黃元春， 肖政兵， 張歡歡， 劉 宇

(1.中南大學高性能復雜制造國家重點實驗室，長沙410083;2.中南大學機電工程學院，長沙410083;3.中南大學輕合金研究院，長沙410083;4.中南大學材料科學與工程學院，長沙410083)

Al-Zn-Mg-Cu系合金因具有比強度高，耐蝕性能好，斷裂韌性大以及焊接性能優(yōu)異等特點而被廣泛研究并應(yīng)用于航空航天領(lǐng)域［1，2］。2003年，美國鋁業(yè)公司推出了新一代高強高韌7085鋁合金(Al-7.5Zn-1. 5Mg-1.6Cu-0.12Zr，質(zhì)量分數(shù)/%，下同)，由于其良好的熔鑄特性以及優(yōu)異的淬透性能，在新一代飛機構(gòu)件中具有巨大的應(yīng)用潛力。有報道［3，4］稱，7085合金的綜合性能已全面超過7050鋁合金，在相同工藝處理下，7085合金構(gòu)件的抗應(yīng)力腐蝕和斷裂韌性與7050鋁合金相當，而其強度可提高15%。研究人員針對合金平衡相調(diào)控做的大量研究均表明，析出相的種類及性質(zhì)對合金整體服役性能影響非常大，采用適當加工工藝對合金調(diào)控得到合理析出相一直是材料工作者的追求［3～10］。

目前，關(guān)于平衡相對7085合金性能的影響主要集中于實驗研究，采用基于密度函數(shù)理論(Density functional theory，DFT)［11］的第一性原理對該合金具體平衡相性能的系統(tǒng)研究鮮見報道，而探明合金平衡相的物理化學性能在合金設(shè)計以及材料處理工藝中已愈發(fā)重要。近年來，由于基于密度函數(shù)理論的第一性原理計算與實驗結(jié)果具有很好的一致性而在材料設(shè)計和性能研究方面得到了廣泛的應(yīng)用［12，13］。本文采用基于密度函數(shù)理論的第一性原理方法，結(jié)合相圖熱力學計算 (CALculation of PHAse Diagrams，CALPHAD)的方法，研究了典型成分7085合金(Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr，以下簡稱7085合金)中平衡相的種類、形成熱、結(jié)合能、費米能值以及彈性常數(shù)，為合理設(shè)計7085合金提供理論指導。

1 計算方法

本研究采用基于密度函數(shù)理論的全勢線性綴加平面波(FPLAPW)方法，并在計算過程中使用廣義梯度近似 (Generalized Gradient Approximation，GGA)［14］處理交換關(guān)聯(lián)能，交換關(guān)聯(lián)勢采取Perdew-Burke-Emzerhof(PBE)形式進行。自洽循環(huán)計算的能量收斂精度設(shè)置為5×10-7eV/atom，各個原子之間的相互作用力低于0.01eV/nm，公差偏移低于5.0 ×10-4nm，應(yīng)力偏差為低于0.01Gpa，各個體系均進行收斂性測試通過后進行計算。第一性原理的計算采用Materials Studio 6.0軟件Castep模塊進行，而合金的等溫相圖計算則在 Thermo-Calc TCW5與JMatPro 7.0軟件的Al基數(shù)據(jù)庫完成。

2 計算結(jié)果與分析

2.1 相平衡計算與晶體結(jié)構(gòu)

采用熱力學相圖計算軟件Thermo-Calc(鋁基數(shù)據(jù)庫TCAL 1)，JMatPro計算了7085合金等溫等壓(20℃，101325Pa)平衡相圖以及相含量。其中，等溫相圖計算結(jié)果如圖1所示，由圖可知，該合金平衡相主要有α-Al，Al2Cu，Al3Zr以及MgZn2相，與實驗結(jié)果相吻合［15］。

JMatPro計算結(jié)果也表明該合金中只有α-Al，Al2Cu，Al3Zr以及MgZn2相，且α-Al在合金凝固組織中含量最多，為87.81%，MgZn2次之(10.14%)，Al3Zr最少，僅為0.23%。α-Al相［16］為立方結(jié)構(gòu)(Cubic，F(xiàn)m-3m)，每個晶胞中含有4個Al原子;Mg-Zn2相［17］屬于六方晶系，P63/mmc空間點群，空間群號為194，每個晶胞含有8個Mg原子，4個Zn原子;Al2Cu相［18］屬于14MCM空間點群，空間群號為140，每個原胞包含4個原子，Al3Zr相［19］屬于四方晶系，14/mmm空間群，群號139。各平衡相的晶胞模型如圖2所示。

圖1 Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr合金等溫(20℃)平衡相圖Fig.1 Equilibrium phase diagram of alloy Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr at 20℃

圖2 Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr合金中物相的晶體結(jié)構(gòu)模型Fig.2 Models of the phases exist in the alloy of Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr (a)α-Al，(b)Al3 Zr，(c)Al2 Cu，(d)MgZn2

對各平衡相的晶格常數(shù)以及原子位置進行充分弛豫，得到的晶胞參數(shù)如表1所示。由表可知，計算結(jié)果與實驗測量值較為吻合，表明本文所采用的計算參數(shù)設(shè)置合理。

表1 α-Al，Al3 Zr，Al2 Cu，MgZn2相計算所得晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)以及實驗值Table 1 Calculated and experimental lattice constants forα-Al，Al3 Zr，Al2 Cu，MgZn2

2.2 形成熱與結(jié)合能

晶體的形成熱(Heat of Formation，ΔH)用來考察化合物的形成難易程度，表征固溶體與金屬間化合物的合金化能力。形成熱ΔH為負值，表示化合物AxBy在形成過程中放熱，反應(yīng)可以自發(fā)進行;形成熱ΔH為正值，表示化合物的形成需要外界提供熱量才能進行，反應(yīng)難于發(fā)生，且生成之后不穩(wěn)定，容易分解。而結(jié)合能E(Cohesive Energy)反映化合物各組成原子形成化合物時所釋放的能量大小，用以表征化合物形成之后在結(jié)構(gòu)上的穩(wěn)定性，結(jié)合能E的絕對值越大表示該化合物越穩(wěn)定，晶體越不易變形。對于AxBy型化合物，其形成熱ΔH、結(jié)合能E的計算表達式分別為［20-22］:

式中，Etot為化合物經(jīng)結(jié)構(gòu)優(yōu)化之后的總能量;為原子A，B在固態(tài)也即單質(zhì)時的能量;則為原子的孤立態(tài)能量。合金中第二相的形成熱ΔH與結(jié)合能E的計算結(jié)果如表2所示。

表2 Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr合金中第二相結(jié)合能與形成熱Table 2 Heat of Formation and cohesive energy for the second phases present in the alloy of Al-7.8Zn-1.6Mg-1.8Cu-0.12Zr

從計算結(jié)果可以看出，Al2Cu，MgZn2以及Al3Zr相的形成熱均為負值，說明合金中個平衡相的形成均為自發(fā)反應(yīng)的放熱過程，無需外界提供熱量，且Al3Zr相的結(jié)合能絕對值最大(4.8655eV)，而Al2Cu與MgZn2相分別為3.7383eV，1.3947eV。說明Al原子與Zr原子結(jié)合能力最強，Al3Zr抵抗變形的能力最大，在受到同等外力作用下，與Al2Cu，MgZn2相比，Al3Zr更不容易變形。三種平衡相穩(wěn)定性大小依次為Al3Zr＞Al2Cu＞MgZn2。

2.3 費米能級

由電子理論可知，電子的分布遵循能量最低原理，即電子優(yōu)先占據(jù)能量低的能級，然后再占據(jù)能量高的能級。費米能級反映了電子填充的最高水平，處于費米能級位置的電子在腐蝕過程中優(yōu)先失去。有研究［26］表明，化合物的電極電位隨著費米能級的升高而降低。兩個平衡相接觸時，相互間的費米能級差值就會造成電位差，且費米能值差值越大，電位差也越高。合金是一個由多種平衡相組成的系統(tǒng)，其內(nèi)部必然存在費米能級差異。

圖3所示為各個平衡相與α-Al基體之間的費米能值差值。由圖可以看出，MgZn2相與α-Al相之間的費米能差值最大(1.76022eV/atom)，而Al3Zr和Al2Cu相與基體相之間的費米能差值較小，分別為0.59901eV/atom，0.12966eV/atom，說明各平衡相與α-Al基體間的電位差大小為 MgZn2＞Al3Zr＞Al2Cu。

圖3 合金平衡相與α-Al相費米能差值Fig.3 D-value of fermi energy for the second phases toα-Al

根據(jù)吉卜斯(Gibbs)自由能變化值ΔG=-nFE，當各平衡相在α-Al基體中析出時，MgZn2相與α-Al基體電位差(E)最高，則其ΔG最小，說明MgZn2最容易與α-Al基體構(gòu)成微腐蝕原電池，且α-Al基體為陽極，MgZn2相為陰極，電子從α-Al基體流向MgZn2，加速α-Al基體的腐蝕，降低合金的耐腐蝕能力。隨著MgZn2相析出量的增加，基體中微腐蝕原電池的數(shù)量隨之增加，這會進一步導致合金的耐蝕性能下降，該結(jié)論與文獻［27，28］觀察的實驗現(xiàn)象(合金耐蝕性能隨MgZn2析出的增多呈現(xiàn)下降趨勢)相符合。而Al2Cu和Al3Zr相與α-Al基體間的電極電位差較小，對合金耐蝕性能的影響較弱。

2.4 彈性性質(zhì)

平衡相的彈性性質(zhì)會影響合金的整體力學性能，為計算各平衡相的彈性常數(shù)，首先對 MgZn2，Al3Zr與Al2Cu相晶胞進行優(yōu)化，使其晶格常數(shù)和原子位置處于充分弛豫狀態(tài)，采用優(yōu)化后的晶胞計算單晶彈性常數(shù)，然后通過單晶彈性常數(shù)計算平衡相的多晶彈性模量(剪切模量G、體模量B、楊氏模量E、泊松比ν、各向異性因子A)。

MgZn2與Al3Zr相均為六方晶系，具有C11，C12，C13，C33，C44這5個獨立的單晶彈性常數(shù)，且彈性常數(shù)必須滿足條件［29，30］，晶體結(jié)構(gòu)才具有力學穩(wěn)定性:

而Al2Cu為正方(四方)晶系，具有6個獨立的單晶彈性常數(shù)C11，C33，C44，C66，C12，C13，其力學結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性判據(jù)為［31］:

各平衡相的單晶彈性常數(shù)計算結(jié)果與實驗值對比如表3所示。

表3 MgZn2、Al3 Zr與Al2 Cu晶體的單晶彈性常數(shù)(GPa)Table 3 Calculated elastic constants for MgZn2，Al3 Zr and Al2 Cu(GPa)

從表3可以看出，三個相的單晶彈性常數(shù)均與實驗值較為吻合，且經(jīng)過計算均滿足力學結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性判據(jù)(3)，(4)，表明合金中所存在的三個相均具有結(jié)構(gòu)力學穩(wěn)定性。采用單晶彈性常數(shù)所求得的多晶彈性模量如表4所示。

表4 MgZn2，Al3 Zr與Al2 Cu的彈性模量及其各向異性因子與泊松比Table 4 Bulk modulus B，shearmodulus G，and young’smodulus E，Posson’s rationνand anisotropy A for Al3 Zr，Al2 Cu and MgZn2

由表4可知，計算值與實驗值差值較小，進一步佐證了本文計算參數(shù)設(shè)計合理。剪切模量G反應(yīng)材料抵抗剪切變形能力的大小;體模量B則用以表征材料內(nèi)部原子結(jié)合能力的強弱;楊氏模量E為材料在縱向上所受應(yīng)力與應(yīng)變的比值，依據(jù)Hershey平均值方法，楊氏模量E=9GB/(3B+G)，楊氏模量越大，表明材料的剛度以及抵抗變形的能力越強。

從計算結(jié)果(表4)可知，各平衡相的楊氏模量大小依次為Al3Zr＞Al2Cu＞α-Al＞MgZn2，這與本文2.2節(jié)中各平衡相的結(jié)合能大小極為吻合。有研究［36-38］表明，細小彌散的Al3Zr粒子與α-Al基體共格，能夠有效抑制再結(jié)晶，阻礙位錯運動，極大地提升基體的強度。且從本計算結(jié)果可以看出，Al3Zr本身具有遠高于α-Al基體的剛度和抗變形能力，其在α-Al基體中均勻彌散分布，可直接作為增強增韌硬質(zhì)顆粒，提升基體強硬度;Al2Cu相亦能借助本身較大的剛度來提高合金的綜合力學性能;雖然MgZn2相的剛度低于α-Al基體，但其與α-Al基體半共格，大量的MgZn2相在基體中細小彌散析出，對合金具有“彌散強化”作用，提高合金的強硬度［39］。

泊松比ν為材料受到均勻分布的縱向應(yīng)力時，橫向應(yīng)變與縱向應(yīng)變之比，低泊松比的材料屬于脆性材料，從計算結(jié)果(表4)可以發(fā)現(xiàn)Al3Zr具有遠低于α-Al基體的泊松比，說明Al3Zr比其他平衡相更脆。B/G常用以反映合金相的韌性與脆性，當B/ G＞1.75時，晶體表現(xiàn)為韌性，且數(shù)值越大，韌性越好;而若B/G＜1.75，則化合物體現(xiàn)為脆性，偏離1.75越大，材料的脆性也就越嚴重。由表4可知，MgZn2與Al2Cu的B/G值分別為2.90、2.38，兩者均表現(xiàn)為韌性;Al3Zr的B/G值為1.26，其表現(xiàn)為脆性，這與上述泊松比的計算結(jié)果相一致。而Al3Zr相的各向異性因子A(1.11)趨近1，表明其各向同性明顯優(yōu)于MgZn2與Al2Cu相。

3 結(jié)論

(1)合金中的第二相包括 MgZn2，Al3Zr與Al2Cu相，三個平衡相均可在基體中自發(fā)形成，且均為放熱反應(yīng)，平衡相析出后，穩(wěn)定性大小依次為Al3Zr＞Al2Cu＞MgZn2。

(2)三個平衡相中，Al2Cu與α-Al基體的費米能差值最小，對合金的耐蝕性能影響較小;而MgZn2相與α-Al基體費米能值相差最大，其最容易與基體形成微腐蝕原電池，加速α-Al基體的腐蝕，降低合金的耐蝕能力。

(3)各平衡相的楊氏模量大小依次為Al3Zr＞Al2Cu＞α-Al＞MgZn2。Al3Zr相與Al2Cu的楊氏模量均遠大于α-Al基體的楊氏模量，兩者可直接作為增強增韌硬質(zhì)顆粒，提升基體強硬度。泊松比ν與B/G的計算表明:MgZn2與 Al2Cu表現(xiàn)為韌性，Al3Zr表現(xiàn)為脆性。此外，各向異性因子A反映了Al3Zr的各向同性明顯優(yōu)于MgZn2與Al2Cu相。

感謝美國佛吉尼亞大學Alf Zhu教授在第一性原理以及計算相圖學(CALPHAD)理論上的指導與幫助!

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