白敏菂,毛首蕾,朱玉鵬,李超群 (大連海事大學(xué)環(huán)境工程研究所,遼寧 大連 116026)

O2+、O3同時(shí)脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)

白敏菂*,毛首蕾,朱玉鵬,李超群 (大連海事大學(xué)環(huán)境工程研究所,遼寧 大連 116026)

針對(duì)目前的煙氣同時(shí)脫硫脫硝方法中存在的投資成本、運(yùn)行費(fèi)用、占地面積大等問題,研究強(qiáng)電離放電方法產(chǎn)生高濃度氧活性粒子(O2+、O3)注入煙氣外排管道中,進(jìn)行O2+、O3消除煙氣中的NO, SO2轉(zhuǎn)化成HNO3, H2SO4的等離子化學(xué)反應(yīng).描述強(qiáng)電離介質(zhì)阻擋放電制取 O2+、O3原理和煙道中 O2+與 H2O反應(yīng)形成·OH及其氧化脫硫脫硝反應(yīng)機(jī)制,分析回收酸液中的酸根離子種類及濃度.在 O2+、O3與NO+SO2的物質(zhì)的量比為5,煙氣溫度為65℃,H2O體積濃度為10%,停留時(shí)間為1s的實(shí)驗(yàn)條件下,脫硝脫硫率分別為97.4%,83.2%.

脫硫脫硝；氧活性粒子；·OH；強(qiáng)電離介質(zhì)阻擋放電；脫硫脫硝率

燃煤發(fā)電廠的燃燒過程中排出的NOχ、SO2等污染物質(zhì)嚴(yán)重危害空氣質(zhì)量和人體健康.目前煙氣脫硫技術(shù)幾乎全部采用濕式煙氣脫硫技術(shù)(WFGD),但其無法脫除煙氣中NOχ,這是由于NO不溶于水[1](在發(fā)電廠中90%的NOχ是NO).發(fā)達(dá)國(guó)家普遍使用選擇性催化還原法(SCR)治理NOχ[2].雖然WFGD和 SCR均具有很高脫除率,但兩套獨(dú)立系統(tǒng)同時(shí)應(yīng)用到煙氣脫硫脫硝上,存在占地面積大、投資和運(yùn)行成本高、系統(tǒng)復(fù)雜等諸多不利問題[3].

非平衡等離子體具有同時(shí)脫除幾種污染物的特點(diǎn)而被廣泛研究,主要有脈沖電暈放電、介質(zhì)阻擋放電、電子束法.Huang等[4]結(jié)果顯示單獨(dú)使用脈沖電暈放電,峰值電壓為 30kV時(shí),SO2脫除率僅為 20%;NO脫除率僅為 30%.當(dāng)吸收劑Ca(OH)2和脈沖電暈放電聯(lián)合使用時(shí),SO2脫除率為 75%;NO脫除率為 40%.Yamamoto等[5]將O3注入煙道中,發(fā)現(xiàn)O3只將NO氧化成大量NO2和少量N2O5、NO3,而NOχ總量沒有變化,為了進(jìn)一步脫除NO2等污染物,使用3% 的Na2SO3溶液將NO2還原成N2,雖然NOχ脫除率提高到78%,但還需要增設(shè)反應(yīng)塔、污水處理裝置及產(chǎn)生副產(chǎn)品 Na2SO4造成二次污染.Penetrante等[6]指出導(dǎo)致上述脫硫脫硝率低的原因是由于脈沖電暈放電和介質(zhì)阻擋放電的等離子體源內(nèi)電子平均能量大約在3～6eV,此時(shí)電子能量幾乎都消耗在N2振動(dòng)激勵(lì)和O2分解上,只有少量高能電子把NO和SO2氧化成NO2和SO3,但NOχ和SOχ總量沒有變化.為了提高脫硫脫硝率必須添加還原劑,吸收劑等協(xié)同才可實(shí)現(xiàn).

電子束輻射法能夠解決電子平均能量低的問題,電子具有平均能量達(dá)到33eV左右[5],在日本、波蘭、中國(guó)的燃煤發(fā)電廠進(jìn)行的模擬工業(yè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果雖脫除率高達(dá) 85%～95%[7],但卻存在X-ray輻射、真空和等離子體系統(tǒng)龐大及投資費(fèi)用高等問題.Chang等[8]指出電子束法的X-ray輻射和高成本將使電子束法在空氣污染治理方面難以應(yīng)用.

本研究采用強(qiáng)電離介質(zhì)阻擋放電方法制取高濃度氧活性粒子(O2+、O3),并將其注入煙道中,進(jìn)行氧化NO、SO2轉(zhuǎn)化成HNO3、H2SO4的等離子體化學(xué)反應(yīng):1)O2+與煙氣中氣態(tài) H2O反應(yīng)生成羥基自由基(·OH); 2)O3氧化NO、SO2成NO2、SO3; 3) ·OH氧化NO2、SO2成亞微米酸霧HNO3、H2SO4.亞微米酸霧再經(jīng)具有荷電凝并性能的電除酸霧器回收成酸液.據(jù)查閱相關(guān)文獻(xiàn),沒有檢索到有關(guān) O2+注入煙道中并與煙氣氣態(tài) H2O反應(yīng)生成·OH及其同時(shí)脫硫脫硝生成物質(zhì)酸的報(bào)道.本研究具有以下優(yōu)勢(shì):1)等離子體反應(yīng)在煙道中進(jìn)行,省去等離子體反應(yīng)器,進(jìn)而設(shè)備投資和占地面積大幅度減少;2) ·OH具有高氧化電位,其氧化電位與氟相當(dāng),又具有很高的反應(yīng)速率常數(shù),可無選擇地氧化脫除煙氣中的NOχ和SO2,無需添加氧化劑、還原劑、催化劑及其他常規(guī)方法的協(xié)同;3)回收最終產(chǎn)物主要是硝酸和硫酸的混合酸可作為化工資源酸,變廢為寶.

1 材料與方法

氧活性粒子注入煙道中同時(shí)脫硫脫硝并生成混合酸的實(shí)驗(yàn)工藝流程見圖1.以干燥空氣Air為載氣,經(jīng)溫濕度調(diào)控器1調(diào)控溫度范圍為65℃左右,水氣體濃度為10%,調(diào)控后載氣進(jìn)入煙道2,再與標(biāo)準(zhǔn)氣瓶輸出的實(shí)驗(yàn)氣體NO、SO2充分混合.實(shí)驗(yàn)氣體流量調(diào)控范圍0.6～3.6m3/h,氧活性粒子注入口至電除酸霧器入口之間距離內(nèi)的煙氣停留時(shí)間為0.19～1.52s,氧活性粒子產(chǎn)生器3輸出的O2+、O3注入煙道2.在煙道2中發(fā)生等離子體化學(xué)反應(yīng)是:1)O2+與 H2O反應(yīng)生成羥基自由基(·OH);2)O3氧化 NO、SO2轉(zhuǎn)化成 NO2和SO3;3) ·OH氧化 NO2、SO2成亞微米混合酸霧(HNO3/H2SO4).當(dāng)酸霧經(jīng)具有荷電凝并性能的寬極距電除酸霧器 5被捕集回收成混合酸液(HNO3/H2SO4).整個(gè)等離子體化學(xué)脫硫脫硝反應(yīng)是在氧活性粒子注入口到電除酸霧器 5入口之間完成的,其長(zhǎng)度L小于1m.電除酸霧器是由鈦鋼制成的圓柱形,外殼接地,中間放置星形電暈極,除霧靜電電場(chǎng)強(qiáng)度為 4kV/cm.凈化后的煙氣經(jīng)引風(fēng)機(jī)7高空排放.

圖1 煙道中同時(shí)脫硫脫硝的實(shí)驗(yàn)流程Fig.1 Experimental setup for simultaneous flue gas desulfurization and denitrification in a duct1.溫濕度調(diào)節(jié)器;2.煙道;3.氧活性粒子產(chǎn)生器;4.高頻高壓電源;5.電除酸霧器;6.直流高壓電源;7.風(fēng)機(jī);8.蠕動(dòng)泵;9.貯酸槽;10.氧活性粒子檢測(cè)儀;11.煙氣分析儀;12.離子色譜儀

采用煙氣分析儀 11(Photon型)在線檢測(cè)煙氣中 NO、SO2、NOχ濃度以及溫度、壓差、流速等參量;采用記憶示波器(DS-8608A型),高壓脈沖電流檢測(cè)器(HV-P60型)和高壓探頭(HV-P60型)等檢測(cè)高頻高壓電源波形及電參量.氧活性粒子濃度檢測(cè)儀10是由O2+、O3濃度測(cè)試儀和 O3濃度采用臭氧檢測(cè)儀(BMT964型)組成.O2+濃度檢測(cè)是采用自制小球(?6mm)離子濃度測(cè)試儀[9],解決了高風(fēng)速小直徑管道中離子濃度的測(cè)試難題.

2 結(jié)果與討論

2.1 氧活性粒子發(fā)生器能耗率對(duì)離子產(chǎn)生的影響

采用強(qiáng)電離介質(zhì)阻擋放電方法離解、電離O2生成高濃度O2+、O3.圖2是形成強(qiáng)電離放電的結(jié)構(gòu)圖,由高頻高壓電源、放電極、接地極、電介質(zhì)層及放電極與接地極之間形成的 0.1mm放電間隙組成.當(dāng)放電間隙折合電場(chǎng)強(qiáng)度 E/N(放電間隙內(nèi)電場(chǎng)強(qiáng)度與空氣密度的比值,1Td= 10-17V·cm2)達(dá)到 350Td[10],大量微放電流光注形成強(qiáng)電離放電,此時(shí)流光注的尖端E/N值達(dá)到了900Td,是由空間電荷和外加電場(chǎng)產(chǎn)生電荷沉積組成,如圖3所示.此時(shí)放電間隙中,電子具有平均能量大于 8.4eV,所有微放電流光注產(chǎn)生大量高能電子和低能電子.具有電子能量≥8.4eV的高能電子足以把O2離解(離解能為8.4eV)、電離(電離能為12.6eV)成O2+、O3、O2－、O－、O、O(1D)、O2(a1?g)等氧活性粒子[11-13],而低能電子對(duì)化學(xué)反應(yīng)幾乎不起作用.氧活性粒子O－、O、O(1D)、O2(a1?g) 壽命僅在10ns左右[11],只有O2+、O3、O2

－能夠進(jìn)入管道參加氧化消除NO、SO2并生成物質(zhì)酸的等離子體化學(xué)反應(yīng).放電間隙折合電場(chǎng)強(qiáng)度350Td條件下形成O2+、O3、O2－等離子體反應(yīng)式是:

圖2 形成強(qiáng)電離介質(zhì)阻擋放電電場(chǎng)結(jié)構(gòu)示意Fig.2 Structure of producing strong ionization dielectric barrier discharge

圖3 單個(gè)微放電流光注照片F(xiàn)ig.3 Photographs of single micro discharge space

式中:ni是離子濃度,個(gè)/cm3;I 是微電流;V是氣體流速;e是電荷量;d是小球直徑.

圖4 能耗率對(duì)O2+、O2－離子體濃度的影響Fig.4 Effect of the energy consumption rate on O+, O－22ion concentration

－濃度從7.64×103個(gè)/cm3也陡增到2.38×109個(gè)/ cm3,能耗率每增加 0.1(W·h)/m3,離子濃度則增加1個(gè)數(shù)量級(jí),此時(shí)O3濃度由19.5mg/L增至178mg/ L;當(dāng)能耗率從 0.9(W·h)/m3增加到 2.18(W·h)/m3時(shí),則濃度從8.79×109個(gè)/cm3只提高到1.38× 1010個(gè)/cm3;濃度從2.38×109個(gè)/cm3也只提高到7.78×109個(gè)/cm3,此時(shí)O3濃度變化范圍為190～ 220mg/L.為了獲得高濃度、O3、,能耗率選在1～1.4(W·h)/m3為宜.

煙道中O3氧化NO、SO2成NO2、SO3,其等離子化學(xué)反應(yīng)式[16-17]:

眾所周知·OH 具有高氧化電位(2.8eV)及·OH與NO2反應(yīng)速率(1.1×10-11cm3/s)高的特性,所以·OH可以無選擇和快速地氧化NO2、SO2轉(zhuǎn)化成HNO3、H2SO4[16,18-19].

本研究不用催化劑 V2O5/TiO2和還原劑NH3、C3H6等,只把O2+、O3注入煙道就可實(shí)現(xiàn)·OH氧化脫除煙氣中的NO、SO2生成HNO3和H2SO4.氧活性粒子(O2+、O3)與污染物SO2/NO的物質(zhì)的量比 n是重要指標(biāo),能確定氧活性粒子的投加量及其產(chǎn)生這些粒子所消耗的能耗.圖5是n對(duì)脫硫脫硝率影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果曲線.當(dāng)n從0增至2時(shí),脫硝率快速地從0增至97.2%,而脫硫率卻緩慢從0增至17%;當(dāng)n繼續(xù)增至5時(shí),脫硝率在97.2～97.4%范圍內(nèi)變化,而脫硫率卻從 17%快速增至 83.2%.由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,獲得最佳脫硫脫硝效果的物質(zhì)的量比 n為 5,此時(shí)脫硝脫硫率分別為97.4%、83.2%,此時(shí)消耗電能是26(W·h)/g,只是發(fā)達(dá)國(guó)家普遍使用同時(shí)脫硫脫硝系統(tǒng)(SCR+ WFGD)消耗電能的1/3.另外,SCR系統(tǒng)還存在下列問題:需要NH3噴射系統(tǒng)和輸運(yùn)系統(tǒng)、催化劑反應(yīng)器,導(dǎo)致系統(tǒng)復(fù)雜和投資成本高等缺點(diǎn);SCR運(yùn)行成本主要由還原劑、催化劑決定,含有礬和鐵氧化類催化劑的工作溫度范圍在 350～500℃,導(dǎo)致運(yùn)行成本增加.而本研究的氧活性粒子同時(shí)脫硫脫硝等離子體反應(yīng)過程是在煙道中進(jìn)行,無需添加催化劑、還原劑、吸收劑,脫硫脫硝操作工藝簡(jiǎn)單、設(shè)備投資及運(yùn)行成本大幅度降低.

圖5 氧活性粒子與NO和SO2物質(zhì)的量比n對(duì)NO、SO2脫除率影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果曲線Fig.5 Effect of the molar ratio n between reactive oxygen species (O2+, O3) and SO2and NO on SO2and NO removal rates模擬煙氣流速為1.2m3/h,入口煙氣溫度為65℃,反應(yīng)時(shí)間為0.94s,H2O體積濃度為8%,SO2和NO濃度分別為2285mg/m3、603mg/m3

2.3 煙氣含H2O量對(duì)脫硫脫硝率影響

由于O2+與煙氣中H2O反應(yīng)生成·OH(詳見2.2節(jié)反應(yīng)式),所以含水量對(duì)·OH形成作用很大.煙氣含水量對(duì)脫硫脫硝率影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6所示.當(dāng)H2O體積百分比從2 %增至8%,脫硝率從78.1%增至97%,脫硫率從43.9%增至78.5%,當(dāng)H2O體積百分比繼續(xù)增至 12%,脫硝率幾乎沒有變化,脫硫率只增加了 2.7%.由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知煙氣含水量在8%以上時(shí)則脫硫脫硝率將達(dá)到最佳值.燃煤發(fā)電廠排出廢氣中含水量在10%左右[12-13],由此可知煙氣中含水量基本上滿足了本方法的脫硫脫硝需要,不需要外加設(shè)備調(diào)控?zé)煔夂?

圖6 H2O 體積百分比對(duì)NO、SO2脫除率影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果曲線Fig. 6 Effect of H2O volume fraction on SO2and NOremoval rates模擬煙氣流速為1.2m3/h,入口煙氣溫度為65℃,反應(yīng)時(shí)間為0.94s,物質(zhì)的量比為5,SO2和NO濃度分別為2285mg/m3、603mg/m3

2.4 等離子體反應(yīng)時(shí)間對(duì)脫硫脫硝率的影響

煙道中·OH形成及其氧化脫硫脫硝的等離子體化學(xué)反應(yīng)時(shí)間是從氧活性粒子注入口至電除酸霧器入口之間距離內(nèi)的煙氣停留時(shí)間.由圖7可見,當(dāng)?shù)入x子體反應(yīng)時(shí)間從0.19s增至1.52s時(shí),脫硫脫硝率幾乎沒有變化.實(shí)驗(yàn)表明同時(shí)脫硫脫硝的等離子體反應(yīng)時(shí)間比 0.19s還要小,這是由于·OH與 SO2、NOχ的反應(yīng)速率常數(shù)高(10-12cm3/s、10-10cm3/s)所致,但考慮到煙道中的O2+與水分子碰撞及·OH與SO2、NOχ碰撞都需要時(shí)間,等離子體反應(yīng)時(shí)間控制在 1s左右為宜.Roth等[20]也指出·OH與污染物反應(yīng)時(shí)間在10-10～10-3s.由于等離子體反應(yīng)是在煙道中進(jìn)行的,省去等離子體反應(yīng)室,這可大幅度減少運(yùn)行成本,降低設(shè)備投資及占地面積.

圖7 等離子體反應(yīng)時(shí)間對(duì)脫硫脫硝率影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果曲線Fig.7 Effect of the reaction time on SO2and NO removal rates入口煙氣溫度為65℃,H2O體積濃度為8%,物質(zhì)的量比為5,SO2和NO濃度分別為2285mg/m3、603mg/m3

2.5 回收溶液成分分析

為了分析儲(chǔ)酸槽中的回收溶液的離子成分和濃度,使用ICS-1500型離子色譜儀描繪出離子色譜圖.根據(jù)色譜峰的保留時(shí)間和峰面積分別確定酸根離子種類及其計(jì)算出酸根離子濃度.圖8(a)是標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋5000倍后NO3－、NO2－、SO42－的標(biāo)準(zhǔn)色譜圖,其峰值面積均為22.1735,對(duì)應(yīng)濃度均為 10mg/L.圖 8(b)是從儲(chǔ)酸槽取出酸,并稀釋5000倍后的樣品色譜圖,其峰值面積分別是20.08、0、22.83.根據(jù)上述兩個(gè)峰值面積計(jì)算稀釋回收酸液稀釋后樣品中的離子濃度是9.1,0,10.3mg/L,進(jìn)而計(jì)算回收酸液中的濃度分別為45.5,0,51.5g/L.

圖8 NO3－、NO2－、SO42－的標(biāo)準(zhǔn)色譜圖及回收酸液樣品色譜圖Fig.8 Chromatogram for NO2ˉ,NO3ˉ,and SO42ˉ反應(yīng)時(shí)間為0.94s,煙氣溫度是65℃,物質(zhì)的量比為5,模擬煙氣流速是1.2m3/h,H2O體積濃度為8%,SO2和NO濃度分別為1142mg/m3、536mg/m3

3 結(jié)論

3.1 采用強(qiáng)電離介質(zhì)阻擋放電方法制取小流量,高濃度的氧活性粒子,脫除了大煙氣量中微量SO2、NOχ的技術(shù)路線,有效解決常規(guī)氣體電離放電方法存在的等離子源龐大、運(yùn)行費(fèi)用、能耗高和脫硝率低等問題.

3.2 在最佳實(shí)驗(yàn)條件下:氧活性粒子與 SO2、NOχ物質(zhì)的量比為5,水體積濃度為10%,煙氣在煙道停留時(shí)間為 1s,脫硝脫硫率達(dá)到 97.4%, 83.2%.

3.3 由于在煙道中實(shí)現(xiàn)氧活性粒子氧化 NO、SO2生成HNO3、H2SO4等離子反應(yīng)全過程,因此本研究具有投資小、能耗低、工藝簡(jiǎn)單、占地面積小的特點(diǎn).

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Simultaneous desulfurization and denitrification by O2+, O3.

BAI Min-di*, MAO Shou-lei, ZHU Yu-peng, LI

Chao-qun (Institute of Environmental Engineering, Dalian Maritime University, Dalian 116026, China). China Environmental Science, 2014,34(2)：324～330

In order to solve the disadvantage of high investment and operating costs, and large occupied area in conventional technology of simultaneous flue gas desulfurization and denitrification, reactive oxygen species (O2+and O3) produced by a strong ionization dielectric barrier discharge were injected into the emission duct. In the plasma reaction duct, O2+and O3oxidized NO to HNO3, and SO2to H2SO4. The principle for O2+and O3produced was discussed. The mechanisms for ·OH radical generated from O2+reacting with H2O, and simultaneous flue gas desulfurization and denitrification by ·OH radicals were introduced. The composition of the recovered acid liquid was analyzed. Removal rates of 97.4% for NO, and 83.2 % for SO2were obtained under the following optimal experimental conditions: the molar ratio of reactive oxygen species (O2+, O3) to SO2and NO was five; the inlet flue gas temperature was 65 °C; the H2O volume fraction was 10%, and the reaction time was 1s.

desulfurization and denitrification；reactive oxygen species；·OH；strong ionization dielectric barrier discharge；rate of desulfurization and denitrificatio

X703.5

：A

：1000-6923(2014)02-0324-07

白敏菂(1968-),女,遼寧鞍山人,研究員,博士,主要從事

2013-06-20

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(61371027);交通運(yùn)輸部科技項(xiàng)目(2012-329-225-080);遼寧省科學(xué)研究一般項(xiàng)目(L2012449);大連市科技計(jì)劃項(xiàng)目(2013E12SF067)

* 責(zé)任作者, 教授, mindibai@163.com

等離子體環(huán)境工程研究.發(fā)表論文80余篇.