendium of dose coefficients based on publication, ICRP 60[R]. Stockholm: ICRP, 2012.

[6] Canadian Nuclear Safety Commission. Tritium activity in garden produce from pembroke in 2007 and dose to the public: Part of the tritium studies project, INFO-0798[R]. Ontario: Canadian Nuclear Safety Commission, 2010.

[7] 申慧芳,姚仁太. 氚長期大氣釋放的劑量評價模型[J]. 原子能科學技術,2010,44(5):531-537.

SHEN Huifang, YAO Rentai. Dose assessment model for chronic atmospheric releases of tritium[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(5): 531-537(in Chinese).

[8] VICHOT L, BOYE C, BOISSIEUX T, et al. Organically bound tritium (OBT) for various plants in the vicinity of a continuous atmospheric tritium release[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2008, 99: 1 636-1 643.

[9] IAEA. Modelling the environmental transfer of tritium and carbon-14 to biota and man: Report of the tritium and carbon-14 working group of EMRAS theme 1[R]. Vienna: IAEA, 2008.

[10] Canadian Nuclear Safety Commission. Tritium Studies[R/OL]. Ontario: Canadian Nuclear Safety Commission, 2011[2013-07-22]. http:∥www.nuclearsafety.gc.ca/eng/readingroom/tritium/tritium_studies.cfm.

[11] GALERIU D, MELINTESCU A, STRACK S, et al. An overview of organically bound tritium experiments in plants following a short atmospheric HTO exposure[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2013, 118: 40-56.

[12] BAGLAN N, MEIGNEN L R, ALANIC G, et al. Determination of the non exchange-organically bound tritium (NE-OBT) fraction in tree leaf samples collected around a nuclear research centre[J]. Fusion Science and Technology, 2008, 54(1): 243-247.

[13] BAUMGARTNER F, DONHAERL W. Non-exchangeable organically bound tritium (OBT): Its real nature[J]. Analytical and Bioanalytical Chemistry, 2004, 379 (2): 204-209.

[14] KIM S B, ROCHE J. Empirical insights and considerations for the OBT inter-laboratory comparison of environmental samples[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2013, 122: 79-85.

[15] GALERIU D. Overview on tritium transfer from air to plants and conversion to OBT with focus on night cases[C/OL]∥Third Meeting of EMRAS Ⅱ Working Group 7 “Tritium Accidents”. Vienna: IAEA, 2011[2013-7-22]. http:∥www-ns.iaea.org/projects/emras/emras2/wo-rking-groups/working-group-seven.asp.

[16] KIM S B, WORKMAN W G, KOROLEVYCH V, et al. Field measurements of key parameters associated with nocturnal OBT formation in vegetables grown under Canadian conditions[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2012, 104: 94-100.

[17] COSSONNET C, NEIVAMARQUES A M, GURRIARAN R. Experience acquired on environmental sample combustion for organically bound tritium measurement[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2009, 67(5): 809-811.

[18] 楊海蘭. 環(huán)境和生物樣品中3H和14C的測量[J]. 核化學與放射化學, 2004,26(3):184-188.

YANG Hailan. Measurement of3H and14C radio-activity in environmental and biological samples[J]. Journal of Nuclear and Radiochemistry, 2004, 26(3): 184-188(in Chinese).

[19] PETERSON S R, DAIS P A. Tritium dose from chronic atmospheric releases: A new approach proposed for regulatory compliance[J]. Health Physics, 2002, 82(2): 213-225.

[20] RASKOB W. Description of the new version 4.0 of the tritium model UFOTRI including user guide[R]. Karlsruhe: Kernforschungszentrum, 1993.

[21] MASAKAZU O, HARUYASU N. Development and validation of a dynamical atmosphere-vegetation-soil HTO transport and OBT formation model[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2011, 102: 813-823.

[22] Atomic Energy of Canada Limited. ETMOD VERSION 2: Computer program abstract, theory manual, user’s manual, validation plan, calidation report and version tracking record[R]. Ontario: Atomic Energy of Canada Limited, 2009.

[23] WOLFGANG R. Plant OBT model[R/OL]. Vienna: IAEA, 2011[2013-7-22].http:∥www-ns.iaea.org/projects/emras/ emras2/working-groups/working-group-seven.asp.

[24] GALERIU D, MELINTESCU A. Crop growth modeling and OBT[R/OL]. Vienna: IAEA, 2010[2013-7-22]. http:∥www-ns.iaea.org/projects/emras/emras2/working-groups/working-group-seven.asp.