李 濤 周春蘭 趙 雷 李海玲 刁宏偉 劉振剛 王文靜

（中國(guó)科學(xué)院電工研究所太陽(yáng)能熱利用及光伏系統(tǒng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100190）

1 引言

激光加工太陽(yáng)電池工藝已經(jīng)有20多年的歷史。隨著適合于大規(guī)模產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)的高性能全固化激光器的迅猛發(fā)展，激光在太陽(yáng)電池加工領(lǐng)域的作用越來(lái)越重要。BP Solar已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了激光刻槽埋柵太陽(yáng)電池（laser grooved buried contact）[1-3]的產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)，并且證明了現(xiàn)代化激光系統(tǒng)的高穩(wěn)定性和低維護(hù)成本適合于太陽(yáng)電池的大規(guī)模生產(chǎn)。

激光具有方向性好、能量集中、非接觸性等優(yōu)點(diǎn)，是現(xiàn)代精細(xì)加工的重要工具之一，具有顯著提高太陽(yáng)電池效率的潛力。為了進(jìn)一步地節(jié)省硅材料，需要用更薄的硅片制造高效太陽(yáng)電池，這就更加需要整體熱效應(yīng)小、高精確的激光工藝的輔助，使得激光工藝在現(xiàn)今和未來(lái)的太陽(yáng)電池發(fā)展中起到舉足輕重的作用。尤其在近幾年里，借助于激光工藝，發(fā)展了多種新型的太陽(yáng)電池結(jié)構(gòu)和技術(shù)，得到了更高的效率。鑒于整體工藝的復(fù)雜性和高成本，激光刻槽埋柵電池已經(jīng)不再適合于未來(lái)太陽(yáng)電池的技術(shù)與產(chǎn)業(yè)化發(fā)展。在太陽(yáng)電池制造工藝中，需要應(yīng)用擴(kuò)散工藝形成pn結(jié)，激光摻雜技術(shù)具有多種優(yōu)點(diǎn)，能夠替代傳統(tǒng)的在擴(kuò)散爐中進(jìn)行高溫雜質(zhì)擴(kuò)散的方法，采用低熱的工藝，進(jìn)行選擇性的擴(kuò)散和摻雜，成為未來(lái)太陽(yáng)電池技術(shù)發(fā)展的方向[4]。

自20世紀(jì)70年代末，激光摻雜的原理就被人們所認(rèn)識(shí)，在接下來(lái)的二十年里，人們一直在探索激光摻雜的技術(shù)工藝。相比于傳統(tǒng)工藝，激光摻雜技術(shù)簡(jiǎn)單快速，應(yīng)用于室溫環(huán)境，減少了整體太陽(yáng)電池的熱效應(yīng)，更適合于加工薄的硅襯底（150μm以下），結(jié)合激光摻雜發(fā)射極和激光摻雜背電場(chǎng)技術(shù)，晶體硅太陽(yáng)電池的效率可以超過(guò)20%[5-6]。

2 激光摻雜機(jī)理

激光摻雜就是應(yīng)用能量接近襯底熔融閾值的激光脈沖，轟擊雜質(zhì)原子，利用激光的高能量密度，將雜質(zhì)原子摻雜到硅的電活性區(qū)域。摻雜源可以是氣體，液體或固體。激光摻雜技術(shù)，無(wú)需硅襯底整體經(jīng)過(guò)高溫過(guò)程，在室溫條件下，即可形成選擇性的摻雜區(qū)域，這對(duì)于高溫過(guò)程中壽命衰減明顯的經(jīng)濟(jì)型太陽(yáng)能級(jí)或微晶硅片意義重大。

在激光摻雜工藝中，激光脈沖（脈寬微秒或納秒量級(jí)）熔融表層的硅襯底，雜質(zhì)滲透到激光熔融的硅表層。經(jīng)過(guò)一個(gè)融化和固化的循環(huán)過(guò)程，摻雜源進(jìn)入到硅的頂層。在每一個(gè)融化和固化的循環(huán)過(guò)程，融化的頂層都會(huì)向下外延，液態(tài)和固態(tài)的交界面移回表面。固化后，摻雜原子取代硅原子的位置，激活了襯底的導(dǎo)電性。因?yàn)樵谌廴跍囟?，液態(tài)硅中摻雜原子的擴(kuò)散系數(shù)比在固態(tài)硅中要大很多，摻雜原子可以擴(kuò)散到整個(gè)的熔融深度。此外，由于激光能量集中，有很高的固化率，摻雜濃度可能超過(guò)溶解極限。也就是說(shuō)，激光摻雜層僅僅受限于激光溶解層，可以形成高濃度、雜質(zhì)激活率高的摻雜層。激光脈沖與摻雜源的相互作用可以重復(fù)多次，以達(dá)到期望的摻雜濃度和摻雜深度。

利用激光摻雜工藝可以具有選擇性熔融和擴(kuò)散的特點(diǎn)，在硅基太陽(yáng)電池中制備選擇性發(fā)射極結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中，在光吸收區(qū)實(shí)行輕摻雜，這樣減少表面少子俄歇復(fù)合，短波光譜響應(yīng)好；在金屬接觸區(qū)實(shí)行重?fù)诫s，以使金屬電極和電池發(fā)射區(qū)之間形成良好的歐姆接觸[4,7]，其短路電流、開路電壓、填充因子和轉(zhuǎn)化效率都較高。

3 激光摻雜太陽(yáng)電池應(yīng)用技術(shù)

目前激光摻雜制備晶體硅太陽(yáng)電池主要有三種技術(shù)：激光摻雜全面積發(fā)射極、激光摻雜背電場(chǎng)和激光摻雜選擇性發(fā)射極。

3.1 激光摻雜全面積發(fā)射極

二十多年以來(lái)，已經(jīng)有多個(gè)小組應(yīng)用激光摻雜的方法制作大面積的發(fā)射極。激光摻雜發(fā)射極需要使用旋涂摻雜源[8-9]等工藝來(lái)形成pn結(jié)，然后沉積金屬電極。電極通常都是使用掩膜，蒸發(fā)諸如金、鋁、鈦-銀或者鉻-鈀-銀等金屬來(lái)形成的。采用這種摻雜方式制造的器件，電學(xué)性能一般都遠(yuǎn)低于同等條件下擴(kuò)散爐制造的器件。電池的整體特點(diǎn)是低開路電壓、低電流密度和低填充因子，具有很低的光電轉(zhuǎn)化效率。激光摻雜大面積發(fā)射極太陽(yáng)電池，缺少重?cái)U(kuò)散工藝，表面鈍化效果差，激光大面積加工使得減反膜損傷大，表面少子復(fù)合速率高，表明這種方法并不適合于進(jìn)行太陽(yáng)電池的制備[10]。

2009年，Stuttgart大學(xué)Jürgen K?hler研究組報(bào)道了激光摻雜全面積發(fā)射極晶體硅太陽(yáng)電池的世界記錄，效率達(dá)到18.9%，并且制備過(guò)程適用于產(chǎn)業(yè)化的大規(guī)模生產(chǎn)[11]。該研究組在電阻率0.2Ω·cm，厚度290μm的p型硅片上濺射60nm厚的磷源，然后使用波長(zhǎng)532nm，脈寬65ns的脈沖激光進(jìn)行全面積摻雜，代替?zhèn)鹘y(tǒng)的高溫爐式或鏈?zhǔn)綗釘U(kuò)散形成pn結(jié)，調(diào)整激光參數(shù)可以將摻雜后的方塊電阻的變化范圍控制在20～400Ω。激光摻雜全面積發(fā)射極硅表面摻雜濃度和摻雜深度更加均勻，對(duì)于傳統(tǒng)工藝難以控制的輕擴(kuò)散發(fā)射極具有重要意義。

3.2 激光摻雜背電場(chǎng)

激光摻雜技術(shù)可以形成太陽(yáng)電池的背電場(chǎng)。應(yīng)用波長(zhǎng)為355nm的Nd3+:YAG激光，激光輸出功率范圍為0.4～0.5W，在n型硅基太陽(yáng)電池表面，能夠形成背電場(chǎng)。下表顯示了制作的n型硅基太陽(yáng)電池光伏性能[12]。

表 激光摻雜技術(shù)形成背電場(chǎng)的n型硅基太陽(yáng)電池性能Tab.Properties of n-type solar cells formed BSF layer fabricated by LD method

由表可知，低激光功率得到的激光摻雜背電場(chǎng)太陽(yáng)電池有更高的開路電壓和填充因子，這是由于低激光功率有更小的激光誘導(dǎo)損傷。

利用激光摻雜得到背電場(chǎng)，可以獲得更好的背電極結(jié)構(gòu)，通過(guò)調(diào)節(jié)激光功率可以控制優(yōu)化的結(jié)深和摻雜效果，但是這類方法得到的太陽(yáng)電池串聯(lián)電阻較高，表面損傷較大，需要努力調(diào)整激光和太陽(yáng)電池的參數(shù)匹配。

3.3 激光摻雜選擇性發(fā)射極

選擇性發(fā)射極就是在輕摻雜的硅襯底上，通過(guò)微米尺寸的激光束有選擇性地進(jìn)行雜質(zhì)原子的重?fù)诫s。一般采用旋涂摻雜源結(jié)合快速熱退火或者標(biāo)準(zhǔn)爐式擴(kuò)散工藝在硅表面形成輕摻雜層。然后，激光光束選擇性輻照摻雜源膜，消融二氧化硅或氮化硅薄膜，熔融下層硅表面，高濃度的摻雜原子液相迅速擴(kuò)散，在激光脈沖過(guò)后的再結(jié)晶過(guò)程中，占據(jù)電活性的晶格位置，形成重?fù)诫s的電極區(qū)域。目前，激光摻雜形成選擇性發(fā)射極的主要技術(shù)有[13]：氣態(tài)源的氣體沉浸激光摻雜[14-16]；液態(tài)源的液體浸入激光摻雜[17]和激光化學(xué)加工（laser chemical processing）[5,18-23]；固態(tài)源的蒸發(fā)膜激光摻雜[24]，射頻輝光放電沉積激光摻雜[25]和旋涂膜激光摻雜[26]。這類太陽(yáng)電池具有低串聯(lián)電阻，高并聯(lián)電阻和高填充因子等優(yōu)良的電學(xué)性能，在擁有較高少子壽命的同時(shí)，具有良好的歐姆接觸，并且沒有發(fā)現(xiàn)金屬接觸發(fā)射極的不良影響。目前結(jié)合激光摻雜選擇性發(fā)射極和局域背電場(chǎng)技術(shù)，晶體硅太陽(yáng)電池的效率可達(dá)20.4%[6]，并且電池電壓和光電流的優(yōu)化僅僅受限于諸如形成的重?fù)诫s的發(fā)射極和表面鈍化的影響，而并非激光摻雜技術(shù)本身，研究表明了激光摻雜是形成選擇性發(fā)射極的有效技術(shù)。

4 激光參數(shù)對(duì)摻雜效果的影響

激光摻雜的效果，諸如pn結(jié)結(jié)深，方塊電阻，雜質(zhì)的分布等與激光能量密度、激光脈沖個(gè)數(shù)、激光波長(zhǎng)和材料表面織構(gòu)與否有密切的關(guān)系。

4.1 激光能量密度

應(yīng)用激光摻雜技術(shù)在p型或n型硅上形成發(fā)射極或背電場(chǎng)，激光能量密度是滿足不同條件摻雜區(qū)域摻雜要求的激光系統(tǒng)最重要的參數(shù)。在激光摻雜工藝中，首先利用激光的高能量密度將襯底熔融，然后激活雜質(zhì)進(jìn)行摻雜，最后測(cè)量方塊電阻檢測(cè)摻雜效果。

激光瞬間能量密度越高，材料表面熔融時(shí)間越短。應(yīng)用脈寬分別為20ns和200ns，波長(zhǎng)308nm的XeCl準(zhǔn)分子激光器，研究激光能量密度與硅熔融深度之間的關(guān)系。通過(guò)監(jiān)測(cè)表面瞬時(shí)光反射率來(lái)判定材料表面是否熔化。隨激光能量密度的不同，熔融深度的變化如圖1所示[27]。熔融深度隨激光能量密度的變化曲線具有類二極管I-V曲線的特性，當(dāng)激光能量密度高于熔融閾值時(shí)，熔融深度隨激光能量密度提高迅速加深，說(shuō)明很容易獲得深結(jié)重?fù)诫s區(qū)域，但同時(shí)也說(shuō)明，激光熔融硅的工藝窗口較窄，需要精確調(diào)節(jié)匹配熔融深度的激光能量密度。

圖1 激光入射能量密度與硅熔融深度關(guān)系△，□—20ns XeCl激光 ▲，■—200ns XeCl準(zhǔn)分子激光Fig.1 Silicon melted depth as a function of laser density of energy

圖2 p型襯底中磷原子的摻雜濃度Fig.2 Phosphorous doping concentration profiles in p-type substrate

圖3 n型襯底中硼原子的摻雜濃度Fig.3 Boron doping concentration profiles in n-type substrate

高能量的激光可以將硅襯底區(qū)域性的熔融，當(dāng)有摻雜源存在時(shí)，雜質(zhì)原子就會(huì)深入熔融的硅襯底，實(shí)現(xiàn)激光摻雜。圖2和圖3就是工作波長(zhǎng)為355nm，重復(fù)頻率34kHz的Nd3+:YAG激光器，分別在p型硅片中摻雜磷原子和在n型硅中摻雜硼原子的情況。二次離子質(zhì)譜測(cè)量的結(jié)果顯示了不同激光功率下，摻雜深度和摻雜濃度的關(guān)系[12]?？梢?，在兩種襯底中，摻雜原子的分布濃度隨深度的增加，不斷減少。摻雜原子可以一直縱深到約0.2 μm的深度，但是大部分摻雜原子存在于表面以下0.05 μm附近處。

這些結(jié)果表明，激光光分解或高溫分解摻雜源，創(chuàng)造摻雜原子，同時(shí)熔融硅襯底。然后，摻雜原子以液態(tài)相位擴(kuò)散的形式嵌入到淺的熔融區(qū)域，隨著硅熔融深度的增加，激光激活的摻雜原子繼續(xù)擴(kuò)散得更深。相應(yīng)于355 nm波長(zhǎng)的光在硅中的透射深度，摻雜原子大部分都存在于表面以下0.05 μm處。激光功率越高，摻雜越深，同一深度的摻雜濃度也越大。然而，當(dāng)輸出功率超過(guò)0.5 W時(shí)，摻雜原子量趨近于常量[12]。通過(guò)控制激光的輸出功率，可以控制摻雜深度和摻雜濃度，這對(duì)于進(jìn)行選擇區(qū)摻雜或制備背電場(chǎng)具有重要的意義。

方塊電阻是衡量激光摻雜效果的重要物理量。有研究小組采用波長(zhǎng)為1064 nm的Nd:YVO4激光器，通過(guò)光學(xué)衰減器調(diào)制輸出功率，研究了方塊電阻與激光功率的關(guān)系。圖4顯示了激光摻雜后，方塊電阻隨激光功率的變化[4]?？梢姡S著激光功率加大，摻雜濃度升高，方塊電阻變小，當(dāng)激光功率為8W時(shí)得到方塊電阻的最小值。繼續(xù)增大激光功率，方塊電阻又開始增加，這是因?yàn)檫^(guò)大的激光能量使之前摻雜的硅材料熔融。整體曲線變化平緩，說(shuō)明對(duì)于有效的摻雜，存在一個(gè)較寬的工藝窗口。

圖4 方塊電阻與激光輸出功率的關(guān)系Fig.4 Sheet resistance as a function of laser output power

4.2 激光脈沖個(gè)數(shù)

激光摻雜工藝中，激光脈沖的個(gè)數(shù)對(duì)摻雜濃度和摻雜深度有重要的影響。應(yīng)用波長(zhǎng)308 nm，脈寬30ns的XeCl準(zhǔn)分子激光器，可以在硅中硼摻雜工藝中，進(jìn)行激光脈沖個(gè)數(shù)對(duì)激光摻雜影響的研究。如圖5所示，隨著激光脈沖數(shù)量的增加，方塊電阻顯著減小，硼摻雜的深度明顯加深，說(shuō)明了激光摻雜雜質(zhì)激活率高，大部分的摻雜原子是晶體硅原子的替位原子。

圖5 二次離子質(zhì)譜測(cè)量的方塊電阻和硼摻雜層厚度與激光脈沖個(gè)數(shù)的關(guān)系Fig.5 Sheet resistance and B-doped layer thickness as a function of laser pulse number by SIMS

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，激光摻雜層的厚度W和表面硼的濃度NB與激光脈沖的個(gè)數(shù)nlaser有如下的關(guān)系[28]：

其中，式（2）表示每激光脈沖，硼摻雜的速率為1.1×1014B/cm-2。

另一方面，分別用10，50和200個(gè)注入擴(kuò)散氣體和激光脈沖對(duì)，研究硅中硼摻雜濃度和摻雜深度的關(guān)系。摻雜深度輪廓為盒狀，在2 nm處硼擴(kuò)散濃度有突變，結(jié)深分別為21 nm，37 nm，74 nm，相應(yīng)的擴(kuò)散濃度為0.4×1021cm-3，1.4×1021cm-3和3.3×1021cm-3。由圖6可知，隨著激光脈沖數(shù)量的增加，摻雜深度和摻雜濃度都在增加（虛線表示熱平衡時(shí)，硼的溶解極限）。當(dāng)脈沖數(shù)量在50個(gè)以上時(shí)，摻雜濃度甚至可以明顯超過(guò)溶解極限，實(shí)現(xiàn)區(qū)域的重?cái)U(kuò)散。這不僅是傳統(tǒng)的熱擴(kuò)散工藝所不能達(dá)到的擴(kuò)散效果，同時(shí)也說(shuō)明了僅僅改變激光參數(shù)就可以控制摻雜的效果。

圖6 二次離子質(zhì)譜測(cè)量的硼摻雜硅樣品深度輪廓Fig.6 SIMS depth profiles of B-doped silicon samples

4.3 激光波長(zhǎng)

不同波長(zhǎng)的激光在硅中的穿透深度不同，波長(zhǎng)越長(zhǎng)，硅對(duì)激光最大吸收的位置越深，相應(yīng)的最大摻雜深度也越大。355 nm激光摻雜深度一般為0.2～0.3 μm[29]，532 nm激光摻雜深度為0.5～0.7 μm，而長(zhǎng)波長(zhǎng)的1030 nm的摻雜深度可達(dá)2～2.5 μm，二次離子質(zhì)譜測(cè)量的摻雜分布如圖7所示[30]，其中以方塊電阻為120 Ω 的未激光摻雜的電池雜質(zhì)濃度分布為參考。隨著1030 nm激光摻雜次數(shù)的增多,硅表面磷原子濃度下降，摻雜深度的增加不足25%,小于兩種波長(zhǎng)激光摻雜深度的差值1.5～2μm，說(shuō)明激光波長(zhǎng)是決定摻雜深度的主導(dǎo)因素。

圖7 二次離子質(zhì)譜測(cè)量的磷原子摻雜濃度分布Fig.7 Phosphorous doping concentration as a function of doping depth by SIMS

4.4 表面織構(gòu)

材料對(duì)激光的吸收程度是影響激光摻雜的重要因素，研究表面平整度，即表面織構(gòu)與否對(duì)激光摻雜工藝的影響具有重要的意義?？梢圆捎脹]有織構(gòu)表面金字塔和有織構(gòu)金字塔的樣品進(jìn)行激光摻雜的對(duì)比。選取四組區(qū)別僅在于表面織構(gòu)與否和之前擴(kuò)散發(fā)射極的方塊電阻大?。?5 Ω 或者110 Ω）的樣品，在不同的激光功率條件下，進(jìn)行激光摻雜效果對(duì)比，如圖8所示[4]。可見，在相同的激光工藝條件下，表面之前進(jìn)行過(guò)織構(gòu)，方塊電阻明顯降低。這是由于在織構(gòu)過(guò)的表面具有良好的陷光效果，可以獲得更加有效的激光耦合。除此之外，也有文獻(xiàn)報(bào)道，織構(gòu)過(guò)的表面比未織構(gòu)的平面上制造的激光消融的太陽(yáng)電池具有更好的內(nèi)量子效率。也可以解釋為織構(gòu)過(guò)的太陽(yáng)電池表面激光誘導(dǎo)損傷更小。

圖8 方塊電阻和激光功率的關(guān)系Fig.8 Comparison of sheet resistance as a function of laser power

5 結(jié)論

激光摻雜作為日益成熟的激光加工太陽(yáng)電池的新興代表，具有諸多的優(yōu)勢(shì)特點(diǎn)：

（1）區(qū)域性摻雜，可控性強(qiáng)：激光光束能量按高斯分布，光斑大小和能量密度可以根據(jù)需要精確控制，能夠基本控制摻雜濃度和摻雜深度。

（2）雜質(zhì)重?fù)诫s，激活率高：脈沖激光在極短時(shí)間內(nèi)（微秒或納秒量級(jí)）將雜質(zhì)摻雜到硅襯底，摻雜濃度可以超過(guò)襯底溶解極限，形成區(qū)域的重?fù)诫s；激光摻雜中激光能量密度接近于襯底熔融閾值，激光誘導(dǎo)損傷小，均勻性好，雜質(zhì)激活率高。

（3）工藝流程簡(jiǎn)單：激光摻雜太陽(yáng)電池，無(wú)需激光刻槽工藝的兩次高溫?cái)U(kuò)散和隨之而來(lái)的硅片清洗流程；無(wú)需雜質(zhì)擴(kuò)散的掩模，氧化層可以更薄，材料的質(zhì)量可以進(jìn)一步保留；無(wú)需為掩膜氧化層開槽，保護(hù)了背接觸擴(kuò)散區(qū)域。

（4）電池性能好：激光摻雜工藝相比于激光刻槽，所需激光功率較低，激光熔融不會(huì)導(dǎo)致大塊的缺陷，避免了激光刻槽或激光切割的高溫過(guò)程，幾乎沒有高溫晶格缺陷和雜質(zhì)缺陷，減少了激光誘導(dǎo)缺陷引起的壽命衰減，可以維持較高的少子壽命；激光熔線的電極區(qū)域（寬20μm以下，幾乎無(wú)深度）小于典型的槽區(qū)域（寬20μm以上，深30μm以上），明顯減少了整體電極引起的槽復(fù)合率[10]。

當(dāng)然，激光摻雜工藝也還有許多有待進(jìn)一步改善的方面，比如精確的控制摻雜濃度和摻雜深度，以及激光摻雜對(duì)后期金屬電極制備的影響等，全面地理解和應(yīng)用激光摻雜工藝制備高效的太陽(yáng)電池還有待于今后更多的理論與實(shí)驗(yàn)工作。

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